【摘要】：大量含有過量有毒有害重金屬離子的工業(yè)和生活污水,不僅嚴(yán)重威脅著自然生態(tài)環(huán)境和人們的身體健康,而且已成為我國經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展面臨的巨大難題。吸附法因操作簡單、周期短等優(yōu)勢,是治理重金屬離子污染的有效途徑之一,其實(shí)施效果主要取決于吸附材料的化學(xué)組成、晶體結(jié)構(gòu)、表面性質(zhì)和孔結(jié)構(gòu)等要素。特殊的表面性質(zhì)有利于促進(jìn)吸附性能,而合適孔徑分布則能有效提高孔的利用效率。因此,構(gòu)筑新型、高效、綠色、孔結(jié)構(gòu)優(yōu)良的吸附材料對(duì)治理有毒有害重金屬離子污染具有重要的科學(xué)意義與實(shí)際應(yīng)用價(jià)值,將有利于促進(jìn)我國經(jīng)濟(jì)、社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展。新型硅酸鎂層狀吸附材料具有來源豐富、綠色環(huán)保等優(yōu)點(diǎn),但是其比表面積低和孔徑小等缺點(diǎn)直接制約著其吸附性能和應(yīng)用領(lǐng)域。本論文以設(shè)計(jì)和制備能高效移除有毒有害重金屬離子的硅酸鎂吸附材料為研究目標(biāo),通過調(diào)控化學(xué)組成、表面性質(zhì)、形貌以及孔結(jié)構(gòu)等并突破相關(guān)關(guān)鍵技術(shù),制備了系列高表面電荷、不同形貌、多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的硅酸鎂吸附材料,并以三種典型重金屬離子(Pb2+、Zn2+、Cu2+)為代表,系統(tǒng)探討其對(duì)不同重金屬離子的吸附行為與吸附機(jī)理,并揭示硅酸鎂吸附材料對(duì)重金屬離子吸附性能與其化學(xué)組成和孔結(jié)構(gòu)之間的構(gòu)-效關(guān)系。論文主要研究內(nèi)容和成果如下:(1)基于硅酸鎂材料與陽離子間電荷吸引機(jī)理,發(fā)展了成核/水熱晶化隔離制備技術(shù),制備了系列小粒徑、高比表面積硅酸鎂吸附材料,并通過表面電荷的調(diào)控與優(yōu)化,系統(tǒng)探討硅酸鎂吸附材料形貌、孔結(jié)構(gòu)和表面電荷密度對(duì)Pb2+、Zn2+離子吸附性能的影響規(guī)律。研究結(jié)果表明,相較于傳統(tǒng)水熱法,成核/水熱晶化隔離法能有效制備小尺寸和高比表面硅酸鎂吸附材料,其平均粒徑減小了 75.8%,約為460 nm,其比表面積則增加了 121%,約為597m2·g-1;小尺寸和高比表面顯著提高了對(duì)Pb2+、Zn2+離子的吸附性能,對(duì)Pb2+吸附性能提高37.3%,為142.1mg·g-1,對(duì)Zn2+離子吸附性能提高25.3%,為46.5 mg·g-1;通過對(duì)硅酸鎂吸附材料表面電荷的調(diào)控,大幅度提高了其對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附能力,約提高了 0.36倍。(2)基于溶劑界面效應(yīng),發(fā)展了混合溶劑熱法,通過調(diào)控乙醇/水混合溶劑比例,在無模板條件下可控制備了系列多級(jí)孔結(jié)構(gòu)花狀硅酸鎂吸附材料,并詳細(xì)探討該吸附材料對(duì)Pb2+、Zn2+、Cu2+三種重金屬離子的吸附行為及其吸附性能與其孔結(jié)構(gòu)間的構(gòu)-效關(guān)系。研究結(jié)果表明,混合溶劑熱法能可控制備多級(jí)孔結(jié)構(gòu)硅酸鎂吸附材料,其孔結(jié)構(gòu)在0.5-200 nm范圍內(nèi)呈現(xiàn)多級(jí)孔分布,特別是介孔和大孔豐富,比表面積最高達(dá)708 m2·g-1,平均孔徑達(dá)6.89 nm,遠(yuǎn)高于文獻(xiàn)報(bào)道值;優(yōu)良孔結(jié)構(gòu)的硅酸鎂吸附材料展現(xiàn)了優(yōu)異的重金屬離子吸附能力,對(duì)Pb2+、Zn2+、Cu2+三種重金屬離子的最大吸附量分別為436.7、78.8和52.30 mg·g-1;通過EDTA二鈉溶液洗滌再生,循環(huán)使用3次后,對(duì)Pb2+吸附性能仍保持85%以上,具備一定循環(huán)再使用性能。(3)基于結(jié)構(gòu)拓?fù)滢D(zhuǎn)變效應(yīng),發(fā)展了原位相轉(zhuǎn)變可控制備技術(shù),以碳纖維為基底,以堿式碳酸鎂薄片包覆的碳纖維復(fù)合材料為前驅(qū)體,通過原位與硅酸鈉反應(yīng),可控制備得到系列硅酸鎂包覆碳纖維的多級(jí)孔結(jié)構(gòu)復(fù)合吸附膜材料,并詳細(xì)研究其對(duì)Zn2+、Cu2+離子的吸附行為及其吸附性能與孔結(jié)構(gòu)間的構(gòu)-效關(guān)系。研究結(jié)果表明,固態(tài)相轉(zhuǎn)變反應(yīng)能成功制備得到多級(jí)孔結(jié)構(gòu)硅酸鎂復(fù)合膜吸附材料,其孔主要分布在0.8-200 nm范圍內(nèi),碳纖維表面硅酸鎂負(fù)載量約為27.3 wt%,比表面積最高為11 m2·g-1,平均孔徑最大為13 nm;該膜材料對(duì)重金屬離子吸附快且分離簡便,其適宜應(yīng)用pH范圍為4.0-7.0,對(duì)Zn2+、Cu2+離子的最大吸附量為198.0和131.5 mg.g-1,其吸附行為遵循準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)和朗格繆爾吸附模型,為陽離子交換吸附機(jī)理;通過設(shè)計(jì)并自制了過濾/吸附處理裝置,能得到滿足WHO飲用水標(biāo)準(zhǔn)的污水處理效果,且循環(huán)使用性能良好,具有實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703;O647.3
【圖文】：

ｐｒｏｖｉｎｃｅ邋ｉｎ邋２０１０．逡逑■逡逑圖１－２流入生態(tài)環(huán)境的重金屬遷移示意圖逡逑Ｆｉｇ．邋１－２邋Ｔｈｅ邋ｍｉｇｒａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｈｅ＾ｖｙ邋ｍｅｔａｌｓ邋ｉｎ邋ｔｈｅ邋ｅｃｏｌｏｇｉｃａｌ邋ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ．逡逑Ｐｂ主要來源于汽油、鉛酸蓄電池、油漆顏料、化妝品、中藥等。據(jù)世界衛(wèi)生組織逡逑（ＷＨＯ）建議，飲用水中Ｐｂ離子濃度最高限量為２ｍｇＬ－ｌ。Ｐｂ主要以Ｐｂ３（Ｐ0４）２的形逡逑式沉積于骨骼中，抑制鈣吸收，從而導(dǎo)致骨質(zhì)疏松；當(dāng)體內(nèi)血鉛濃度超過３００網(wǎng)N－１逡逑時(shí)，將通過抑制多種酶的活性來損壞神經(jīng)系統(tǒng)，造成神經(jīng)傳導(dǎo)速度的降低、行動(dòng)異常逡逑及運(yùn)動(dòng)障礙等，如兒童的注意力缺陷、多動(dòng)癥、學(xué)習(xí)困難等［１１］；當(dāng)人體血鉛濃度超過逡逑２逡逑

逡逑圖１－１近年我國重金屬污染事件：（ａ）邋２０１７年河北１７萬平污水坑事件，（ｂ）邋２０１６山東濱州污水坑逡逑事件，（ｃ）邋２０１２內(nèi)蒙古烏梁素海污染事件，（ｄ）邋２０１０年福建紫金礦業(yè)污染事件逡逑Ｆｉｇ．邋１－１邋Ｔｈｅ邋ｈｅａｖｙ邋ｍｅｔａｌ邋ｐｏｌｌｕｔｉｏｎ邋ｉｎｃｉｄｅｎｔｓ邋ｏｆ邋Ｃｈｉｎａ邋ｉｎ邋ｒｅｃｅｎｔ邋ｙｅａｒｓ：邋（ａ）邋１７０，０００邋ｍ２邋ｓｅｗａｇｅ邋ｐｉｔ邋ｉｎ逡逑Ｈｅｂｅｉ邋ｐｒｏｖｉｎｃｅ邋ｉｎ邋２０１７，邋（ｂ）邋ｓｅｗａｇｅ邋ｐｉｔ邋ｉｎ邋Ｂｉｎｚｈｏｕ，邋Ｓｈａｎｄｏｎｇ邋ｐｒｏｖｉｎｃｅ邋ｉｎ邋２０１６，邋（ｃ）邋ｔｈｅ邋ｐｏｌｌｕｔｉｏｎ逡逑ｉｎｃｉｄｅｎｔ邋ｉｎ邋Ｗｕｌｉａｎｇｓｕ邋Ｓｅａ，邋Ｉｍｉｅｒ邋Ｍｏｎｇｏｌｉａ邋ｉｎ邋２０１２，邋（ｄ）邋Ｚｉｊｉｎ邋ｍｉｎｉｎｇ邋ｐｏｌｌｕｔｉｏｎ邋ｉｎｃｉｄｅｎｔ邋ｉｎ邋Ｆｕｊｉａｎ逡逑ｐｒｏｖｉｎｃｅ邋ｉｎ邋２０１０．逡逑■逡逑圖１－２流入生態(tài)環(huán)境的重金屬遷移示意圖逡逑Ｆｉｇ．邋１－２邋Ｔｈｅ邋ｍｉｇｒａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｈｅ＾ｖｙ邋ｍｅｔａｌｓ邋ｉｎ邋ｔｈｅ邋ｅｃｏｌｏｇｉｃａｌ邋ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ．逡逑Ｐｂ主要來源于汽油、鉛酸蓄電池、油漆顏料、化妝品、中藥等。據(jù)世界衛(wèi)生組織逡逑（ＷＨＯ）建議，飲用水中Ｐｂ離子濃度最高限量為２ｍｇＬ－ｌ。Ｐｂ主要以Ｐｂ３（Ｐ0４）２的形逡逑式沉積于骨骼中，抑制鈣吸收，從而導(dǎo)致骨質(zhì)疏松；當(dāng)體內(nèi)血鉛濃度超過３００網(wǎng)N－１逡逑時(shí)，將通過抑制多種酶的活性來損壞神經(jīng)系統(tǒng)，造成神經(jīng)傳導(dǎo)速度的降低、行動(dòng)異常逡逑及運(yùn)動(dòng)障礙等

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本文編號(hào)：2722601