【摘要】： 隨著室內空氣質量(Indoor Air Quality, IAQ)受到人們越來越多的重視,光催化作為提高IAQ的高科技前沿凈化技術由于其廣泛性、徹底性、安全性和持久性等特點而世界矚目。本課題采用這一技術去除廣泛存在于室內的代表性污染物甲醛,結合中央空調系統(tǒng)進行研究,對改善IAQ具有十分重要的意義。本課題得到了上海市科委科研基金項目“納米光催化材料及其集中空調系統(tǒng)中光催化凈化裝置的應用研究”(No.0552nm002)的資助。本文首先對影響光催化反應速率的因素進行了優(yōu)化分析,研究了一種能夠適用于集中空調系統(tǒng)的新型管網(wǎng)光催化凈化器,并結合真空紫外(Vacuum Ultraviolet, VUV)技術加強了對甲醛的去除,最后對凈化器應用于房間時的室內濃度及凈化器性能要求進行了預測,為光催化去除室內甲醛在集中空調系統(tǒng)中的實際應用提供了理論依據(jù)。本文研究內容及結論分述如下: (1)基于反應動力學和質量傳遞理論的催化劑膜厚優(yōu)化 催化劑膜厚優(yōu)化是催化劑固定所特有的問題,本文針對甲醛連續(xù)流過多孔泡沫鎳網(wǎng)時的光催化降解,基于光催化反應動力學和質量傳遞理論,建立了能夠預測催化劑最優(yōu)膜厚的數(shù)學模型。研究表明:反應速率隨著催化劑膜厚先是快速的增加而后到達一個穩(wěn)定的值。紫外(Ultraviolet, UV)光在催化劑層內的衰減系數(shù)對最優(yōu)催化劑膜厚有著較大的影響,它可以使最優(yōu)膜厚有數(shù)量級上的改變。不同波長的UV光,衰減系數(shù)變化較大,波長越短,UV光在催化劑層內的衰減系數(shù)越大,最優(yōu)膜厚越小。該研究揭示了催化劑膜厚如何影響光催化反應速率以及模型參數(shù)如何影響催化劑最優(yōu)膜厚。 (2)基于多相催化穩(wěn)態(tài)理論的光強優(yōu)化 UV光是光催化反應的驅動力,直接影響光催化的反應速率,同時UV光也是一種能源,它的合理使用對節(jié)約能源有著至關重要的意義。本文分析了光催化過程中的光能損失組成,著重針對電子-空穴對的復合損失,提出了使用合適光強對其進行有效控制以提高光能利用率的思想,根據(jù)揮發(fā)性有機化合物(Volatile Organic Compounds, VOCs)的光催化降解機理并運用多相催化穩(wěn)態(tài)理論建立了預測光強的數(shù)學模型。為了方便應用,定義了過量系數(shù),進一步簡化模型得到了估計合適光強的簡單方法,并通過文獻中和實驗中的甲醛光催化降解數(shù)據(jù)說明了該方法的使用。研究表明:根據(jù)所提出的方法來確定光強,能夠在保證好的降解性能的同時提高光能利用率。光強的大小與VOCs的種類和濃度、催化劑和載體的屬性以及UV光的波長有關。該研究為節(jié)約光能提供了新思路。 (3)集中空調用光催化凈化器的設計和優(yōu)化 集中空調系統(tǒng)有著流速高的特點,如何增加反應物的停留時間,同時降低凈化器的壓力損失是集中空調用凈化器設計的兩個重要問題。本文本著增加迎風面積可降低迎面風速和壓力損失的思想研究了一種新型管網(wǎng)光催化空氣凈化器,考察了凈化器的阻力特性、光解和光催化降解室內濃度的甲醛的特性以及光能效率,并針對該結構類型的凈化器提出了尺寸優(yōu)化設計步驟。結果表明:該凈化器具有表面光強均勻、壓力損失小以及光能效率高等優(yōu)點,可以通過改變迎風面積來靈活適用于具有不同流速的集中空調系統(tǒng),還可以通過增加反應單元的數(shù)量來進行大比例應用。根據(jù)尺寸優(yōu)化設計步驟進行設計,可合理的選擇光源,在保證降解速率的同時使得能耗最小。 (4)VUV聯(lián)合光催化加強對甲醛降解的實驗研究 采用VUV這一較為經濟的方法與光催化技術相結合來進一步提高對室內典型濃度的甲醛的降解效率,從技術上和經濟上對該混合方法降解甲醛的可行性進行了實驗研究和理論研究,并對其中的一些反應機理進行了研究。結果表明:該混合過程在技術和經濟上都是可行的,一個突出的優(yōu)點是VUV和光催化能夠優(yōu)勢互補,VUV能在光催化的基礎上大大提高對甲醛的降解效率,而光催化能夠去除VUV產生的過量臭氧。該混合過程與光催化過程相比,當處理空氣量為518 m3/h,甲醛濃度為0.6 mg/m3時,去除每kg甲醛節(jié)省成本約44%。由于室內材料對臭氧有多相分解作用,新風對臭氧有稀釋作用,再加上光催化凈化裝置對回風中的臭氧有分解作用,使得允許混合系統(tǒng)生成的最大臭氧濃度高于WHO規(guī)定的室內臭氧濃度標準極限值。本文研究的VUV—光催化混合空氣凈化系統(tǒng)能夠應用于實際工程中。 (5)光催化凈化器性能要求、使用時間和最高能耗要求的預測 采用建筑材料的散發(fā)特性研究與光催化凈化器的性能研究相結合的方法,分析了凈化裝置的去除效率對室內甲醛濃度和散發(fā)率的影響,并根據(jù)這些研究對光催化凈化器的性能要求和使用時間進行了預測和分析,最后通過與通風方法的比較,對凈化器最高能耗要求進行了預測。研究表明:凈化裝置的去除效率和自凈時間的冪函數(shù)成線性關系,且線性系數(shù)受材料內部擴散系數(shù)的影響很大。當材料的散發(fā)過程由內部擴散過程控制,且當使用凈化裝置時的室內濃度降低速率不大于不使用凈化裝置的降低速率時,凈化裝置的使用不會增加室內VOC的去除速率,唯一的作用是將室內濃度控制的較低,但是否可以停止凈化裝置的運行,還取決于VOC劑量對人體健康的影響。在光催化和通新風具有相同自凈時間的前提下,通新風的方法為光催化凈化裝置的最高能耗提出了要求,這一要求取決于室內溫度的設定值、室外空氣溫度值以及室外VOC濃度值等參數(shù)。該研究為光催化空氣凈化器的設計要求提供了理論參考,并為其應用條件提供了理論依據(jù)。
【圖文】：

的接觸光催化劑對光催化反應有著重要的影響結構設計減小甚至消除。因此負載型光催化系技術是實際應用中最有前景的技術。型光催化凈化器是為在實驗室中進行研究而設器通常為一密閉容器、平板凈化器或者管式凈化器來評價催化劑的活性或進行污染物降解規(guī)污染物的凈化器都是負載型凈化器，大致可分凈化器[67-70]V 光源置于管的中央，壁面上負有光催化劑，器能夠有均勻的光強，但反應面積較小，反應是環(huán)的內外壁都涂有光催化劑，，紫外燈在環(huán)的化器比管狀凈化器有更多的催化劑面積，但內傳遞的影響。器[71-73]d AirClean

凈化器[74,75]是將光催化劑負載在能夠透射 UV 光的球形填床內放有 UV 光源，讓空氣穿過填充床與填料1-3[75]是一個圓管型填充床凈化器，這種凈化器與催化劑比表面積，并且能夠大大改善傳質性能，減，且凈化器的阻力損失較大。圖 1-3 填充床光催化凈化器示意圖[75]g.1-3 Schematic diagram of a packed-bed photocatalytic pur凈化器[76]ContaminatedAirTiO2-coated Spherical PackingUV Lamps
【學位授予單位】：上海交通大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2007
【分類號】：X51

【參考文獻】

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本文編號：2703993