【摘要】：近年來,POPs、PTS、PBTs、EDCs等新的污染物引起了人們的關(guān)注。這些污染物以痕量存在于環(huán)境介質(zhì)中,對環(huán)境和人體具有毒害和難以清除的特點�？股厥黔h(huán)境痕量污染物中的一類使用廣泛、數(shù)量逐年增加,危害逐漸顯現(xiàn)的重要痕量污染物。四環(huán)素類抗生素是抗生素中使用最為廣泛的一類抗生素,影響糧食、蔬菜、水果等產(chǎn)品的幾率明顯增大,對四環(huán)素吸附機理的研究有利于揭示四環(huán)素類抗生素在環(huán)境中吸附行為的本質(zhì),獲得從環(huán)境中去除抗生素的新技術(shù)和新方法。當(dāng)前對于環(huán)境中四環(huán)素類抗生素的研究主要集中在各種環(huán)境介質(zhì)中四環(huán)素類抗生素的存在、濃度水平及其在土壤中吸附、解吸和遷移方面,對四環(huán)素類抗生素的降解及其環(huán)境毒理研究系統(tǒng)性不強,對四環(huán)素在土壤中的吸附轉(zhuǎn)化機制也缺乏研究。本論文重點針對四環(huán)素吸附機制進(jìn)行研究,通過液相色譜法和分光光度法對四環(huán)素在粘土礦中的吸附進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)四環(huán)素的羥基官能團在吸附中的重要地位,通過紅外光譜分析法和熱重吸附分析法首次證實了羥基官能團促進(jìn)吸附的變化規(guī)律,并將這一規(guī)律運用到磁性污泥碳催化下的四環(huán)素降解過程中,進(jìn)一步從分子變化的角度闡明了四環(huán)素吸附的變化規(guī)律和羥基官能團的變化過程,主要結(jié)論如下:(1)以四環(huán)素為主要研究對象,采用實驗室模擬的方式研究其在不同環(huán)境下結(jié)構(gòu)的變化。發(fā)現(xiàn)同一pH下,土霉素、四環(huán)素、金霉素的吸附能力依次減弱。NH_4~+能促進(jìn)脫水四環(huán)素的含量增加,K~+對不同結(jié)構(gòu)的變化影響不大。這一發(fā)現(xiàn)表明四環(huán)素類抗生素在不同環(huán)境下吸附能力的變化主要是由于側(cè)鏈的R基團變化引起的,而且酸性條件下吸附能力普遍強于堿性環(huán)境。(2)以蒙脫石和高嶺土為主要吸附介質(zhì),對四環(huán)素類抗生素在粘土礦中的吸附行為及四環(huán)素主要官能團在吸附中的變化進(jìn)行研究。發(fā)現(xiàn)側(cè)鏈的羥基基團通過氫鍵的方式促進(jìn)吸附,羥基的數(shù)目、位置是影響吸附行為的重要因素。(3)為了進(jìn)一步闡明羥基基團在四環(huán)素類抗生素吸附行為中的作用,以磁性污泥碳為催化介質(zhì)進(jìn)行了四環(huán)素降解機制研究,發(fā)現(xiàn)HO·的形成和數(shù)目能加快四環(huán)素的降解,酸性條件下HO·形成越多,降解程度越高,與羥基基團在吸附行為中的作用類似。通過四環(huán)素官能團變化與吸附降解行為的變化規(guī)律研究,本文揭示了以羥基為主的官能團在吸附降解行為中的促進(jìn)作用,引起羥基基團發(fā)生變化的環(huán)境改變顯著影響吸附的進(jìn)行,四環(huán)素類抗生素的吸附行為也隨結(jié)構(gòu)中的羥基數(shù)目和位置發(fā)生改變。這一結(jié)論為四環(huán)素類抗生素的去除和降解提供了理論支持。
【學(xué)位授予單位】：湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X53
【圖文】：

1.3.3 四環(huán)素類抗生素的吸附研究1.3.3.1 土壤中的遷移及轉(zhuǎn)化如圖 1-2 所示，獸用抗生素進(jìn)入環(huán)境中，主要通過以下方式進(jìn)行遷移[47]。向耕作土壤施入禽畜糞便是獸藥抗生素進(jìn)入土層的主要途徑，土壤的本身性質(zhì)和各含量組分在微生物活動中占據(jù)了主要地位，它們的交互作用共同影響了抗生素在土壤中的變化。獸藥抗生素長期存在于土壤中時的差異更大，存在時間從幾個小時到幾個月。一般來說，獸藥抗生素的本身性質(zhì)決定了其在土壤基質(zhì)中的變化趨勢。例如，弱極性的抗生素與土壤的親和力較強，殘留時間較長。其它因素 pH、陽離子交換量（CEC）、有機質(zhì)等都可能影響獸藥抗生素在土壤中的吸附[48-51]。

土 和 蒙 脫 石 兩 種 典 型 的 硅 鋁 粘 土 礦 ， 高 嶺 土 的 主 要 成 分 是 高l2O3·2SiO2·2H2O），晶體類型 1:1(Si:Al)，為緊密的多層結(jié)構(gòu)，呈電中性；蒙脫學(xué)通式 Al2O3·4SiO2·nH2O（n 通常大于 2），晶體類型 2:1(Si:Al)，通常為較為層結(jié)構(gòu)，呈電負(fù)性[68,97]。研究這兩種粘土礦吸附抗生素的變化與規(guī)律對湖南生素污染治理具有指導(dǎo)意義。

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2718727