【摘要】：在傍河開采驅(qū)動下,河水和地下水之間往往發(fā)生著頻繁而強烈的交互作用,導致河水入滲過程中水動力條件、酸堿條件以及氧化還原條件發(fā)生改變。由于河水和地下水環(huán)境性狀存在顯著差異,河水入滲補給地下水的同時發(fā)生著復雜的生物地球化學作用,引發(fā)含水介質(zhì)中的砷釋放至地下水中。目前傍河開采驅(qū)動下河水入滲過程中所發(fā)生的生物地球化學過程及其對地下水中砷遷移行為的貢獻大小尚不完全清楚�；诖�,本文以我國北方地區(qū)典型傍河地下水水源地—沈陽黃家水源地為研究區(qū),在查明該區(qū)地質(zhì)及水文地質(zhì)條件的基礎上,應用原位監(jiān)測技術(shù)、分子生物學技術(shù)、室內(nèi)實驗與原位實驗技術(shù)以及水文地球化學模擬技術(shù),查明傍河開采驅(qū)動下地下水中砷的時空分布特征與生物地球化學反應機理,建立地下水中砷的水文地球化學反應模型,識別和區(qū)分傍河開采驅(qū)動下地下水中砷的生物地球化學過程以及對地下水中砷遷移行為的貢獻率,以期為地下水的監(jiān)測和保護、水源地的安全運行以及保障當?shù)鼐用裼盟踩峁┛茖W依據(jù)。通過本次研究,取得如下主要認識:1、自河岸至地下水位漏斗中心方向,沿著地下水流路徑,研究區(qū)地下水環(huán)境存在分區(qū),不同水流路徑上地下水環(huán)境分區(qū)的空間尺度存在差異。地下水中砷含量與環(huán)境分區(qū)存在較好的關(guān)聯(lián)性。在弱氧化環(huán)境區(qū),氧化性的河水使含砷礦物發(fā)生氧化溶解,導致介質(zhì)中的砷釋放至地下水中;弱還原環(huán)境區(qū)發(fā)生鐵錳礦物的還原性溶解,導致吸附在鐵錳礦物表面及晶格里的砷隨之釋放至地下水中;還原環(huán)境區(qū)硫酸鹽還原作用比較強烈,產(chǎn)生的硫化物與低價態(tài)的鐵錳離子形成沉淀并吸附了一定量的砷,同時砷以次生硫化物的形式沉淀下來,導致地下水中砷含量降低。2、河水入滲過程中,地下水位的升降會引起地下水系統(tǒng)的水化學成分、氧化還原環(huán)境以及微生物作用強度等發(fā)生明顯的改變。研究區(qū)地下水中砷含量動態(tài)變化與水位密切相關(guān),地下水中砷含量隨著地下水位的上升而降低,其中淺層與水位變化的響應最為明顯;隨著深度的增加,地下水中砷含量對水位變化的響應減弱,季節(jié)變化幅度降低。3、除了占據(jù)高含量的殘渣態(tài)砷外,河床沉積物和含水介質(zhì)中的砷主要賦存在鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)中。研究區(qū)介質(zhì)不同形態(tài)砷中,可交換態(tài)砷、與砷共生的可交換態(tài)鐵、以及鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鐵的地球化學活性相對較強。河水入滲過程中,通過介質(zhì)中可交換態(tài)砷與可交換態(tài)鐵的吸附解吸、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鐵的還原溶解等作用,砷從固相進入地下水中。4、沿著河水入滲補給的地下水流路徑,地下水微生物群落結(jié)構(gòu)、豐度和多樣性與地下水中砷含量具有密切的關(guān)系。微生物多樣性與砷含量存在明顯負相關(guān)關(guān)系,砷濃度相對較低的地下水中微生物多樣性更高。含水介質(zhì)微生物物種豐度與多樣性表現(xiàn)出強烈的空間異質(zhì)性,淺層水流路徑上的物種豐度與多樣性較高。5、室內(nèi)實驗研究表明,含水介質(zhì)對砷的吸附、解吸符合非線性關(guān)系,pH條件、溫度、固液比、離子強度、磷酸鹽、碳酸鹽、有機質(zhì)等對地下水中砷的吸附、解吸有很大影響。在相同條件下,As(V)比As(III)更易于被含水介質(zhì)吸附。在還原環(huán)境中,微生物介導下含砷鐵礦物發(fā)生還原性溶解,礦物表面或者晶格里的砷不斷釋放,溶液中砷、鐵含量不斷增加,二者呈現(xiàn)顯著正相關(guān)關(guān)系。在氧化環(huán)境中,微生物介導下含砷鐵礦物發(fā)生氧化溶解,從而引起砷的釋放;隨著反應的進行,含砷鐵礦物溶解產(chǎn)生的Fe~(2+)在氧氣的作用下發(fā)生氧化,進而水解生成了Fe(III)礦物,Fe~(2+)離子被吸附在形成的礦物表面從而導致溶液中Fe~(2+)含量降低。6、原位實驗研究表明,水動力條件對河水入滲過程中孔隙水化學指標的動態(tài)變化特征具有顯著影響。水動力條件較強時,微生物代謝速度較快,反應時間較短,隨水流運移距離較遠;水動力條件較弱時,微生物生長代謝過程完整,生物活性較強,反應速率相對較高,礦物還原溶解量更大,介質(zhì)中的砷更多釋放至地下水中。較高的DOC含量可以為微生物生長代謝提供更多能量,使得反應速率加快,有利于鐵錳礦物的還原性溶解,地下水中砷含量升高。7、數(shù)值模擬結(jié)果表明,在河水入滲過程中,地下水中砷的各生物地球化學過程對其貢獻率由高到低依次為:鐵礦物還原性溶解、吸附解吸和礦物氧化溶解,貢獻率分別為55%~70%、20%~27%和10%~18%。其中鐵礦物還原性溶解是傍河開采驅(qū)動下河水入滲過程中地下水中砷的主要生物地球化學過程。水動力條件的改變對河水入滲過程中地下水中砷的生物地球化學過程存在顯著影響,其中對鐵礦物還原性溶解釋放砷過程影響最為顯著,對吸附解吸、礦物氧化溶解過程影響較小。
【學位授予單位】：吉林大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：X523;X142
【圖文】：

觸氧氣后發(fā)生氧化，導致礦物晶格發(fā)生變化而釋放出晶格中的砷，地含量升高[112]。有研究表明錳氧化物/氫氧化物能將As(III)氧化為As(V)水中的鐵氧化菌能夠氧化地下水中的 Fe(II)，形成的 Fe(III)促進地下I)氧化成更易于被吸附的 As(V)，也可形成鐵氧化物/氫氧化物，由于中的砷具有較強的吸附性，從而降低了地下水中砷的遷移性[115-118]。菌還會加速地下水中含砷硫化物的氧化而釋放出晶格中的砷[119]。生物還原研究表明有些微生物能將砷作為生長所需的能量來源，通過呼吸作用下）或者解毒機制（好氧條件下）將 As(V)還原成遷移能力較大的 ]，其還原砷的機制主要有細胞質(zhì)砷還原和異化砷還原兩種（圖 1.1）[52氧條件下有些微生物（如鐵還原菌）能以有機碳作為能量來源，將 s(V)作為電子受體分別還原為 Fe(II)和 As(III)[128, 129]。

沈長鐵路途經(jīng)其東南，北部有遼中環(huán)線高速經(jīng)過（圖 2.1）。圖 2.1 研究區(qū)位置圖2.1.2 地形地貌研究區(qū)屬遼河中下游沖積平原，地勢較為平坦，由東向西微傾，地面高程42~50 m，相對高差 1~3 m，高出遼河水面 2~3 m。區(qū)內(nèi)地形主要為堆積地形，由河流沖洪積而成。區(qū)內(nèi)地貌主要為低河漫灘，沿遼河南岸呈帶狀分布，寬度小于 2 km，多壟崗起伏。遼河在區(qū)內(nèi)由東北向西南流過，由于側(cè)向侵蝕低河漫灘與現(xiàn)代河床呈陡坎接觸。2.1.3 氣象水文研究區(qū)屬暖溫帶半濕潤季風型氣候區(qū)，四季分明，多年平均氣溫為 8.5°C（圖2.2）。多年平均降水量 703.6 mm，降水多集中在 5~9 月

【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前6條

1 Johanna Buschmann;Alexandra Kappeler;Ursula Lindauer;David Kistler;Michael Berg;Laura Sigg;任翠領(lǐng);;pH值、腐植酸類型以及鋁對亞砷酸鹽和砷酸鹽與溶解腐植酸絡合的影響[J];腐植酸;2015年02期

2 歐陽光明;謝作明;孫小燕;楊東;王焰新;;大同盆地淺層含水層沉積物中砷的生物可利用性評價[J];現(xiàn)代地質(zhì);2015年02期

3 周殷竹;郭華明;逯海;;高砷地下水中溶解性有機碳和無機碳穩(wěn)定同位素特征[J];現(xiàn)代地質(zhì);2015年02期

4 莫紹星;龍星皎;李瀛;鄭菲;施小清;張可霓;趙良;;基于TOUGHREACT-MP的蘇北盆地鹽城組咸水層CO_2礦物封存數(shù)值模擬[J];吉林大學學報(地球科學版);2014年05期

5 甘義群;王焰新;段艷華;鄧婭敏;郭欣欣;;江漢平原高砷地下水監(jiān)測場砷的動態(tài)變化特征分析[J];地學前緣;2014年04期

6 張麗萍;謝先軍;李俊霞;王焰新;;大同盆地地下水中砷的形態(tài)、分布及其富集過程研究[J];地質(zhì)科技情報;2014年01期

本文編號：2718080