【摘要】：近幾十年來(lái),高級(jí)氧化技術(shù)在處理難生物降解的有機(jī)污染廢水方面取得了迅速的發(fā)展。脈沖放電等離子體水處理技術(shù)幾乎是各種高級(jí)氧化技術(shù)的天然組合,具有廣泛的應(yīng)用前景。但放電等離子體技術(shù)在大規(guī)模應(yīng)用中存在包括電源不能長(zhǎng)期穩(wěn)定運(yùn)行、處理時(shí)間長(zhǎng)且成本高和降解機(jī)理還不完全清楚等問(wèn)題,影響了該技術(shù)的產(chǎn)業(yè)化。因此本文針對(duì)這些問(wèn)題對(duì)放電等離子體技術(shù)進(jìn)行了研究。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)論如下： (1)基于磁壓縮和SOS效應(yīng)原理,設(shè)計(jì)了一種新型無(wú)間隙納秒級(jí)脈沖電源。通過(guò)pspice電路仿真分析和實(shí)驗(yàn)研究,著重探討了關(guān)鍵參數(shù)對(duì)輸出電壓的影響。研究結(jié)果表明：電源在前級(jí)飽和變壓器PT1匝數(shù)為1：20,磁壓縮電感MS匝數(shù)為13,后級(jí)升壓飽和變壓器PT2匝數(shù)為2：10時(shí)能獲得較高的輸出電壓峰值,負(fù)載為50Ω時(shí),脈沖電壓峰值-51kV,脈寬120ns,峰值前沿60 ns。 (2)探討了電源和反應(yīng)器之間的匹配,以利于提高電源能量利用效率。根據(jù)將反應(yīng)器整體看成是一級(jí)電容的匹配思路,設(shè)計(jì)出了一級(jí)磁壓縮電路和二級(jí)磁壓縮電路與反應(yīng)器進(jìn)行匹配。從實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出,設(shè)計(jì)出的電路對(duì)大型反應(yīng)器的效果非常好,一級(jí)磁壓縮電路在MS1匝數(shù)為35匝時(shí)負(fù)載峰值電壓可以達(dá)到28kV,二級(jí)磁壓縮電路在MS1匝數(shù)為33時(shí)得到負(fù)載的最高峰值電壓30kV。 (3)過(guò)氧化氫是放電所產(chǎn)生的活性物質(zhì)中最穩(wěn)定的。研究發(fā)現(xiàn)在放電時(shí)間90min內(nèi),隨著時(shí)間的增加,過(guò)氧化氫的濃度成線性增加,曝氣可極大提升過(guò)氧化氫的生成量。在峰值電壓35kV、頻率30Hz、電極間距為2cm、曝氣(0.5L/min)和不曝氣的情況下過(guò)氧化氫的生成速率常數(shù),分別為1.17×10-8mol/s和167×10-9mol/s,其過(guò)氧化氫能量效率則分別為6.59×10-11mol/J和0.96×10-11mol/J;過(guò)氧化氫的濃度隨著電壓和氣流量的升高也隨之增加,添加適量TiO2可促進(jìn)過(guò)氧化氫的產(chǎn)生,但TiO2量過(guò)多反而比不投加Ti02所產(chǎn)生的過(guò)氧化氫濃度要��；通過(guò)正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析,在各種影響因素中,電壓最重要,放電時(shí)間次之,而氣流量最后。 (4)探討了采用高效液相色譜檢測(cè)水楊酸羥基化產(chǎn)物,來(lái)測(cè)定放電等離子體產(chǎn)生的羥基自由基濃度。實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn),水楊酸的濃度為200mg/L時(shí)具有較好的捕捉效率,而且水楊酸羥基化產(chǎn)物所占的百分含量大致保持不變,其中2,5-二羥基苯甲酸約為70%,2,3-二羥基苯甲酸約為30%。通過(guò)計(jì)算實(shí)驗(yàn)值的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差,說(shuō)明采用羥基化產(chǎn)物定量檢測(cè)羥基自由基濃度的重復(fù)性較好。在放電時(shí)間60min內(nèi),隨著放電時(shí)間的增加,羥基自由基的濃度均呈線性增加,而且隨著電壓的升高,羥基自由基的濃度也增加。通過(guò)計(jì)算可知在不曝氣的條件下,在放電電壓為30、35和40kV時(shí),kOH.分別為4.1、5.7和7.7×10-10mol/s;在曝氣的條件下,在放電電壓為30、35和40kV時(shí),kOH分別為18.1、22.1和26.1×10-10mol/s;在相同的放電條件下,曝氣比不曝氣的羥基自由基的濃度會(huì)高很多,而且曝氣時(shí)的能量效率比單獨(dú)放電要高很多。在單獨(dú)放電時(shí)羥基自由基能量效率并不隨輸入能量大小的變化而變化,平均值約為3.23×10-12mol/J;放電且曝氣時(shí),羥基自由基能量效率隨輸入能量的增加而有所減小。 (5)采用針板反應(yīng)器,對(duì)新型納秒級(jí)脈沖電源處理水中六氯苯的效果進(jìn)行了研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,放電等離子體降解六氯苯的反應(yīng)符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)關(guān)系,而且在曝氣條件下比不曝氣六氯苯去除率有較大的增加；電壓的變化對(duì)六氯苯的去除率有很大的影響,隨著電壓從20kV升高到40kV,放電90min后六氯苯的去除率從48.8%提高到91.8%；六氯苯的能量效率隨著放電時(shí)間的增加而降低,曝氣條件下,六氯苯去除的能量效率從15min時(shí)的2.01×10-12mol/J下降到90min時(shí)的0.67×10-12mo1/J;而不曝氣條件下的六氯苯去除的能量效率從15min時(shí)的0.94×10-12mol/J下降到90min時(shí)的0.47×1O-12mol/J。 (6)在對(duì)活性成分產(chǎn)生和六氯苯降解研究的基礎(chǔ)上,通過(guò)對(duì)液相放電中化學(xué)反應(yīng)過(guò)程的分析,建立了降解六氯苯的動(dòng)力學(xué)模型,通過(guò)反應(yīng)器中各物質(zhì)的物料平衡方程,可求出動(dòng)力學(xué)模型中各物質(zhì)的濃度變化。模擬值和實(shí)驗(yàn)值比較結(jié)果可知,六氯苯濃度的模擬值要比實(shí)驗(yàn)值略高,但偏差值在10%以內(nèi),表明該模型能較好地和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相吻合。
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類號(hào)】：X703

【引證文獻(xiàn)】

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前1條

1 李哲;冰相中六氯苯的紫外光降解和結(jié)冰過(guò)程中Fenton試劑對(duì)六氯苯的氧化作用[D];吉林大學(xué);2012年

本文編號(hào)：2738135