【摘要】：高砷地下水的治理技術(shù)已成為世界規(guī)模的全球性問題，研發(fā)經(jīng)濟(jì)高效的新型除砷吸附材料迫在眉睫。本文以天然菱鐵礦粉末(NS)為基體通過濕法擠壓造粒并灼燒改性的方法制備改性天然菱鐵礦顆粒，并結(jié)合不同改性產(chǎn)物的除砷實驗結(jié)果，確定最優(yōu)改性條件為：在固液比為5g NS：1mL去離子水，添加鋁溶膠的量為10mg Al/g NS條件下濕法擠壓造粒，并在馬弗爐中控溫350℃灼燒90min。XRD、FTIR、XANES等表征分析結(jié)果一致表明，最優(yōu)改性天然菱鐵礦是晶格結(jié)構(gòu)相對于天然礦物發(fā)生改變并活性增強的菱鐵礦和赤鐵礦的二元體。 以最優(yōu)改性天然菱鐵礦(MGNS)作為除砷吸附劑，通過室內(nèi)批實驗系統(tǒng)地研究其對As(III)和As(V)的吸附性能。結(jié)果表明，改性天然菱鐵礦突破了天然菱鐵礦吸附平衡時間長、吸附容量低的瓶頸，對As(III)、As(V)的吸附平衡時間分別為24h、36h，等溫吸附研究得到改性天然菱鐵礦除砷的吸附過程為自發(fā)進(jìn)行的吸熱反應(yīng)，25℃時其對As(III)、As(V)的最大飽和吸附量分別可達(dá)2.66、2.19mg/g。改性天然菱鐵礦對溶液pH值具有良好的緩沖能力，其除砷性能基本不受溶液pH值、溶解氧、背景電解質(zhì)及共存陰離子、Ca/Mg陽離子及溶解性有機物等典型高砷地下水水化學(xué)特征因素的影響，對砷表現(xiàn)出較高的選擇吸附性。 采用小型動態(tài)柱實驗及現(xiàn)場中試對改性天然菱鐵礦的動態(tài)除砷效果進(jìn)行評價。柱實驗結(jié)果表明，改性天然菱鐵礦填充吸附柱對去離子水或自來水配制的As(III)溶液均有較好的去除效果，且不受原水中As(III)初始濃度的影響。當(dāng)出水穿透濃度為50μg/L的農(nóng)村地區(qū)飲用水標(biāo)準(zhǔn)限值時，填充吸附劑吸附容量均約為1.2mg/g。相比而言，改性天然菱鐵礦對As(V)的動態(tài)處理效果遠(yuǎn)不如As(III)。盡管現(xiàn)場中試處理高砷地下水以As(III)為主，但吸附劑及原水水質(zhì)因素的影響使其處理效果與室內(nèi)柱實驗結(jié)果相差較大。TCLP吸附劑浸出性評價結(jié)果表明，除砷后改性天然菱鐵礦化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，可進(jìn)行安全填埋處置。 除砷機理研究表明，改性天然菱鐵礦去除As(III)的過程是一個吸附并快速Fenton氧化As(III)的過程，而As(V)則是通過與Fe(III)活性產(chǎn)物表面的羥基或-CO3等官能團(tuán)進(jìn)行配位體交換，并在吸附劑表面生成雙齒雙核絡(luò)合物而去除的。
【學(xué)位授予單位】：中國地質(zhì)大學(xué)（北京）
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：X523

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2732972