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富鈾煤灰中鈾的賦存特征及其回收技術(shù)研究

發(fā)布時(shí)間:2020-07-02 07:17
【摘要】:煤灰產(chǎn)量大,環(huán)境危害較大,富鈾煤灰還可能造成嚴(yán)重的環(huán)境放射性污染,但其潛在經(jīng)濟(jì)價(jià)值高。本文以富鈾煤灰中的放射性核素鈾為主要研究對(duì)象,針對(duì)煤灰中鈾的賦存形態(tài)和回收方法開(kāi)展研究工作,提出并構(gòu)建了一套實(shí)驗(yàn)室規(guī)模富鈾煤灰中鈾的回收工藝方法,為富鈾煤灰資源化和無(wú)害化處理開(kāi)辟了新道路。重點(diǎn)開(kāi)展了鈾賦存形態(tài)、回收技術(shù)方法建立與工藝技術(shù)參數(shù)獲取、鈾提取機(jī)理及灰堆周邊環(huán)境等方面的研究,解決了煤灰放射性去除、有價(jià)值成分回收中的技術(shù)難點(diǎn)問(wèn)題,實(shí)現(xiàn)了煤灰中鈾的回收和放射性的分離。系統(tǒng)研究了煤灰灰堆所造成的環(huán)境污染情況,確定了當(dāng)?shù)赝寥朗艿絿?yán)重的重金屬和放射性核素污染,環(huán)境土壤、植物等樣品中重金屬含量按照BaMnSbCrPbUCuNiCdCo的秩序遞減,其中Ba、Mn、Sb的含量分別高達(dá)15492、2417和281 mg/kg。受污染土壤及煤灰中α放射性比活度為3000~5000 Bq/kg,β放射性比活度為11000~14000 Bq/kg。根據(jù)重金屬伴生賦存關(guān)系確定Co、Mn、Ni呈顯著正相關(guān),據(jù)此可以判斷其遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律并制定適宜的環(huán)境管理措施。煤灰中的鈾主要分布于鐵氧化物和殘?jiān)鼞B(tài)中,分別占34.9%和59.1%。殘?jiān)鼞B(tài)鈾賦存于玻璃相及方石英相中,以Fe/Al/Si/O富集相為主。使用同步輻射分析方法分析并確定煤灰中的鈾主要以UO_3、U_3O_8和UO_2形式存在,分別占12.1%、71.8%和18.7%,磁選后的富鐵灰中鈾以UO_2(91.9%)為主。根據(jù)煤灰中鈾的賦存狀態(tài),建立了高效浸取回收鈾及其它有價(jià)值組分的氯化鈣焙燒-硝酸浸取技術(shù)方法。該方法不僅可針對(duì)性破解鈾賦存的礦相,還可實(shí)現(xiàn)多組分的協(xié)同回收。優(yōu)化固液比、焙燒溫度、焙燒時(shí)間、浸取溫度、浸取時(shí)間、酸度等關(guān)鍵工藝參數(shù)后,在物料質(zhì)量比0.5:1,900℃焙燒2h,80℃浸取4h的條件下,鈾的提取率大于99%,氧化鋁的浸出率達(dá)93.21%,實(shí)現(xiàn)了鈾和鋁的同時(shí)回收。深入研究了煤灰資源化工藝過(guò)程中涉及的反應(yīng)機(jī)理,確定了焙燒熟料中易溶于硝酸的鈣鐵榴石、鈣長(zhǎng)石、鈣硅石、鈣鋁石和方石英等新物相。酸浸尾渣殘留組分主要為無(wú)定型二氧化硅,可用作建材輔料。純化回收的鈾、鋁可直接制備得到八氧化三鈾與氧化鋁產(chǎn)品。
【學(xué)位授予單位】:清華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號(hào)】:X591;TL212.5
【圖文】:

技術(shù)路線圖,技術(shù)路線


焙燒所產(chǎn)生的新物相。隨后在焙燒和酸浸過(guò)程中對(duì)其進(jìn)確定鈾及其它有價(jià)值元素有效浸出的原理,考察鈾在焙的轉(zhuǎn)化,從而進(jìn)一步了解鈾能夠高效浸出的機(jī)理。煤灰鈾氯化鈣焙燒回收關(guān)鍵參數(shù)確定中鈾的浸出率考察氯化鈣焙燒回收方法的關(guān)鍵參數(shù)。分析,在機(jī)理研究的基礎(chǔ)上,對(duì)焙燒溫度、焙燒時(shí)間、間等關(guān)鍵技術(shù)參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化研究。分析經(jīng)濟(jì)、能耗、物害性等,確定氯化鈣焙燒回收提取的的關(guān)鍵技術(shù)參數(shù)。最優(yōu)方法進(jìn)行技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析,評(píng)價(jià)其可行性。對(duì)整套技術(shù)濟(jì)效益分析、環(huán)境綜合評(píng)價(jià)等進(jìn)行分析,分別明確在原調(diào)試,系統(tǒng)運(yùn)行和廢物處理等各個(gè)環(huán)節(jié)的能量平衡、成濟(jì)性,判斷經(jīng)濟(jì)和環(huán)境綜合收益,以優(yōu)化整個(gè)工藝流程路線

示意圖,地理位置,采樣點(diǎn),煤灰


植物 4水樣 2765 礦區(qū)煤灰 3土壤 6植物 4水樣 2馬鹿坑林場(chǎng)煤灰 3土壤 6植物 4水樣 2集的煤灰樣品用粉碎機(jī)粉碎,混勻過(guò)篩后,105℃烘干 24h 至恒物樣品先用自來(lái)水洗凈,再用蒸餾水第二次沖洗,將根、莖、葉樣品放入烘箱中 105℃殺青 30min 后,將溫度降至 60-80℃,烘干磨碎。

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào):2737904

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