【摘要】：合成麝香(Synthetic Musks,SMs)作為天然麝香的廉價替代品被廣泛使用于各類個人護(hù)理品和消費品中。由于其連續(xù)不斷地進(jìn)入生態(tài)環(huán)境中,濃度不斷增大,在動物和人體組織中產(chǎn)生了蓄積作用,其效應(yīng)相當(dāng)于持久性有機污染物。SMs具有環(huán)境激素毒性、生理生態(tài)毒性、遺傳毒性、并且對酶活性具有一定影響,對微生物具有毒性效應(yīng)等作用,對地表水安全構(gòu)成較高的威脅。本文系統(tǒng)研究了松花江水環(huán)境中SMs的污染現(xiàn)狀及時空分布特征,數(shù)值模擬了SMs在多相介質(zhì)中的歸趨行為,并對SMs與重金屬復(fù)合污染等環(huán)境行為問題進(jìn)行了探討。采用固相萃取富集-氣質(zhì)聯(lián)機方法調(diào)查了松花江干流9個采樣點在不同水文期SMs的污染狀況。松花江表層水體中SMs在不同的水文期濃度分別為2011年8月(豐水期):0-1.02 ng/L,平均濃度0.02 ng/L;2011年10月(平水期):0-25.71ng/L,平均濃度2.14 ng/L;2012年1月(枯水期-冰封期):0-204.18 ng/L,平均濃度為7.04 ng/L;2012年4月(枯水期-解凍期):0-254.44 ng/L,平均濃度為8.48 ng/L�？菟谒w中SMs濃度高于平水期和豐水期�？臻g分布上,哈爾濱下游采樣點中SMs總濃度水平最高,總濃度范圍為0-109.12 ng/L,次高點出現(xiàn)在佳木斯下游,這與上游來水和城市市政廢水排放有直接關(guān)系。SMs的組成特征表明:在松花江采樣點中佳樂麝香(Galaxolide,HHCB)的濃度最高,其次是吐納麝香(Tonalide,AHNT),確定HHCB和AHTN為典型污染物。HHCB和AHTN在不同水文期具有不同的濃度,這主要歸因于環(huán)境變量的季節(jié)性變化。為了研究松花江中SMs的輸入特性,檢測了哈爾濱市污水處理廠外排污泥和污水中SMs的濃度水平。哈爾濱污水處理廠平均每天有245.5 g和51.8 g的HHCB和AHTN隨外排污泥進(jìn)入環(huán)境中被填埋處理,這會對土壤環(huán)境造成一定危害;平均每天有93.8 g和22.5 g的HHCB和AHTN會隨外排污水不斷的進(jìn)入松花江中,對松花江水環(huán)境構(gòu)成威脅。此外,進(jìn)一步論證了該沿江污水處理廠的排污口是SMs污染松花江的一個典型污染源。在實驗室條件下,系統(tǒng)研究了HHCB和AHTN在松花江水體中的吸附解吸過程。在24 h內(nèi)HHCB和AHTN在松花江表層沉積物上的吸附過程達(dá)到平衡狀態(tài),二級動力學(xué)模型能夠較好的模擬沉積物對HHCB和AHTN吸附的主要過程。沉積物對HHCB和AHTN吸附的初始階段可以用顆粒內(nèi)混合模型模擬,相關(guān)系數(shù)分別為0.981和0.983。沉積物對HHCB和AHTN的吸附和解析為非線性過程,Freundlich模型能較好的模擬HHCB和AHTN的等溫吸附-解析過程,相關(guān)系數(shù)分別為HHCB:0.978和0.984,AHTN:0.982和0.966。吸附和解吸過程存在明顯的滯后性。研究表明了不同的環(huán)境因素包括離子強度、pH值以及溫度會促進(jìn)或抑制HHCB和AHTN在沉積物上的吸附行為;沉積物上的有機質(zhì)和水環(huán)境中的共存污染物如表面活性劑和重金屬也能夠促進(jìn)或抑制其在沉積物上的吸附行為。同時,室內(nèi)研究發(fā)現(xiàn),HHCB和AHTN在松花江水體中的生物降解半衰期隨水文期的變化而變化,自然光降解并未有明顯變化。采用動態(tài)多介質(zhì)模型系統(tǒng)的模擬了松花江中HHCB的遷移轉(zhuǎn)化行為�；赟Ms的實際監(jiān)測濃度,對源強進(jìn)行了評估。將HHCB模擬濃度與實際監(jiān)測濃度進(jìn)行比較,發(fā)現(xiàn)模擬值與真實值較為接近,柯西不等式系數(shù)值均小于0.5,吻合度較高。評估了HHCB在不同環(huán)境相中的歸趨情況,并分析了HHCB在松花江干流的環(huán)境行為。HHCB在不同環(huán)境相中的輸入和輸出的總質(zhì)量通量分別為4.32×103 kg和4.30×103 kg,相對誤差為0.5%,模擬時間內(nèi)HHCB的質(zhì)量保持平衡狀態(tài)�；谒苫ńw中SMs濃度的實測值,以HHCB為代表,采用水培方法研究其與松花江中常見的重金屬(Cd2+、Cu2+和Zn2+)復(fù)合污染對金魚藻葉片生理生化指標(biāo)的影響。HHCB與重金屬(Cd2+、Cu2+和Zn2+)復(fù)合污染對葉片組織中脂質(zhì)過氧化最終產(chǎn)物丙二醛(MDA)具有協(xié)同效應(yīng),對葉綠素的含量具有拮抗作用,因此MDA和葉綠素含量可作為評價該復(fù)合污染水體環(huán)境的敏感指標(biāo)。
【圖文】：

圖 1-2 液體樣品和固體樣品中 SMs 的檢測流程Fig. 1-2 Detecting process of SMs in aqueous and solid sampl、對樣品污染小、可以直接進(jìn)樣分析以及溶劑消雌激素的分析處理過程中進(jìn)行了應(yīng)用，，缺點是靈敏

圖 1-3 在人體內(nèi) MX 的生物轉(zhuǎn)化途徑[84]Fig. 1-3 Biotransformation pathways of the musk xylene in the human body[84]述污染物的時空變化性。模型中輸入相應(yīng)參數(shù)通過常微分方程計算，可同環(huán)境介質(zhì)中隨時間變化的逸度值。由于每個單元的環(huán)境參數(shù)不同，所
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X171.5;X52

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本文編號：2707690