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大氣壓下等離子體與催化協(xié)同低溫脫除氣相中甲醛研究

發(fā)布時間:2020-06-01 23:18
【摘要】: 甲醛是可揮發(fā)性有機化合物(VOCs)中典型的空氣污染物,對人類健康危害極大。本工作分別采用介質(zhì)阻擋放電等離子體與吸附劑及催化劑相結(jié)合對空氣中甲醛的脫除進行了研究,并對脫除甲醛的機理進行了探討,取得了一些有意義的結(jié)果。 1.在70℃、一個大氣壓下,當(dāng)氣體組成為140 ppm HCHO、21.0%O_2、1.0%H_2O、氮氣為平衡氣、空速為16500 h~(-1)及輸入放電能量密度為108 J L~(-1)時,填充γ-Al_2O_3小球介質(zhì)阻擋放電等離子體脫除氣相中甲醛的體系中,,92%的甲醛被脫除,脫除產(chǎn)物中CO_2與CO比值約為1:1。氧化鋁小球比表面積的增加能夠促進甲醛的脫除,這表明被氧化鋁吸附的HCHO分子的C-H鍵的解離能被有效降低。提高放電電壓、降低甲醛入口濃度可提高甲醛脫除率,O_2含量增大可顯著提高CO_2選擇性。在氣體組成對甲醛脫除率影響的實驗基礎(chǔ)上,明確提出,脫除甲醛的主要途徑除了由放電產(chǎn)生的O、H、OH、HO_2等自由基所引發(fā)的脫除甲醛反應(yīng)外,還應(yīng)該包括HCHO分子和HCO自由基與N_2的高振動激發(fā)態(tài)及電子激發(fā)亞穩(wěn)態(tài)物種N_2(A~3∑_(?)~+)之間的系列碰撞解離反應(yīng)。 2.在Ag/CeO_2催化劑上介質(zhì)阻擋放電等離子體-催化氧化氣相中甲醛的體系中,當(dāng)氣體組成為276 ppm HCHO、21.0%O_2、1.0%H_2O、氮氣為平衡氣、溫度為70℃、壓強為一個大氣壓、空速為16500 h~(-1)及輸入放電能量密度為108 J L~(-1)時,99%的甲醛被脫除,86%的甲醛被氧化成CO_2。在同樣的條件下,由純等離子體(在石英砂上放電)及在Ag/CeO_2催化劑上的純催化氧化使甲醛轉(zhuǎn)化成CO_2的轉(zhuǎn)化率分別只有6%和33%。上述結(jié)果及等離子體催化氧化CO的實驗說明,由等離子體產(chǎn)生的短壽命氣相自由基,如O和HO_2,在Ag/CeO_2催化劑上將HCHO及CO催化氧化成CO_2的氧化還原循環(huán)中起到了非常重要的作用。 3.研究了等離子體脫除氣相中甲醛的能耗問題。甲醛初始濃度、空速及反應(yīng)器內(nèi)徑的增加,都會使甲醛的脫除率下降而脫除甲醛的比能耗則相應(yīng)減少。在等離子體與Ag/CeO_2催化劑相結(jié)合催化氧化甲醛的體系中,當(dāng)氣體組成為276 ppm HCHO、21.0%O_2、1.0%H_2O氮氣為平衡氣、溫度為70℃、壓強為一個大氣壓、空速為16500 h~(-1)及輸入放電能量密度為108 J L~(-1)時,脫除每個甲醛分子的比能耗為92 eV,當(dāng)甲醛初始濃度增加至965 ppm時,甲醛脫除率下降為63%,但脫除每個甲醛分子的比能耗減少為42 eV。
【圖文】:

實驗裝置圖,甲醛


第三章實驗部分3.1實驗裝置與流程實驗裝置如圖3.1所示。主要包括甲醛氣體產(chǎn)生、高壓電源、介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器和氣體采樣分析四部分。己己 lll奮 奮少賽 賽 賽月最最 男 男谷乍乍 乍乍乍乍 芯芯共二二茜蕊萬彩眾紐 紐 1111111111111111111111111翱翱翱蘸蘸二孫孫孫孫 協(xié)李李李 李“ ““幸幸一一習(xí) 習(xí)習(xí) 習(xí)廣 廣 廣 廣廣件 件件 件 Fig.3.1SehematieoftheexPer加 entalset一uP圖3.1實驗裝置圖 3.1.1甲醛氣體產(chǎn)生部分由質(zhì)量流量控制器,恒溫水浴槽及配套使用的攪拌器、電子繼電器、觸點溫度計,氣體發(fā)生瓶,擴散管,催化柱,管式加熱爐,Al一808P型溫控儀,熱電偶以及一些相應(yīng)的閥和管路構(gòu)成。以往研究中多采用甲醛水溶液作為甲醛源,這樣就不可避免地在甲醛原料氣中帶來水的干擾;同時,為了防止甲醛聚合,通常向這類甲醛水溶液中加入8%一12%的甲醇,又不可避免地帶來甲醇對實驗研究的影響。為了解決上述問題,本實驗設(shè)計采用三聚甲醛熱催化分解產(chǎn)生甲醛的方法配制甲醛原料氣。將裝有三聚甲醛擴散管的氣體發(fā)生瓶置于恒溫水浴槽(溫控精度士0.1℃)中保持恒溫
【學(xué)位授予單位】:大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2008
【分類號】:X511

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本文編號:2692217

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