【摘要】：煤化工廢水是一種典型的含有難降解有機物的工業(yè)廢水,污染物種類多達240種,經(jīng)傳統(tǒng)的生化法處理后,仍含有大量難生物降解的有機物質(zhì)。煤化工廢水深度處理系統(tǒng)及處理工藝研究具有重要的實際意義和學(xué)術(shù)價值。本文利用COMSOL多物理場模擬軟件設(shè)計研發(fā)微波輔助廢水處理反應(yīng)器,并基于該反應(yīng)器,建立微波強化Fenton (MW-Fenton)難降解物處理工藝；設(shè)計研發(fā)用于水中低品位反應(yīng)熱回收的管殼式換熱器,并計算該換熱器的換熱能力；將微波輔助廢水處理反應(yīng)器和管殼式換熱器組合到一起,構(gòu)成微波輔助廢水處理-管殼式換熱反應(yīng)器,開發(fā)用于煤化工廢水深度處理的微波強化Cu+-Fenton (MW-Cu~(2+)-Fenton)廢水處理工藝,并深入開展相關(guān)應(yīng)用基礎(chǔ)研究。采用COMSOL軟件作為數(shù)值模擬工具,設(shè)計研發(fā)微波輔助廢水處理反應(yīng)器。優(yōu)化了磁控管安裝方式和盤管管徑,優(yōu)化后的廢水處理反應(yīng)器對污染物去除率模擬值高達89.1%。以此為基礎(chǔ),定制了處理量為22 kg h-1的微波輔助廢水處理反應(yīng)器,對數(shù)值模擬結(jié)果進行了實驗驗證。結(jié)果表明,水力停留時間分布曲線重合度良好,出口溫度均方根誤差在2.80-3.54℃之間,微波爐腔不同橫截面處電場強度符合較好,該研究為后續(xù)進一步工業(yè)化放大設(shè)計微波輔助廢水處理反應(yīng)器提供了可靠的參考依據(jù)。以定制的微波輔助廢水處理反應(yīng)器為實驗平臺,研究建立了基于MW-Fenton的難降解有機廢水深度處理工藝。以對硝基苯酚(PNP)為處理對象,研究結(jié)果表明,藥劑投放次序、pH、H_2O_2投加量、Fe2+投加量對廢水處理效果均有顯著影響。先將H_2O_2與廢水混合均勻,再投加催化劑可達到較好的廢水處理效果。廢水處理最佳工藝條件為：pH為4、[H_2O_2] 340.0 mg-1、[Fe2+] 7.0mgL-1、水力停留時間30 min。在此條件下,PNP去除率可達92%以上采用COMSOL軟件作為數(shù)值模擬工具,設(shè)計研發(fā)滿足微波輔助廢水處理領(lǐng)域換熱要求的管殼式換熱器。研究發(fā)現(xiàn),折流板缺口高度(H)和間距(B)對換熱器性能有明顯影響。當Y=H/D, X=B/D(D為殼體內(nèi)徑),可推導(dǎo)出用于優(yōu)化H和B的數(shù)學(xué)關(guān)系式：Y=-0.446X2+0.13X+0.419。根據(jù)模擬結(jié)果,冷流體在優(yōu)化后的管殼式換熱器(H=0.35D, B=0.45D)出口處的溫升模擬結(jié)果為14.7℃。利用定制的管殼式換熱器對數(shù)值模擬結(jié)果進行實驗驗證。結(jié)果表明,換熱器冷流體出口溫度相對中值誤差為0.13%,總壓力降相對中值誤差為13.99%。通過計算,在最佳的MW-Fenton廢水處理工藝條件下,當pH為3時,該換熱器可節(jié)省能量43.7 kJ kg-1,降低能耗45.5%。將以上設(shè)計研發(fā)的微波輔助廢水處理反應(yīng)器和管殼式換熱器聯(lián)合應(yīng)用,可組成微波輔助廢水處理-管殼式換熱反應(yīng)器,該反應(yīng)器具有節(jié)能降耗、反應(yīng)高效以及出水達標等特點。以上述工作為基礎(chǔ),以煤化工廢水中難降解有機污染物間硝基苯胺(3-NA)為處理對象,研究建立了MW-Cu~(2+)-Fenton廢水處理工藝。結(jié)果表明：pH、H_2O_2投加量、Fe2+投加量、Cu~(2+)投加量均對廢水處理效果有顯著影響。在最佳工藝條件下(pH為5、[H_2O_2]為443.0 mg L-1、[Fe2+]為9.0 mg L-1、[Cu~(2+)]為0.3 mg L-1),當水力停留時間為15 min時,3-NA的去除率可達90%以上。與MW-Fenton工藝相比,MW-Cu~(2+)-Fenton工藝可在相對較短的水力停留時間內(nèi),在更接近中性的pH條件下處理有機廢水。對煤化工廢水生化出水的深度處理結(jié)果表明,COD去除率為69.2%,出水COD為44.9 mg L-1,達到污水綜合排放標準一級標準。開展了微波強化Fenton/Cu~(2+)-Fenton廢水處理系統(tǒng)反應(yīng)機制研究。結(jié)果表明,微波輻射可通過熱效應(yīng)和非熱效應(yīng)加快羥基自由基生成速率、增加羥基自由基生成量,從而強化廢水處理工藝。體系中Cu~(2+)、Fe2+、H_2O_2之間存在協(xié)同效應(yīng), Cu~(2+)和Fe2+的綜合催化效果優(yōu)于單獨作用效果。在MW-Cu~(2+)-Fenton系統(tǒng)中,3-NA降解的速率常數(shù)(k)與各反應(yīng)物濃度之間的關(guān)系為：本文設(shè)計研發(fā)的微波輔助廢水處理-管殼式換熱反應(yīng)器和微波強化Cu~(2+)-Fenton有機廢水深度處理工藝,具有廢水處理效果好、水力停留時間短、占地面積小、操作簡便、節(jié)能環(huán)保等優(yōu)點,易實現(xiàn)自動化控制及工業(yè)化推廣,為煤化工廢水的深度處理提供了一條有效的解決途徑,在其它難降解有機廢水處理領(lǐng)域也具有廣闊的應(yīng)用前景。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X784
【圖文】：

技術(shù)路線圖

圖 2-1 微波輔助廢水處理反應(yīng)器實物圖ctual object picture of microwave-assisted wastewater treatm波輔助廢水處理反應(yīng)器水力停留時間分布曲線的過反應(yīng)器出口處電導(dǎo)率的變化。具體采用階躍法進

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本文編號：2727403