Fenton降解楊木APMP制漿廢液中木素和糖類污染物的作用機(jī)理
發(fā)布時間:2020-06-28 08:52
【摘要】:APMP制漿廢液污染負(fù)荷大、色度高、毒性大、處理難度大,一定程度上限制了我國造紙工業(yè)的發(fā)展。木素降解產(chǎn)物,低分子有機(jī)酸類和聚糖類降解產(chǎn)物等是廢液污染負(fù)荷和毒性主要來源。本論文以速生楊木實(shí)驗(yàn)室APMP制漿過程中化學(xué)預(yù)浸漬段廢液為研究對象,采用Fenton法降解廢液中的有機(jī)污染物,研究結(jié)果可為生產(chǎn)實(shí)踐中速生材APMP制漿廢水的凈化處理提供理論指導(dǎo)。通過對單因素不同條件下楊木APMP制漿廢液中木素和糖的濃度進(jìn)行研究,結(jié)果表明廢液中主要有機(jī)污染物是木素和各種糖類。制漿過程中各工藝因素對廢液污染負(fù)荷的影響程度由大到小的順序?yàn)椋篘aOH用量H202用量反應(yīng)溫度反應(yīng)時間Na2SiO3用量。在APMP制漿廢液后續(xù)Fenton處理過程中,木素和糖的降解是降低污染負(fù)荷的關(guān)鍵。實(shí)驗(yàn)探討了Fenton預(yù)處理過程中各因素對楊木APMP制漿廢液中COD和色度的去除率的影響,得出Fenton預(yù)處理的最佳工藝條件為:廢液初始pH值為4,反應(yīng)時間30 min, H2O2用量2.0 mL/L, FeSO4用量2.4 g/L。在此處理?xiàng)l件下,CODcr去除率達(dá)到38.7%,色度去除率達(dá)到65.4%,但廢液的CODcr僅下降至13000 mg/L,需要與蒸煮擠碾廢水、洗滌廢水等低濃度廢水混合后進(jìn)行后續(xù)生化處理。影響Fenton降解木素效率的主要因素為溫度、初始pH值、木素初始濃度、Fe2+初始濃度以及H202初始濃度,在初始pH和溫度保持不變的情況下,根據(jù)化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)原理,通過實(shí)驗(yàn)研究得出了各項(xiàng)動力學(xué)參數(shù),同時驗(yàn)證出Fenton氧化降解木素的反應(yīng)速率方程為Fenton降解木素的反應(yīng)級數(shù)為1.53,反應(yīng)底物濃度對Fenton降解木素的反應(yīng)速率影響最大,其次是Fe2+離子濃度,再次是H202濃度。此外,木糖中含有羥基,在Fenton試劑的作用下容易與木素的苯環(huán)上的支鏈發(fā)生反應(yīng),提高木素的去除效果。在木素濃度為1.0g/L時,木素和木糖混合廢水CODcr的去除率隨著木糖濃度升高而增加,這說明木糖對木素降解存在協(xié)同作用,也是影響木素降解的重要因素。紅外光譜分析顯示,廢液中含有木素和糖的官能團(tuán),證實(shí)糖和木素在木片化學(xué)浸漬過程中均有溶出,是廢液中污染負(fù)荷的主要來源。廢液經(jīng)過Fenton預(yù)處理,紅外光譜中甲氧基的吸收峰消失,說明木素的結(jié)構(gòu)被破壞,其結(jié)構(gòu)發(fā)生了變化,苯環(huán)上的取代基與苯環(huán)形成共軛結(jié)構(gòu),致使木素發(fā)生降解。TGA分析顯示,經(jīng)過Fenton處理后,廢液中的木素,LCC等大分子物質(zhì)降解成了小分子物質(zhì)。元素分析表明,廢液中元素碳和元素氫的含量都有所降低,廢液中的有機(jī)物降解生成水和二氧化碳。GC-MS圖譜顯示,楊木APMP化學(xué)浸漬廢液經(jīng)過Fenton預(yù)處理后,廢液中揮發(fā)性有機(jī)污染物由21種增加到28種,苯環(huán)類有機(jī)物質(zhì)相對含量從79.6%增加到84.2%,其中含有兩個苯環(huán)類有機(jī)物增加明顯,相對含量從38.8%增加到44.8%,這部分有機(jī)物較其它有機(jī)污染物更難于降解,導(dǎo)致處理后該類有機(jī)物濃度的升高。廢液中部分苯環(huán)有機(jī)物取代基斷裂脫落或者苯環(huán)開環(huán),廢液中短鏈(C8)有機(jī)物含量從1.0%增加到7.8%,該類污染物易于生物降解,提高了廢液的可生化性,從而降低了后續(xù)廢液的生化降解處理難度和處理成本。
【學(xué)位授予單位】:廣西大學(xué)
【學(xué)位級別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號】:X793
【圖文】:
EDTA0.5%,MgS04邋1%不變的情況下,單獨(dú)改變NaOH用量,分別。玻、3%、逡逑4%和5%的添加量進(jìn)行兩段化學(xué)預(yù)浸潰,一段預(yù)浸潰與二段預(yù)浸潰NaOH用量相同,收逡逑集兩段廢液分別測定木素和糖的含量做圖2 ̄4:逡逑Q18-I邋’邋.巧m邋I邐■邐做-逡逑。凸化邐/邐嚴(yán)邋|->邋s0逡逑I邋凸邋12-邐1逡逑§凸1&邐\邐8邐/邐/逡逑導(dǎo)邐\邐另邐/逡逑Q06*逡逑20邋25邋ao邋as邋4.0邋4.5邐50邐20邋25邋aO邋3.5邋4.0邋4.5邋50逡逑]^ttHdGsagp(^逡逑圖2-4邋NaOH加入量對木素巧唯濃度的影響邐'深逡逑Kg.邋2-4邋巨ffect邋of邋NaOH邋dosage邋on邋lignin邋and邋sugar邋concentration逡逑從圖2-4可W看出,第一段化學(xué)預(yù)處理廢液中的木素濃度要高于第二段化學(xué)預(yù)處理逡逑廢液,隨著NaOH用量的增加,第一段化學(xué)預(yù)處理廢液中的木素濃度呈現(xiàn)上升趨勢,且逡逑上升幅度較顯著,第二段化學(xué)預(yù)處理廢液中的木素濃度呈現(xiàn)先提高后下降的趨勢,在逡逑NaOH用量為2%到3%時,木素濃度隨NaOH用量的增加而提高,而在NaOH用量為逡逑3%到5%時木素濃度開始降低,原因可能是第二段化學(xué)預(yù)處理所使用的木片是經(jīng)過第一逡逑段化學(xué)預(yù)處理后再次擠x際杞獾哪酒,哉V系停危幔希扔昧肯履舅賾薪徊降娜艸觶駑義獻(xiàn)牛危幔希扔昧康腦黽櫻酒砘潭雀,那{艸齙哪舅卮蟛糠衷詰諞歡位гご硨灣義霞菲乒桃丫艸
本文編號:2732816
【學(xué)位授予單位】:廣西大學(xué)
【學(xué)位級別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號】:X793
【圖文】:
EDTA0.5%,MgS04邋1%不變的情況下,單獨(dú)改變NaOH用量,分別。玻、3%、逡逑4%和5%的添加量進(jìn)行兩段化學(xué)預(yù)浸潰,一段預(yù)浸潰與二段預(yù)浸潰NaOH用量相同,收逡逑集兩段廢液分別測定木素和糖的含量做圖2 ̄4:逡逑Q18-I邋’邋.巧m邋I邐■邐做-逡逑。凸化邐/邐嚴(yán)邋|->邋s0逡逑I邋凸邋12-邐1逡逑§凸1&邐\邐8邐/邐/逡逑導(dǎo)邐\邐另邐/逡逑Q06*逡逑20邋25邋ao邋as邋4.0邋4.5邐50邐20邋25邋aO邋3.5邋4.0邋4.5邋50逡逑]^ttHdGsagp(^逡逑圖2-4邋NaOH加入量對木素巧唯濃度的影響邐'深逡逑Kg.邋2-4邋巨ffect邋of邋NaOH邋dosage邋on邋lignin邋and邋sugar邋concentration逡逑從圖2-4可W看出,第一段化學(xué)預(yù)處理廢液中的木素濃度要高于第二段化學(xué)預(yù)處理逡逑廢液,隨著NaOH用量的增加,第一段化學(xué)預(yù)處理廢液中的木素濃度呈現(xiàn)上升趨勢,且逡逑上升幅度較顯著,第二段化學(xué)預(yù)處理廢液中的木素濃度呈現(xiàn)先提高后下降的趨勢,在逡逑NaOH用量為2%到3%時,木素濃度隨NaOH用量的增加而提高,而在NaOH用量為逡逑3%到5%時木素濃度開始降低,原因可能是第二段化學(xué)預(yù)處理所使用的木片是經(jīng)過第一逡逑段化學(xué)預(yù)處理后再次擠x際杞獾哪酒,哉V系停危幔希扔昧肯履舅賾薪徊降娜艸觶駑義獻(xiàn)牛危幔希扔昧康腦黽櫻酒砘潭雀,那{艸齙哪舅卮蟛糠衷詰諞歡位гご硨灣義霞菲乒桃丫艸
本文編號:2732816
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