【摘要】：針對灌溉水體和土壤污染愈加嚴重的客觀現(xiàn)實,以及為了進一步揭示重金屬污染物在具有不同類型膠體體系土壤中的遷移及環(huán)境行為,深入研究無機膠體和膠體攜帶污染物在多孔介質中傳輸機理與相關理論,將極大的促進對于地下水污染的認識和對廢水處理的研究與應用。盡管前人對土壤介質中污染物的遷移研究已取得了豐碩成果,但是,仍然有許多工作亟待研究和進一步完善。以往研究文獻中,只是對在土壤介質中單一重金屬離子污染物的遷移研究工作很多,而對重金屬與無機膠體的復合物、且與傳輸介質均能夠發(fā)生反應的復合污染物的遷移規(guī)律研究尚顯不足。基于國內外學科發(fā)展動態(tài)與客觀實際的迫切需要,本論文選取了土壤體系中常見的兩種不同結構類型的粘土礦物膠體高嶺石和蒙脫石作為主要實驗材料,通過室內模擬實驗和數(shù)學模型分析的手段,在分別研究兩種無機膠體和重金屬鉛在多孔介質中遷移規(guī)律、無機膠體與重金屬鉛的相互作用規(guī)律基礎上,重點研究了無機礦物膠體與土壤重金屬鉛的復合體在多孔介質中遷移時的分異特征與遷移規(guī)律,同時,探求了重金屬污染物的修復原理與技術,取得了以下主要結論： (1)粘土礦物膠體在飽和多孔介質中的運移會受到介質性質、膠體類型及孔隙水流速等物理化學條件的影響。石英砂介質的表面特性(水洗處理和烘烤處理)差異,導致粘土礦物膠體在該介質中運移過程時受到的吸附力不同,是影響膠體運移的外因；而粘土礦物膠體結構類型不同、粒徑差異顯著,決定著粘土礦物膠體在運移過程中的吸附和沉積反應,是影響膠體運移的內因；平均孔隙水流速變化(膠體運移速度)所產(chǎn)生的剪切力不同,影響著膠體移動性；溶液的pH值和離子強度會強烈地影響粘土礦物膠體的表面電荷和ξ電位,隨膠體類型的不同,其影響程度差異顯著,均是影響膠體運移的環(huán)境條件。 (2)不同類型的粘土礦物膠體對Pb2+均具有一定的吸附性,但吸附機制與特點有明顯不同。高嶺石對Pb2+的吸附主要是離子交換作用機制的飽和性吸附,而蒙脫石則是離子交換機制的非飽和性吸附,Pb的飽和度直接影響著不同類型膠體對其吸附與解吸過程。pH是重金屬離子在膠體溶液中的吸附和解吸行為的重要影響因素,不同類型的粘土礦物膠體對溶液pH的反應有所不同,溶液pH對以可變電荷為主的高嶺石吸附Pb2+影響較大,而對于以永久負電荷為主的蒙脫石影響相對較小。離子強度也是影響膠體和重金屬吸附和解吸行為的重要因素,在不同離子強度下,不同類型粘土礦物膠體表面吸附Pb2+的解吸過程均隨著時間的變化呈階段性分布,即初始的快速解吸反應之后伴隨著一個緩慢的解吸過程,高嶺石隨著離子強度的增加,吸附Pb2+的解吸量逐漸增大,蒙脫石膠體則當離子強度達到一定程度后會抑制其解吸,并且在同一離子強度下解吸量遠小于高嶺石膠體Pb2+的解吸量,進一步證明兩種不同類型粘土礦物膠體對重金屬的吸附機制有所不同。由粘土礦物膠體對鉛的吸附-解吸特性可以推斷,當外界環(huán)境中低濃度的Pb2+進入土壤,將立即被吸附固定,使Pb2+有效性降低。但是,當外來高濃度的Pb2+進入土壤環(huán)境,土壤的吸附作用導致Pb2+在土壤中不斷累積,最終達到在總量上飽和。受外界環(huán)境變化的影響,如降雨、灌溉和施肥等,就會導致吸附在土壤膠體上的Pb2+的解吸釋放而產(chǎn)生更大的生態(tài)風險。因此,研究鉛在土壤中的遷移規(guī)律,才能更好地治理土壤鉛的污染。 (3)與單純的膠體運移相比,鉛在飽和多孔介質中的運移更復雜,涉及靜態(tài)和動態(tài)反應,導致運移過程中有大量的鉛殘留在多孔介質中。鉛的這種很強的與其他材料結合的趨勢,及其在多孔介質中具有低流動性,是造成土壤鉛污染的主要原因。粘土礦物膠體在多孔介質中的移動能夠加速鉛的移動,導致其提前出流。證明了天然膠體可以作為“運輸者”以促進重金屬的運移；雖然以膠體吸附態(tài)鉛形式作為輸入物質,但在多孔介質中的運移過程,粘土礦物膠體和鉛的遷移并不是完全同步,說明粘土礦物膠體和鉛作為雙反應性復合體進行遷移,在遷移過程中時刻存在著鉛在無機膠體與介質相之間的再分配問題。因此,在描述膠體與重金屬污染物復合體在多孔介質中遷移特征時,需要以物質檢出時間為指標的“遷移速率”和以檢出量為指標的“遷移能力”兩個指標,才能夠完整地表征在有運輸載體情況下重金屬離子的遷移規(guī)律,因為在多孔介質中污染物“遷移峰面”移動快的,未必遷移出的量就一定大。 (4)同樣是膠體和鉛的協(xié)同運輸,粘土礦物膠體在鉛污染的多孔介質中的運移,膠體和鉛的相關性高于膠體與鉛的吸附體在多孔介質中的運移情況。主要原因是兩種不同狀況下,鉛與膠體之間的吸附或解吸過程與方向不同,對鉛的攜帶與移動能力不同。在多孔介質中,膠體與鉛的協(xié)同運輸中存在著“吸附攜帶”和“解吸滯留”兩種現(xiàn)象。“吸附攜帶”是給被Pb污染的介質中僅加入無機膠體,膠體對Pb的吸附攜帶,具有清除Pb污染物的過程；而“解吸滯留”是指膠體與Pb污染物的復合體一同進入到未被污染的多孔介質中,污染物Pb從膠體上解吸下來,而滯留在多孔介質中,對介質卻發(fā)生了污染過程。對于以上兩種情況可以將其稱之為“膠體對污染物的解吸和吸附過程效應”。 (5)沉積在多孔介質中的膠體可以通過增加孔隙水流速、降低溶液離子濃度和用稀堿溶液淋洗等方法進行釋放與修復。當土壤環(huán)境由于污水灌溉等原因而具有了較高的離子強度,之后在不斷的降低離子強度的過程中,土壤中的膠體物質便會產(chǎn)生增量釋放,使吸附在土壤膠體上的污染物質的遷移加劇,由此便可能對深層土壤環(huán)境和地下水環(huán)境產(chǎn)生威脅。那么,此時可以通過人為調節(jié)離子強度的變化,例如灌水等方式來進行人為管理,降低對環(huán)境的危害。 (6)利用Langmuir模型和HYDRUS-1D軟件處理粘土礦物膠體對鉛的吸附解吸實驗以及粘土礦物膠體和鉛在多孔介質中的穿透實驗的數(shù)據(jù),相關性可達到顯著水平。
【圖文】：

圖1一1.膠體促進污染物遷移機理示意圖(MaandWren1998)Fig.1一1ThesketchofPossiblemechanismofeolloid一facilitatedtransPortofstronglysorbingconta而nantsinPororsmedia而且在多種過程中發(fā)現(xiàn)了膠體對污染物運移的促進作用(deJongectai.2004;租etal·2008;Metrevelietal.2005:Zacharaetal.2007)。Saiers等(1996)用填充的砂柱試

調節(jié)去離子水和溶液的出水流速(流速具體見不同條件下的實驗方案)。按照實驗方案，實驗前先用去離子水在由上到下沖洗砂柱3一4h，以便去除雜質。然后將進水由去離子水切換為相應的供試溶液，進行遷移穿透曲線實驗。實驗裝置見圖2一1。圖2一1運移實驗裝置Fig.2一 1APParatUsofthetransportexPerirnent2.1.4.1示蹤劑穿透曲線為了掌握膠體在多孔介質中的擴散情況，采用4omgL一’的Br一作為示蹤劑淋洗砂柱，與膠體的遷移進行比較，，實驗方案設計如下:在完成砂柱裝填后，打開蠕動泵自下向上通純水411左右，確保水流速達到穩(wěn)態(tài)狀態(tài)，然后在不停止水流的情況下，迅速將純水更換為 40mgL一‘的NaBr溶液，在砂柱頂部通過自動收集器收集出流液體樣品
【學位授予單位】：西北農(nóng)林科技大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2011
【分類號】：X53

【參考文獻】

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本文編號：2698691