【摘要】：III持久性鹵代烴(PHHs)是指一類含鹵烴類化合物。這類化合物具有難降解性、可生物富集性和較高的毒性,并可以通過食物鏈傳遞,對人類和野生生物產(chǎn)生潛在危害。伴隨著近三十年來電子垃圾拆解業(yè)和電子電器制造業(yè)的快速發(fā)展,以及過去幾十年作為我國傳統(tǒng)的農(nóng)業(yè)大省,廣東省已成為鹵系阻燃劑(HFRs)、多氯聯(lián)苯(PCBs)和滴滴涕(DDT)等PHHs污染的典型區(qū)域。PHHs污染在該區(qū)野生生物中的累積及其潛在危害已引起關(guān)注,但目前較多研究主要集中于點(diǎn)源污染地區(qū)(電子垃圾拆解地和電子電器生產(chǎn)地),對非點(diǎn)源污染地區(qū)野生生物體內(nèi)PHHs的累積特征研究較少。此外,這些研究主要集中于水生生物,陸生生物對PHHs的累積特征尚需進(jìn)一步研究;高暴露地區(qū)PHHs對野生生物的健康影響尚不清楚。本研究以鳥類作為研究對象,測定了廣東省一些代表性點(diǎn)源污染地(電子垃圾拆解地和電子電器生產(chǎn)集中地)和全省范圍多個非點(diǎn)源污染地區(qū)翠鳥肌肉組織中多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)、十溴二苯乙烷(DBDPE)、1,2雙(三溴苯氧基)乙烷(BTBPE)和雙(六氯環(huán)戊二烯)環(huán)辛烷(DP)等HFRs、PCBs含量,研究了廣東省不同區(qū)域PHHs的分布特征和污染物組成模式。此外,還分析了石門臺國家自然保護(hù)區(qū)幾種陸生雀形目鳥類(大山雀、鵲鴝、白頭鵯、紅耳鵯)肌肉組織中PHHs含量和穩(wěn)定碳、氮同位素組成,研究了自然保護(hù)區(qū)陸生雀形目鳥類對PHHs的累積特征及其影響因素。最后,測定了電子垃圾拆解地翠鳥和白頭鵯體內(nèi)PHHs含量及肝臟氧化應(yīng)激水平、血清肝功能相關(guān)指標(biāo)和肝重指數(shù)(HSI),并對肝臟組織病理切片進(jìn)行觀察,初步分析了電子垃圾拆解地鳥類的健康狀況及其與PHHs含量之間的相關(guān)性。主要結(jié)果如下:電子垃圾拆解地區(qū)(清遠(yuǎn)和貴嶼)、電子電器生產(chǎn)集中地區(qū)(增城和惠州)和非點(diǎn)源污染地區(qū)(河源、梅州、揭陽、恩平、茂名、英德、肇慶和韶關(guān))翠鳥肌肉組織中∑HFRs含量范圍分別為2090 125800、48 1280、18 470 ng/g脂重,∑PCBs含量分別為2100 1482000、60 1500和39 2990 ng/g脂重。電子垃圾拆解地區(qū)∑HFRs和∑PCBs含量顯著高于電子電器生產(chǎn)集中地,并高于非點(diǎn)源污染地區(qū)2 3個數(shù)量級。此外,三種類型區(qū)域PHHs組成模式不同:電子垃圾拆解區(qū)以PBDEs和PCBs為主要污染物,其他地區(qū)以DDTs污染為主,但電子電器生產(chǎn)集中地HFRs所占比例遠(yuǎn)高于非點(diǎn)源污染區(qū)。這些結(jié)果表明,粗獷的電子垃圾拆解活動和集中的電子電器生產(chǎn)活動不僅造成了當(dāng)?shù)卮澍B體內(nèi)PHHs嚴(yán)重污染,也改變了生物體內(nèi)污染物的組成模式。在非點(diǎn)源污染區(qū),翠鳥體內(nèi)的的PHHs含量與當(dāng)?shù)氐娜丝诿芏瘸收嚓P(guān)。石門臺國家自然保護(hù)區(qū)幾種陸生雀形目鳥類肌肉組織中∑DDTs、∑PCBs、∑PBDEs、DBDPE、BTBPE和DP的含量分別為30 5270、45 1770、11 340、2.7 125、0.02 1.2和1.2 104 ng/g脂重,其中大山雀肌肉中的PHHs含量顯著高于鵲鴝,鵲鴝肌肉中的PHHs含量又顯著高于兩種鵯類(白頭鵯和紅耳鵯)。穩(wěn)定同位素測定結(jié)果顯示,大山雀、鵲鴝和兩種鵯類的δ13C值顯著不同,表明食源是影響這些鳥類PHHs累積的重要影響因素。此外,大山雀和鵲鴝的δ15N值顯著高于兩種鵯類,且鳥類肌肉中的PHHs含量隨其δ15N值的增加而上升,表明鳥類的生態(tài)位(營養(yǎng)級)也是影響PHHs累積的重要影響因素之一。清遠(yuǎn)電子垃圾拆解地翠鳥肝臟組織中∑PBDEs、DBDPE、BTBPE、DP、∑PCBs和∑DDTs含量范圍分別為22 2550、0.1 9.2、nd 0.2、0.3 55、790 70600、40 390和ng/g濕重,其中∑PBDEs和∑PCBs含量高于對照區(qū)1 3個數(shù)量級。電子垃圾拆解地翠鳥肝臟組織中活性氧(ROS)和脂質(zhì)過氧化產(chǎn)物丙二醛(MDA)含量、血清中總膽固醇(TCH)、谷草轉(zhuǎn)氨酶(AST)和堿性磷酸酶(ALP)含量均顯著高于對照區(qū),但肝臟中超氧化物歧化酶(SOD)和過氧化氫酶(CAT)含量顯著低于對照區(qū)。此外,電子垃圾拆解地翠鳥肝臟組織中炎癥和脂肪肝的發(fā)生率和嚴(yán)重程度均高于對照區(qū)。相關(guān)性分析結(jié)果顯示,ROS和MDA含量均與肝臟中∑PBDEs和∑PCBs含量顯著正相關(guān),但與其他PHHs無顯著相關(guān)性;肝臟中SOD和CAT含量與肝臟中∑PBDEs和∑PCBs含量呈顯著負(fù)相關(guān)。這些結(jié)果表明,電子垃圾拆解地的翠鳥已經(jīng)產(chǎn)生了肝損害(氧化損傷、炎癥和脂肪肝),且這些毒性可能與PBDEs和PCBs暴露有關(guān)。貴嶼電子垃圾拆解地白頭鵯肌肉組織中∑PBDEs、DBDPE、BTBPE、DP、∑PCBs和∑DDTs含量范圍分別為180 33520、1.7 630、0.6 39、4.6 530、87 7200和17 340 ng/g脂重。除∑DDTs外,其它化合物均高于與對照區(qū)1 3個數(shù)量級。白頭鵯的肝重和HSI均顯著高于對照區(qū),表明這些鳥類發(fā)生了肝腫大。肝臟病理切片顯示,電子垃圾拆解地白頭鵯發(fā)生了炎癥和脂肪肝等病理變化,且這些病理變化的發(fā)生率高于對照區(qū)。相關(guān)分析結(jié)果顯示,HSI與∑PBDEs和∑PCBs含量均有顯著的正相關(guān)性,但與其他PHHs含量無顯著相關(guān)性。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院研究生院(廣州地球化學(xué)研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X503.224;X592
【圖文】：

圖 1-1 PBDEs 的化學(xué)結(jié)構(gòu)g. 1-1 Chemical structure of polybrominated diphenyl ethers (PBDEs 具有阻燃效率高、耐熱性好、水解性低、添加量少、對材價格低廉等特點(diǎn)，被廣泛用于電子電器、化工、交通、建材和man et al., 2001)。商用 PBDEs 主要有以下三種： Penta-BDE、苯醚（Deca-BDE）。Penta-BDE 主要用于聚氨酯泡沫和紡E 主要用于丙烯晴丁二烯苯乙烯（ABS 樹脂）制造各種電E 使用最為廣泛，幾乎用于所有品種的高分子產(chǎn)品中如各種紡產(chǎn)品外殼(Alaee et al., 2003)。中國在 2007 年正式實(shí)施《電子管理辦法》，禁止Penta-BDE和Octa-BDE的生產(chǎn)與使用，但是生產(chǎn)和使用。目前我國是 PBDEs 的生產(chǎn)和使用大國，僅 200E 的生產(chǎn)量就達(dá)到了約 36000 噸(姜玉起, 2006)。PBDEs 在生產(chǎn)后可能釋放到環(huán)境，對人類和生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生危害。此外，發(fā)達(dá)子電器（電子垃圾）涌入我國。據(jù)統(tǒng)計，目前全球每年約產(chǎn)生

syn-DP anti-DP圖 1-3 syn-DP 與 anti-DP 的化學(xué)結(jié)構(gòu)式Fig. 1-3 Chemical structures of syn-DP and anti-DP目前 DP 已被加拿大列入化學(xué)品清單，被美國環(huán)保署（USEPA）列為高產(chǎn)學(xué)品（HPV）(Tomy et al., 2007)。DP 的主要生產(chǎn)商有美國的 Oxychem 公司國的江蘇安邦電化有限公司，其年產(chǎn)量分別為 4500 噸和 2000 噸(Xian et a011)。DP 使用歷史較長（40 年），但直到 2006 年才首次在北美五大湖區(qū)沉積

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1 彭穎;持久性鹵代烴在典型污染區(qū)域鳥類體內(nèi)的累積及其健康影響初探[D];中國科學(xué)院研究生院(廣州地球化學(xué)研究所);2015年

本文編號：2737359