【摘要】： 由于工業(yè)化進程的加速,加之含砷農(nóng)藥、化肥、殺蟲劑等的大量使用,使得越來越多的砷進入土壤環(huán)境,土壤砷污染現(xiàn)象日益突出。與其它重金屬污染相比,砷的相關(guān)研究較為薄弱,有關(guān)棕壤對砷吸附特性方面的系統(tǒng)研究目前鮮有報道。本文以遼寧地區(qū)代表性土壤—棕壤作為試驗材料,采用室內(nèi)模擬分析法、平衡吸附法、動力學(xué)批實驗法以及X射線衍射(XRD)對砷(V)的吸附-解吸行為及其影響因素進行了研究。同時采用連續(xù)提取法對不同污染水平土壤中砷的各個形態(tài)含量進行了測定。旨在明確砷在棕壤中的環(huán)境行為、影響因素及其作用機制。主要研究結(jié)果如下: 1.利用一次平衡法研究了東北地區(qū)四種主要類型棕壤(棕壤、潮棕壤、棕壤性土、白漿化棕壤)及其剖面對砷的吸附-解吸特性。結(jié)果表明:砷(V)在棕壤中的等溫吸附可用Langrnuir、Freundlich方程進行擬合,相關(guān)系數(shù)均達到顯著或極顯著水平。四種類型棕壤中以潮棕壤對砷(V)的吸附容量最大。淀積層及母質(zhì)層土壤對砷(V)吸附量遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過淋溶層土壤。解吸實驗表明,吸附態(tài)砷(V)不易解吸,且解吸量隨吸附量的增加而增加,兩者之間關(guān)系符合二次冪方程。 2.運用多元線性逐步回歸分析了砷(V)的最大吸附量與棕壤各項理化指標(biāo)之間的關(guān)系.回歸結(jié)果顯示砷(V)在棕壤中的吸附能力與土壤有機質(zhì)含量、鐵錳含量、pH值和全磷含量等有關(guān)。 3.pH2-10范圍內(nèi),砷(V)吸附量隨pH值變化的大致趨勢是:隨pH值的升高,吸附量逐漸降低;pH10-12范圍內(nèi),砷吸附量隨pH值的升高而急劇上升。強酸條件下,吸附量增加的主要原因是靜電吸附機制,強堿條件下吸附量的增加是由于砷(V)與土壤中的離子生成了難溶性的砷酸鹽沉淀。 4.進行有機質(zhì)去除處理后,兩種肥力水平棕壤對砷的最大吸附量分別為原土的3.2和2.3倍,同時其可變負(fù)電荷數(shù)量分別降低了27.9%和20.3%,說明有機質(zhì)中存在大量的負(fù)電荷可能是抑制砷吸附的重要原因。 5.磷添加順序及濃度影響砷在棕壤中的吸附及解吸。土壤中磷濃度越高,砷(V)的吸附量越小,吸附態(tài)砷(V)的解吸率越高。三種磷處理方式中(處理Ⅰ:砷先于磷24h添加;處理Ⅱ:砷與磷同時添加;處理Ⅲ:砷后于磷24h添加),以磷先加入土壤(處理Ⅲ)對砷吸附的抑制作用最明顯。但是土壤中存在著專門針對砷的具有優(yōu)先性的吸附位點,隨著磷濃度的進一步加大,砷(V)的吸附量和解吸率變化不大,趨于平緩。 6.砷在鐵錳結(jié)核中的最大吸附量是土壤的10倍左右,說明鐵錳結(jié)核是砷(V)在棕壤中吸附的主要載體之一.砷在鐵錳結(jié)核中吸附量隨pH值的增加而降低。吸附過程受離子強度的影響較小,吸附態(tài)砷(V)不易被解吸下來,說明砷(V)在鐵錳結(jié)核上的吸附以專性吸附為主。動力學(xué)研究表明砷(V)在鐵錳結(jié)核上的反應(yīng)分為兩部分,起初的快反應(yīng)是表面反應(yīng),而后的慢反應(yīng)受擴散作用的影響,以快反應(yīng)為主。 7.土壤外源添加不同濃度砷(V)后,制備不同濃度梯度的含砷土壤,研究砷(V)在棕壤中的吸附量和解吸量與砷污染負(fù)荷的關(guān)系。結(jié)果表明:污染負(fù)荷越重,吸附量越小,解吸量越大。動力學(xué)研究表明,反應(yīng)速度不受污染負(fù)荷的影響,吸附與解吸動力學(xué)方程可由Elovice與雙常數(shù)方程來描述,表明砷在棕壤中的吸附是由表面吸附和內(nèi)部擴散所控制。 8.砷(V)污染水平不同的棕壤中,各形態(tài)砷(V)隨老化時間的變化經(jīng)研究表明:時間及引入到土壤系統(tǒng)中的砷含量是形態(tài)分配的重要影響因素。外源砷在老化開始的30d內(nèi)迅速被土壤固定.隨土壤中砷濃度的增加,砷從不穩(wěn)定形態(tài)向穩(wěn)定形態(tài)轉(zhuǎn)化的時間增加,各形態(tài)達成相對穩(wěn)定的可能性減小,砷的活性增強,其對生態(tài)環(huán)境的威脅增大。
【學(xué)位授予單位】：沈陽農(nóng)業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2009
【分類號】：X53

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本文編號：2721065