【摘要】：近幾十年來,高級氧化技術(shù)在處理難生物降解的有機污染廢水方面取得了迅速的發(fā)展。脈沖放電等離子體水處理技術(shù)幾乎是各種高級氧化技術(shù)的天然組合,具有廣泛的應(yīng)用前景。但放電等離子體技術(shù)在大規(guī)模應(yīng)用中存在包括電源不能長期穩(wěn)定運行、處理時間長且成本高和降解機理還不完全清楚等問題,影響了該技術(shù)的產(chǎn)業(yè)化。因此本文針對這些問題對放電等離子體技術(shù)進(jìn)行了研究。主要研究內(nèi)容和結(jié)論如下： (1)基于磁壓縮和SOS效應(yīng)原理,設(shè)計了一種新型無間隙納秒級脈沖電源。通過pspice電路仿真分析和實驗研究,著重探討了關(guān)鍵參數(shù)對輸出電壓的影響。研究結(jié)果表明：電源在前級飽和變壓器PT1匝數(shù)為1：20,磁壓縮電感MS匝數(shù)為13,后級升壓飽和變壓器PT2匝數(shù)為2：10時能獲得較高的輸出電壓峰值,負(fù)載為50Ω時,脈沖電壓峰值-51kV,脈寬120ns,峰值前沿60 ns。 (2)探討了電源和反應(yīng)器之間的匹配,以利于提高電源能量利用效率。根據(jù)將反應(yīng)器整體看成是一級電容的匹配思路,設(shè)計出了一級磁壓縮電路和二級磁壓縮電路與反應(yīng)器進(jìn)行匹配。從實驗結(jié)果可以看出,設(shè)計出的電路對大型反應(yīng)器的效果非常好,一級磁壓縮電路在MS1匝數(shù)為35匝時負(fù)載峰值電壓可以達(dá)到28kV,二級磁壓縮電路在MS1匝數(shù)為33時得到負(fù)載的最高峰值電壓30kV。 (3)過氧化氫是放電所產(chǎn)生的活性物質(zhì)中最穩(wěn)定的。研究發(fā)現(xiàn)在放電時間90min內(nèi),隨著時間的增加,過氧化氫的濃度成線性增加,曝氣可極大提升過氧化氫的生成量。在峰值電壓35kV、頻率30Hz、電極間距為2cm、曝氣(0.5L/min)和不曝氣的情況下過氧化氫的生成速率常數(shù),分別為1.17×10-8mol/s和167×10-9mol/s,其過氧化氫能量效率則分別為6.59×10-11mol/J和0.96×10-11mol/J;過氧化氫的濃度隨著電壓和氣流量的升高也隨之增加,添加適量TiO2可促進(jìn)過氧化氫的產(chǎn)生,但TiO2量過多反而比不投加Ti02所產(chǎn)生的過氧化氫濃度要��；通過正交實驗結(jié)果分析,在各種影響因素中,電壓最重要,放電時間次之,而氣流量最后。 (4)探討了采用高效液相色譜檢測水楊酸羥基化產(chǎn)物,來測定放電等離子體產(chǎn)生的羥基自由基濃度。實驗中發(fā)現(xiàn),水楊酸的濃度為200mg/L時具有較好的捕捉效率,而且水楊酸羥基化產(chǎn)物所占的百分含量大致保持不變,其中2,5-二羥基苯甲酸約為70%,2,3-二羥基苯甲酸約為30%。通過計算實驗值的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差,說明采用羥基化產(chǎn)物定量檢測羥基自由基濃度的重復(fù)性較好。在放電時間60min內(nèi),隨著放電時間的增加,羥基自由基的濃度均呈線性增加,而且隨著電壓的升高,羥基自由基的濃度也增加。通過計算可知在不曝氣的條件下,在放電電壓為30、35和40kV時,kOH.分別為4.1、5.7和7.7×10-10mol/s;在曝氣的條件下,在放電電壓為30、35和40kV時,kOH分別為18.1、22.1和26.1×10-10mol/s;在相同的放電條件下,曝氣比不曝氣的羥基自由基的濃度會高很多,而且曝氣時的能量效率比單獨放電要高很多。在單獨放電時羥基自由基能量效率并不隨輸入能量大小的變化而變化,平均值約為3.23×10-12mol/J;放電且曝氣時,羥基自由基能量效率隨輸入能量的增加而有所減小。 (5)采用針板反應(yīng)器,對新型納秒級脈沖電源處理水中六氯苯的效果進(jìn)行了研究。實驗結(jié)果表明,放電等離子體降解六氯苯的反應(yīng)符合準(zhǔn)一級動力學(xué)關(guān)系,而且在曝氣條件下比不曝氣六氯苯去除率有較大的增加；電壓的變化對六氯苯的去除率有很大的影響,隨著電壓從20kV升高到40kV,放電90min后六氯苯的去除率從48.8%提高到91.8%；六氯苯的能量效率隨著放電時間的增加而降低,曝氣條件下,六氯苯去除的能量效率從15min時的2.01×10-12mol/J下降到90min時的0.67×10-12mo1/J;而不曝氣條件下的六氯苯去除的能量效率從15min時的0.94×10-12mol/J下降到90min時的0.47×1O-12mol/J。 (6)在對活性成分產(chǎn)生和六氯苯降解研究的基礎(chǔ)上,通過對液相放電中化學(xué)反應(yīng)過程的分析,建立了降解六氯苯的動力學(xué)模型,通過反應(yīng)器中各物質(zhì)的物料平衡方程,可求出動力學(xué)模型中各物質(zhì)的濃度變化。模擬值和實驗值比較結(jié)果可知,六氯苯濃度的模擬值要比實驗值略高,但偏差值在10%以內(nèi),表明該模型能較好地和實驗數(shù)據(jù)相吻合。
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類號】：X703

【引證文獻(xiàn)】

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前1條

1 李哲;冰相中六氯苯的紫外光降解和結(jié)冰過程中Fenton試劑對六氯苯的氧化作用[D];吉林大學(xué);2012年

本文編號：2738135