珠江三角洲地區(qū)土壤和沉積物中凝聚態(tài)有機質(zhì)及其對有機污染物吸附行為的影響
發(fā)布時間:2020-06-15 02:09
【摘要】: 疏水性有機污染物(HOCs)的吸附和解吸控制著它們在環(huán)境中的分布、傳輸、生物可利用性和生態(tài)效應,它們與土壤和沉積物中有機質(zhì)(NOM)之間的吸附機制已經(jīng)成為環(huán)境研究的一個熱點。但由于土壤和沉積物中有機質(zhì)的非均質(zhì)性,所以,到目前為止,還不是很清楚土壤和沉積物中有機質(zhì)對HOCs的吸附機制。研究有機質(zhì)的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)及其與HOCs的吸附行為的關(guān)系,有助于深入了解NOM對HOCs吸附的機制和客觀評價有機污染物在地表環(huán)境中的遷移、轉(zhuǎn)化和歸宿,同時為對其控制和治理提供科學依據(jù)。 本工作在珠江三角洲地區(qū)采集了多個表層沉積物樣品和三個表層土壤樣品,并選擇兩個沉積物進行粒徑分級,然后利用化學方法將土壤和沉積物及其各級分中的有機質(zhì)分進行分離,得到去礦(DM)、非水解有機質(zhì)(NHC)和碳黑(BC)等組分,并著重對NHC進行了表征,然后用這些有機質(zhì)組分作為吸附劑,用于對菲吸附行為的研究;同時,研究了五個NHC、一個BC樣品和四個煤樣對苯的吸附和解吸行為。 本論文研究結(jié)果表明:三氟醋酸(TFA)可以成功提取凝聚態(tài)的NHC,消除了碳水化合物對凝聚態(tài)有機質(zhì)研究的干擾。樣品中NHC和BC分別占總有機碳的含量的25.6-70.5%和4.14-17.3%,其平均值分別為44.2%和11.2%。用固體~(13)C核磁共振(~(13)C NMR)表征了NHC,其圖譜中主要有兩個顯著的芳香和脂肪碳特征峰,這與以前報道的干酪根的~(13)C NMR譜圖特征相似。同時研究了不同有機質(zhì)組分對菲的吸附行為,結(jié)果表明,菲的吸附等溫線都呈現(xiàn)出明顯的非線性,能很好地擬合Freundlich方程,而且NHC和BC比其原始和DM的吸附容量都有明顯提高。這些結(jié)果揭示了NHC和BC主要控制著菲在土壤和沉積物中的吸附行為。沉積物及其NHC對菲的吸附容量要高于土壤及其NHC,與土壤和沉積物中有機質(zhì)的不同來源有關(guān);NHC在不同粒徑級分上的分布是不均勻的,較多的NHC集中分布在較小和最小的級分上,不同大小級分上的有機質(zhì)來源可能不同。較大級分上的NHC含有較高的芳香碳,低的H/C原子比值,而較小級分上含有較高的脂肪碳,高的H/C比值;所有供試樣品對苯的吸附/解吸等溫線均為非線性,符合Freundlich模型。用CO_2吸附測定樣品的微孔體積與苯吸附體積相當,而大于菲吸附體積。供試樣品對苯的解吸都表現(xiàn)出很強的解吸滯后效應,而且,發(fā)現(xiàn)有機質(zhì)中芳香碳含量越高、脂肪碳越低、H/C比值越低、礦物含量越低,吸附滯后越明顯,這可能與苯在有機質(zhì)上的吸附是以微孔吸附有關(guān)。
【學位授予單位】:中國科學院研究生院(廣州地球化學研究所)
【學位級別】:博士
【學位授予年份】:2007
【分類號】:X131.3
【圖文】:
列入了單點的Ko。值(Ko。=(qe/Q)呱)),單位為mL/g,菲的濃度取卿Sw等于0.005、0.05、0.5時?梢杂肒o。值直接地比較不同有機質(zhì)組分的吸附能力。原始樣品及其NOM組分的Freundlich等溫方程的擬合程度如圖3一1所示。3.6試驗結(jié)果與討論3.6.1吸附等溫線從表3一2與圖3一1可以看出,23個樣品對菲的吸附等溫線均為非線性,而且很好地擬合了Freundlich方程,與其它研究結(jié)果一致(梁重山等,2004)。原始樣
吸附參數(shù)(LO醒oc和n)與樣品組成性質(zhì)(R了C比值和脂肪碳、芳香碳百分含量)間的線性關(guān)系
本文編號:2713725
【學位授予單位】:中國科學院研究生院(廣州地球化學研究所)
【學位級別】:博士
【學位授予年份】:2007
【分類號】:X131.3
【圖文】:
列入了單點的Ko。值(Ko。=(qe/Q)呱)),單位為mL/g,菲的濃度取卿Sw等于0.005、0.05、0.5時?梢杂肒o。值直接地比較不同有機質(zhì)組分的吸附能力。原始樣品及其NOM組分的Freundlich等溫方程的擬合程度如圖3一1所示。3.6試驗結(jié)果與討論3.6.1吸附等溫線從表3一2與圖3一1可以看出,23個樣品對菲的吸附等溫線均為非線性,而且很好地擬合了Freundlich方程,與其它研究結(jié)果一致(梁重山等,2004)。原始樣
吸附參數(shù)(LO醒oc和n)與樣品組成性質(zhì)(R了C比值和脂肪碳、芳香碳百分含量)間的線性關(guān)系
【引證文獻】
相關(guān)博士學位論文 前1條
1 王威;淺層地下水中石油類特征污染物遷移轉(zhuǎn)化機理研究[D];吉林大學;2012年
相關(guān)碩士學位論文 前1條
1 韋尚正;硝基苯類化合物在土壤和砂質(zhì)上的競爭吸附研究[D];華北電力大學(北京);2010年
本文編號:2713725
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