發(fā)布時(shí)間：2020-06-07 18:15

【摘要】：大氣氣溶膠因其對(duì)氣候、環(huán)境以及人體健康的巨大影響，而越來(lái)越受到重視。大氣氣溶膠的來(lái)源、演變具有高度的復(fù)雜性，使得深入研究大氣氣溶膠的理化性質(zhì)、來(lái)源特性以及演變機(jī)制具有相當(dāng)大的挑戰(zhàn)。單顆粒氣溶膠飛行時(shí)間質(zhì)譜儀作為一種新型的氣溶膠分析技術(shù)，能夠從單個(gè)顆粒的層面上識(shí)別顆粒的尺寸大小和化學(xué)組成。相對(duì)于傳統(tǒng)的氣溶膠分析技術(shù)，單顆粒氣溶膠質(zhì)譜具有集在線進(jìn)樣、無(wú)需樣品處理、快速、單顆粒粒徑與化學(xué)組分同時(shí)分析于一身的突出優(yōu)點(diǎn)，，對(duì)于研究大氣顆粒物的種類(lèi)、混合狀態(tài)、演變過(guò)程來(lái)源解析具有重要的作用。 本人在碩士期間參與了單顆粒質(zhì)譜儀器樣機(jī)的原理設(shè)計(jì)、性能表征及基本的應(yīng)用工作。在博士期間，對(duì)樣機(jī)進(jìn)行了的較為全面的技術(shù)改進(jìn)，并利用單顆粒質(zhì)譜儀開(kāi)展汽車(chē)尾氣的源表征應(yīng)用以及北京地區(qū)的環(huán)境大氣分析等方面的工作。同時(shí)為了保持論文的完整性，對(duì)單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀的原理也進(jìn)行了詳細(xì)的敘述。 一、氣溶膠與單顆粒質(zhì)譜儀的應(yīng)用進(jìn)展。對(duì)大氣氣溶膠的性質(zhì)、影響、檢測(cè)方法做了簡(jiǎn)要概述。依據(jù)國(guó)內(nèi)外對(duì)于單顆粒質(zhì)譜技術(shù)的應(yīng)用報(bào)道，總結(jié)了單顆粒質(zhì)譜技術(shù)在環(huán)境監(jiān)測(cè)、大氣化學(xué)、材料科學(xué)、生物醫(yī)藥、國(guó)防安全等領(lǐng)域的應(yīng)用進(jìn)展。 二、在線單顆粒質(zhì)譜儀的原理。詳細(xì)介紹了氣溶膠質(zhì)譜儀器的主要構(gòu)成及各部分的技術(shù)原理，對(duì)各部分的技術(shù)特點(diǎn)進(jìn)行詳細(xì)的描述。 三、氣溶膠質(zhì)譜儀的進(jìn)樣及測(cè)徑系統(tǒng)改進(jìn)。針對(duì)PM2.5研究的需要，對(duì)儀器的進(jìn)樣口、緩沖腔、空氣動(dòng)力學(xué)透鏡進(jìn)行了全面模擬和改進(jìn)，有效提高了儀器對(duì)寬粒徑范圍顆粒物的進(jìn)樣效率。通過(guò)對(duì)測(cè)徑系統(tǒng)的光路結(jié)構(gòu)進(jìn)行改進(jìn)，并設(shè)計(jì)了濾波系統(tǒng)降低了儀器的背景噪音，將100nm顆粒檢測(cè)的信噪比提高了7倍。 四、氣溶膠質(zhì)譜儀靈敏度及動(dòng)態(tài)范圍的提高。針對(duì)離子在初始電離時(shí)產(chǎn)生的巨大動(dòng)能分散而導(dǎo)致的靈敏度降低的問(wèn)題，對(duì)質(zhì)譜系統(tǒng)進(jìn)行了模擬和改進(jìn)，通過(guò)引入透鏡聚焦系統(tǒng)將質(zhì)譜對(duì)離子檢測(cè)的靈敏度提高了近2倍。為了能夠?qū)Τ砍绦盘?hào)和幾十毫伏甚至更小的信號(hào)進(jìn)行同時(shí)采集，對(duì)數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)進(jìn)行了改進(jìn)，通過(guò)雙通道疊加采集的方法將檢測(cè)動(dòng)態(tài)范圍提高了40倍。 五、單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀的柴油車(chē)源表征。利用單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀對(duì)柴油車(chē)尾氣排放的顆粒物進(jìn)行了研究，通過(guò)對(duì)實(shí)時(shí)排放以及對(duì)老化后的顆粒物進(jìn)行檢測(cè)，獲取了柴油車(chē)尾氣排放顆粒物的主要質(zhì)譜特征。 六、單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀在北京城市地區(qū)的應(yīng)用。利用單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀對(duì)北京城市地區(qū)春季氣溶膠進(jìn)行了檢測(cè)。分析了干凈天氣、灰霾天氣以及沙塵天氣三種不同的天氣條件不同類(lèi)別顆粒物的粒徑分布、化學(xué)組成、時(shí)間變化趨勢(shì)等。在干凈的天氣條件下，OC與biomass-K顆粒與生物質(zhì)燃燒行為有較大的關(guān)系。在灰霾天氣下，K-nitrate、ECK、rich-Fe、rich-Pb顆粒物占主導(dǎo)，表明北京周邊及其省份的工業(yè)釋放對(duì)北京地區(qū)的灰霾形成過(guò)程具有重要的影響。北京地區(qū)沙塵顆粒物可以分為四種不同的類(lèi)別：dust-Si、dust-Ca、dust-Al、以及dust-Ti。本地的交通源排放是NaK-EC顆粒物的一個(gè)主要來(lái)源。二次硫酸鹽和硝酸鹽在不同的顆粒物類(lèi)別中顯示了不同的混合狀態(tài)。
【學(xué)位授予單位】：上海大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類(lèi)號(hào)】：X851;O657.63

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2701811