【摘要】：粉煤灰和垃圾焚燒飛灰的處理/處置是目前的研究熱點(diǎn)之一。隨著我國對電力的需求量越來越大,粉煤灰的產(chǎn)生量迅速增加,但是前人對粉煤灰的高值利用研究較少。與此同時,全國投產(chǎn)的生活垃圾焚燒發(fā)電項目逐漸增加,也伴隨著產(chǎn)生大量的垃圾焚燒飛灰。目前來說,中國比較流行的垃圾焚燒方式有兩種:爐排爐和流化床焚燒方式。按照重金屬含量由低到高,我國典型飛灰的排序依次是粉煤灰、流化床灰、爐排爐灰。由于爐排爐焚燒方式比較成熟,前人學(xué)者對垃圾焚燒爐排爐飛灰研究較多,對垃圾焚燒流化床飛灰研究較少。針對上述問題,本文基于濕式研磨處理方法對粉煤灰和垃圾焚燒流化床飛灰制定了不同的利用及處理方案。對于重金屬含量較少的粉煤灰,本文提出一種新的粉煤灰常溫常壓下合成沸石的方法,并開展了沸石吸附脫除溶液中的重金屬Cr(Ⅵ)、Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的研究;進(jìn)一步利用高鐵粉煤灰合成沸石進(jìn)行Cr(Ⅵ)的吸附脫除,并對吸附過程中的影響因素及脫除機(jī)理深入研究。對于垃圾焚燒流化床飛灰,本文針對其重金屬浸出及熱揮發(fā)的特性,以水為介質(zhì)對垃圾焚燒流化床飛灰進(jìn)行濕式研磨預(yù)處理,探討了垃圾焚燒流化床飛灰中重金屬的固化機(jī)理,建立“濕式研磨-熱處理”的流化床飛灰聯(lián)合處理方案。首先,在堿性介質(zhì)下,通過濕式研磨的方法將粉煤灰合成沸石,并以陽離子交換能力(CEC)作為評價指標(biāo),通過正交法得到該方式下合成沸石的最優(yōu)工況,即NaOH濃度為4 mol/L,液固比為4,研磨時間為24 h,轉(zhuǎn)速為350 rpm。XRD和傅里葉紅外的結(jié)果表明,經(jīng)過濕式研磨處理后,粉煤灰樣品中有Na-X型沸石(Na_(4.43)Al_6Si_6O_(24)·(H_2O)_(8.882))生成,同時伴隨有莫來石峰的消失和減弱,這意味著堿性介質(zhì)下的濕式研磨處理過程中有莫來石的溶解,該方法對莫來石中Si和Al的利用率更高;比表面積的測試結(jié)果表明,經(jīng)過濕式研磨處理后,粉煤灰的比表面積由原來的3.5 m~2/g提高到65.0 m~2/g,孔容由原來的0.01 cm~3/g增加到0.13 cm~3/g,均提高了10倍以上。進(jìn)一步將濕式研磨法合成的沸石用于廢水中重金屬Cr(Ⅵ)、Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附脫除。結(jié)果表明,濕式研磨法合成的沸石對重金屬Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)有很好的吸附脫除效果,脫除率可達(dá)到90%以上,這主要是因為合成的沸石對溶液中重金屬吸附脫除后,溶液呈現(xiàn)強(qiáng)堿性,因而會存在大量的OH~-,OH~-會與重金屬Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)生成Pb(OH)_2和Cd(OH)_2沉淀,發(fā)生沉淀捕集。隨著反應(yīng)時間、固液比以及溶液初始pH值的增加,合成的沸石對重金屬Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的脫除率增加。由于表面的負(fù)電荷特性,沸石對以陰離子基團(tuán)Cr_2O_7~(2-)存在的Cr(Ⅵ)脫除效果較差。根據(jù)合成沸石對溶液中Cr(Ⅵ)的吸附脫除數(shù)據(jù)分析,沸石中低價的磁性氧化鐵在吸附脫除Cr(Ⅵ)的過程中發(fā)揮了重要作用。因此本文通過濕式研磨法將高鐵粉煤灰合成沸石并溶液中Cr(Ⅵ)吸附脫除。結(jié)果表明,沸石對Cr(Ⅵ)的最大脫除量提高到1.549 mg/g,與原粉煤灰相比提高了92.90%,這是因為在溶液中具有還原性的低價鐵將Cr(Ⅵ)還原為Cr(Ⅲ),在堿性溶液中,Cr(Ⅲ)與OH~-結(jié)合生成Cr(OH)_3沉淀,發(fā)生沉淀捕集。并且沸石對以陽離子形式存在的Cr(Ⅲ)具有較好的脫除效果,促進(jìn)了Cr(Ⅵ)向Cr(Ⅲ)的轉(zhuǎn)化,增強(qiáng)吸附脫除效果。針對垃圾焚燒流化床飛灰,本文通過濕式研磨的方法以水為介質(zhì)對飛灰進(jìn)行預(yù)處理。結(jié)果表明,經(jīng)過濕式研磨預(yù)處理后,飛灰樣品中的重金屬Cr和Cd的浸出比例分別降低為1.50%和3.04%,降低幅度分別達(dá)到77.94%和65.96%,其他三種重金屬的浸出比例也有一定程度的降低。經(jīng)過濕式研磨預(yù)處理后流化床飛灰中重金屬Cu在750℃和1050℃時的揮發(fā)率分別降低了79.35%和88.06%,重金屬Pb,Zn和Cd的熱揮發(fā)率降低幅度接近100%。
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X705;X773
【圖文】：

科 技 大 學(xué) 博 士 學(xué) 位 論 到，粉煤灰由實心球、空心球以及不規(guī)則的未燃盡、石英和磁鐵礦[3, 4]。粉煤灰顆粒在煤粉的焚燒過程為焦，然后焦在更高的溫度下燃燒；在高溫下，粒而釋放出來，與此同時，礦物質(zhì)會進(jìn)行分解而轉(zhuǎn)化灰顆粒。通過均相冷凝形成的灰顆粒粒徑在 0.02~0.的顆粒物的粒徑主要是介于 0.2~10 μm 之間，而外轉(zhuǎn)化，形成粒徑在 10~90 μm 之間的顆粒物[5, 6]。粉要包括低密度的組成部分、碳質(zhì)成分以及含鐵的磁所燃燒的煤的類型以及燃燒條件。

我國煤炭消耗量（2007~2016）

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2737438