【摘要】：砷是一種廣泛存在在自然界的,具有潛在的人體健康風(fēng)險(xiǎn)的元素。在世界大范圍內(nèi)有因飲水和燃煤造成的地方性砷中毒的報(bào)道,其中中國是唯一報(bào)道的因燃煤造成地方性砷中毒的國家。砷中毒可引起多種組織和器官病變和癌癥,對(duì)人體有極大的危害。砷在地殼中豐度很低,其富集和賦存極大地依賴于地球化學(xué)和地質(zhì)因素。但由于煤礦開采等活動(dòng)可將地下煤層賦存的砷運(yùn)移至地表,并通過煤炭和矸石的堆積過程、煤炭的洗選加工過程和煤炭的燃燒過程將砷釋放進(jìn)入地表環(huán)境。由于我國能源格局主要倚重于煤炭,自2011年起煤炭的消耗超過世界總消費(fèi)一半以上。因此,由煤炭開采、加工和利用活動(dòng)釋放進(jìn)入環(huán)境的砷總量巨大,對(duì)地表環(huán)境造成深遠(yuǎn)的影響。在諸多環(huán)境載體中,煤礦區(qū)受煤礦開采活動(dòng)的影響最直接、最劇烈,因此研究煤礦區(qū)環(huán)境中砷的分布、賦存和富集具有重要的意義。 本文旨在通過對(duì)煤礦區(qū)的大量野外采樣和測(cè)試和對(duì)大量文獻(xiàn)數(shù)據(jù)的分析總結(jié),結(jié)合雙道原子熒光光譜法、拉曼光譜法和顯微鏡鏡下鑒定方法等元素測(cè)定方法和礦物鑒定手段,以及逐級(jí)提取實(shí)驗(yàn)分離測(cè)定元素賦存狀態(tài)等多種直接和間接測(cè)定方法,以淮南礦區(qū)各煤層原煤、煤矸石、土壤、地表水樣品和一系列生物樣品,包括蚯蚓、鯽魚、小麥和水稻中的砷為研究對(duì)象,對(duì)煤礦區(qū)中砷的地球化學(xué)分布、賦存和富集狀況進(jìn)行了總結(jié)。 通過研究主要取得以下幾個(gè)方面研究成果：(1)中國不同省份煤炭中砷的含量差異巨大,呈從北向南逐漸增加的趨勢(shì)�？傮w范圍內(nèi)中國煤中砷的算術(shù)平均值為9.70mg/kg,而基于預(yù)期儲(chǔ)量的加權(quán)平均值僅為3.18mg/kg,與其他國家相比處于較低水平�；茨系V區(qū)16個(gè)煤層中砷的平均含量和基于各煤層儲(chǔ)量的加權(quán)平均含量為10.81mg/kg和11.12mg/kg,高于前人研究的安徽省煤中砷含量和全國煤中砷含量；(2)煤中砷含量受多種因素的影響,不同成煤時(shí)代中砷含量由高到低順序?yàn)槿B紀(jì)第三紀(jì)侏羅紀(jì)石炭紀(jì)二疊紀(jì),不同煤級(jí)煤中砷含量由高到低順序?yàn)槭汉置簾熋簾o煙煤；(3)砷在煤中主要以硫化物結(jié)合態(tài)賦存,但少部分樣品中砷的有機(jī)態(tài)占主導(dǎo)；巖漿巖侵入形成的后生黃鐵礦是造成砷富集和賦存的一個(gè)重要因素；(4)通過對(duì)燃煤電廠大氣排放量的估算結(jié)果得出,近年來我國因燃煤造成的砷的大氣排放持續(xù)增加,并且不同行業(yè)燃煤釋放砷的增長(zhǎng)趨勢(shì)不同。其中工業(yè)燃煤造成的砷向大氣的排放量自2004年起持續(xù)快速增長(zhǎng),生活用煤的砷排放量呈波動(dòng)增長(zhǎng)趨勢(shì)而燃煤電廠的砷排放量存在持續(xù)增長(zhǎng)和自2005年下降兩種趨勢(shì)。按照高值計(jì)算的總排放量自2004年至2011由570噸持續(xù)增長(zhǎng)至1046.1噸,由此造成的環(huán)境影響是巨大的；(5)矸石在地表的堆積和對(duì)塌陷湖的堆砌可造成明顯的污染,矸石附近土壤和與矸石接觸的地表水體中砷含量明顯高于其他土壤和水體。通過對(duì)地表環(huán)境的分區(qū)研究得出開采年限最長(zhǎng)的老礦區(qū)各環(huán)境介質(zhì)中砷的含量高于年輕礦區(qū),最低的是新礦區(qū),煤礦開采活動(dòng)的持續(xù)對(duì)地表環(huán)境的影響具有時(shí)間累加效應(yīng)；(6)礦區(qū)蚯蚓、鯽魚、小麥和水稻等生物表現(xiàn)出不同程度的砷富集能力,采礦活動(dòng)對(duì)生態(tài)環(huán)境的影響較為明顯。通過健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)表明,礦區(qū)地表水、自產(chǎn)的小麥、水稻和鯽魚都可產(chǎn)生經(jīng)口攝入砷產(chǎn)生的高致癌風(fēng)險(xiǎn)。該區(qū)的農(nóng)、漁業(yè)應(yīng)對(duì)該區(qū)砷的生態(tài)污染加以特別的關(guān)注。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號(hào)】：X142;X752

【參考文獻(xiàn)】

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1 劉桂建,王俊新,楊萍s

本文編號(hào)：2726367