【摘要】：厭氧甲烷氧化(AOM)在控制缺氧環(huán)境中甲烷通量方面起著重要作用。在缺氧生境中,AOM耦合硫酸鹽,亞硝酸鹽/硝酸鹽和鐵/錳被認(rèn)為是主要的厭氧甲烷氧化過(guò)程。然而,AOM耦合微生物還原鉻酸鹽/高氯酸鹽/硒酸鹽目前尚未報(bào)道。反硝化型厭氧甲烷氧化(DAMO)的發(fā)現(xiàn)不僅加深我們對(duì)全球甲烷和氮循環(huán)的認(rèn)知,而且為污染水體中去除硝酸鹽提供新的工藝。前期研究證實(shí)在嚴(yán)格厭氧條件下,DAMO微生物能夠去除污染水體中硝酸鹽和亞硝酸鹽。然而,在微氧條件下DAMO能否去除硝酸鹽(或溴酸鹽)尚未清楚。在該研究中,通過(guò)搭建小試規(guī)模膜生物膜反應(yīng)器(MBfR),對(duì)其接種DAMO古生菌和細(xì)菌共生體,且從無(wú)泡中空纖維膜提供甲烷作為電子供體。該研究旨在探究AOM耦合微生物還原鉻酸鹽/高氯酸鹽/硒酸鹽對(duì)DAMO古生菌/細(xì)菌的抑制或篩選作用,探究在微氧條件下DAMO從地下水去除硝酸鹽和溴酸鹽的可行性及機(jī)制,以及探究共存厭氧氨氧化(anammox)細(xì)菌對(duì)DAMO古生菌/細(xì)菌的協(xié)同或競(jìng)爭(zhēng)作用。通過(guò)長(zhǎng)期連續(xù)監(jiān)控MBfR運(yùn)行和進(jìn)行物料/電子平衡試驗(yàn)以追蹤物質(zhì)轉(zhuǎn)化路徑;通過(guò)表征微生物總體群落和揭示功能微生物菌群以提出物質(zhì)還原機(jī)制。預(yù)期該研究結(jié)果不僅加深我們對(duì)自然環(huán)境中元素生物地球化學(xué)循環(huán)以及微生物介入含氧陰離子還原多樣性的認(rèn)知,而且提供甲烷型MBfR去除污染物的新工藝。該研究主要結(jié)論如下:(a)共存anammox細(xì)菌能夠刺激DAMO生物膜的生長(zhǎng)。通過(guò)接種anammox細(xì)菌,以強(qiáng)化DAMO古生菌和細(xì)菌活性,其中古生菌硝酸鹽去除率從4.8±0.7提高至9.8±0.2 mg N/L/d。DAMO細(xì)菌和anammox細(xì)菌分別貢獻(xiàn)91.8%和8.2%的亞硝酸鹽去除。為在只有硝酸鹽污染地下水或污染水體中應(yīng)用DAMO-anammox工藝,在預(yù)處理階段應(yīng)部分還原硝酸鹽至銨。研究中利用零價(jià)鐵(Fe0)結(jié)合活性炭(AC)粉末,即Fe0/AC微電解體系,以強(qiáng)化硝酸鹽在準(zhǔn)中性水溶液中的還原效率。(b)接種DAMO反應(yīng)器能夠從地下水(含溶解氧(DO)和硝酸鹽)中去除硝酸鹽。當(dāng)處理含50 mg N/L硝酸鹽和7～9 mg O2/L DO模擬地下水時(shí),最高硝酸鹽處理率達(dá)45 mg N/L/d。在某些過(guò)渡期,乙酸鹽和丙酸鹽出現(xiàn)積累,表明其作為中間產(chǎn)物介入甲烷氧化中。CandidatusMethylormirabilis(DAMO 細(xì)菌)成為優(yōu)勢(shì)菌種,而 CandidatusMethanoperedens(DAMO古生菌)消失,同時(shí)反硝化細(xì)菌大量生長(zhǎng)。在微氧條件下,甲烷氧化成揮發(fā)性脂肪酸(VFAs),其作為異養(yǎng)反硝化細(xì)菌碳源實(shí)現(xiàn)去除硝酸鹽。DAMO細(xì)菌和反硝化細(xì)菌在去除硝酸鹽中形成協(xié)同關(guān)系。(c)AOM耦合微生物還原鉻酸鹽,將溶解態(tài)鉻酸鹽還原成Cr(Ⅲ)沉降物。在介入鉻酸鹽還原后,甲烷氧化菌屬Candidatus Methylomirabilis從微生物群落中消失,而CandidatusMethanoperedens依然存活,以誘發(fā)甲烷氧化耦合微生物還原鉻酸鹽反應(yīng)。在A(yíng)OM耦合微生物還原鉻酸鹽中,ⅰ)Candidatus Methanopereden單獨(dú)或者ⅱ)鉻酸鹽還原菌和CandidatusMethanoperedens協(xié)同代謝鉻酸鹽至Cr(Ⅲ)沉降物,二者均以DAMO古生菌微氧化甲烷作為電子。(d)AOM耦合微生物還原高氯酸鹽,將高氯酸鹽還原成氯化物。在介入高氯酸鹽還原后,甲烷氧化菌屬Candidatus Methylomirabilis和Candidatus Methanoperedens 依然存活,而高氯酸鹽還原細(xì)菌(比如Dechlorosoma和Azoarcus)生長(zhǎng)成為生物膜中優(yōu)勢(shì)菌種。在A(yíng)OM耦合微生物還原高氯酸鹽中,微生物形成協(xié)同關(guān)系:甲烷氧化菌氧化甲烷且分泌中間產(chǎn)物,其作為高氯酸鹽還原菌電子供體實(shí)現(xiàn)代謝高氯酸鹽。(e)AOM耦合微生物還原硒酸鹽,將溶解態(tài)硒酸鹽還原成納米級(jí)元素硒。在介入硒酸鹽還原后,僅有Candidatus Methanoperedens和Candidatus Methylomirabilis 為甲烷氧化菌屬,表明其耦合AOM還原硒酸鹽的能力。(f)在微氧條件下,甲烷驅(qū)使微生物還原溴酸鹽,將溴酸鹽還原成溴化物。在1 mg Br/L/d負(fù)荷下,溴酸鹽去除效率達(dá)100%。VFAs出現(xiàn)積累,其濃度為0.8~11.5 mg C/L。在進(jìn)水溴酸鹽后,僅有Methanosarcina為甲烷氧化菌屬,而Dechloromonas比例從0.9%增長(zhǎng)至18.0%,成為優(yōu)勢(shì)菌種。在微氧條件下,甲烷氧化成VFAs,其作為異養(yǎng)溴酸鹽還原細(xì)菌(比如Dechloromonas)碳源實(shí)現(xiàn)還原溴酸鹽。(g)針對(duì)DAMO古生菌和細(xì)菌響應(yīng)不同電子受體,CandidatusMethanoperedens被鉻酸鹽/高氯酸鹽/硒酸鹽篩選,而被溴酸鹽/氧氣抑制;Candatus Methylomirabilis則被高氯酸鹽/硒酸鹽/氧氣篩選,而被鉻酸鹽/溴酸鹽抑制。
【學(xué)位授予單位】：上海大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：X703
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本文編號(hào)：2707756