【摘要】：制藥、化工、印染等現(xiàn)代工業(yè)的不斷發(fā)展,使得水體中人工合成的大分子有機物和難降解化學物質(zhì)逐年增多,傳統(tǒng)污水處理方法已無法滿足目前日益嚴格的環(huán)保要求,迫切要求開發(fā)新型水處理方法和技術(shù)工藝。水力空化技術(shù)作為一種設(shè)備簡單、無二次污染的高級氧化技術(shù)成為國內(nèi)外學者的研究熱點。本文采用理論研究與實驗研究相結(jié)合的手段,針對水力空化技術(shù)應用于污水處理領(lǐng)域涉及的若干基礎(chǔ)與關(guān)鍵科學問題進行研究,對開發(fā)我國具有自主知識產(chǎn)權(quán)的污水處理技術(shù)與工藝具有重要學術(shù)意義與實用價值。理論研究方面,綜合考慮導熱、分子和離子擴散、化學反應的影響,構(gòu)建了單空泡動力學模型,對湍流作用下空化泡的動力學行為特性和泡內(nèi)化學反應進行了分析,揭示了空化降解有機污染物的微觀機理。從單空泡角度闡明了空化泡初始半徑、上游入口壓力、下游恢復壓力、液體溫度和孔板幾何參數(shù)對空化泡動力學特征和羥基自由基產(chǎn)量的影響規(guī)律。在此基礎(chǔ)上,考慮液體氣核半徑分布和空化事件發(fā)生率,建立了空泡群全生命周期羥基自由基產(chǎn)量求解模型,從操作條件和幾何參數(shù)兩方面對模型準確性進行了驗證。通過對大量計算數(shù)據(jù)進行擬合,提出了適合污水處理領(lǐng)域應用的流場平均羥基自由基產(chǎn)量計算關(guān)聯(lián)式,用于優(yōu)化空化反應器結(jié)構(gòu)和系統(tǒng)運行參數(shù),指導空化反應器放大設(shè)計。理論研究結(jié)果表明,空化泡潰滅瞬間泡內(nèi)引發(fā)了 73個可逆化學反應,生成了 26種組分。其中,在具有強氧化性的組分中,羥基自由基含量最高,它對有機污染物的氧化是空化降解的主要反應。提高流場平均羥基自由基產(chǎn)量的主要方法包括提高單空泡羥基自由基產(chǎn)量和空化事件發(fā)生率,通過選擇最優(yōu)上游入口壓力和液體溫度、提高下游恢復壓力、減小孔板孔徑和管道直徑、增加開孔數(shù)目等手段均可提高空化降解有機污染物的能力。實驗研究方面,首次提出了對沖空化射流強化有機污染物降解的創(chuàng)新方法,設(shè)計了對沖空化射流主反應器,并搭建了有機污染物降解實驗研究平臺。采用對沖空化射流與過氧化氫氧化、芬頓法、類芬頓法和光催化氧化等高級氧化方法相結(jié)合的手段,分別對單組分羅丹明B污水和多組分抗生素污水的降解過程進行了系統(tǒng)研究,分析了射流對沖方式、噴嘴入口壓力、液體溫度、液體初始pH和添加物組分濃度對有機污染物降解過程的影響,對各種高級氧化方法之間在降解有機污染物過程中的協(xié)同作用進行了定量分析和比較,提出了適合實際工業(yè)應用需求的多種高級氧化方法相結(jié)合的水處理方法。實驗研究結(jié)果表明,羅丹明B降解反應過程符合一階反應動力學特性,射流的對沖作用強化了有機物降解。單獨采用對沖空化射流,最優(yōu)條件下羅丹明降解率可達到71.11%。將對沖空化射流與芬頓法結(jié)合,可以實現(xiàn)羅丹明B的完全降解,并且該方法能夠減少過氧化氫用量,降低操作成本,在能量利用率方面較其它空化裝置有明顯優(yōu)勢。采用對沖空化射流、芬頓法和光催化氧化法等多種高級氧化方法相結(jié)合的水處理系統(tǒng),在最優(yōu)條件下,抗生素污水的COD(Chemical Oxygen Demand,化學需氧量)去除率可達到79.92%。雙噴嘴垂直時,射流對沖作用對有機物降解過程的強化作用最強。對沖空化射流、芬頓法、類芬頓法和光催化氧化等高級氧化方法在有機物降解過程中能夠形成相互協(xié)同的作用。綜合考慮降解率和經(jīng)濟性,多種高級氧化方法結(jié)合是處理多組分抗生素污水較為理想的方法。
【圖文】：

文丘里管截面積變化較緩慢，因此液體流過文丘里管后的湍流強度較低，空化強逡逑度較小。但是，文丘里管也具有壓力損失小的優(yōu)點。文丘里管的典型幾何結(jié)構(gòu)如逡逑圖１．３所示。對于文丘里管，影響空化強度的主要因素是各個管段（入口段、喉逡逑部、出口段）長度、上下游錐角和喉部直徑與管道直徑的比值。Ｓａｈａｒａｎ等人［１Ｑ５］逡逑利用文丘里管進行了染料活性紅－１２０的降解實驗并進行了可視化觀察，他們發(fā)現(xiàn)逡逑空化泡主要在文丘里管的喉部形成并在下游區(qū)域聚集，而在文丘里管的出口處大逡逑量空化泡潰滅。在局部空化狀態(tài)時，活性紅－１２０的降解率隨著入口壓力的升高而逡逑增大。當入口壓力繼續(xù)升高會導致空化泡的密度過大，從而形成壅塞空化。形成逡逑壅塞空化后，空化泡之間彼此相互作用，對潰滅過程起緩沖作用，空化強度大大逡逑降低，有機物降解率顯著下降。逡逑１９逡逑

圖１．３文丘里管的典型幾何結(jié)構(gòu)逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１．３邋Ｔｙｐｉｃａｌ邋ｇｅｏｍｅｔｒｉｃ邋ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｏｆ邋Ｖｅｎｔｕｒｉ邋ｔｕｂｅ逡逑Ｃｈａｋｉｎａｌａ等［１（）６］在實際工業(yè)污水的降解實驗研宄中用到了一種如圖１．４所示逡逑的液哨式空化反應器，該反應器包含一個單孔管和阻流葉片。污水通過單孔管后，逡逑發(fā)生空化，然后以高速空化射流的形式撞擊阻流葉片的邊緣，導致空化泡潰滅。逡逑這種裝置的主要優(yōu)點是在流場中形成強烈的脈動，加速反應物混合和化學反應過逡逑程。當與芬頓法結(jié)合時，，初始ＴＯＣ（Ｔｏｔａｌ邋Ｏｒｇａｎｉｃ邋Ｃａｒｂｏｎ，總有機碳）為１４０００邋ｍｇ／Ｌ逡逑的工業(yè)污水ＴＯＣ的去除率可以達到６０％？８０°／0。逡逑｛邐ｆｔｚ逡逑單孔管阻流葉片逡逑圖１．４液哨式空化發(fā)生器１１Ｄ６１逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１．４邋Ｌｉｑｕｉｄ邋ｗｈｉｓｔｌｅ邋ｃａｖｉｔａｔｉｏｎ邋ｒｅａｃｔｏｒ１１０６１逡逑王西奎等ｉ0８］設(shè)計了如圖Ｌ５所示的旋轉(zhuǎn)射流空化裝置。液體從入口進入逡逑該裝置后，從四個入射點進入旋轉(zhuǎn)內(nèi)腔并隨著內(nèi)腔的旋轉(zhuǎn)而高速轉(zhuǎn)動，在靠近旋逡逑轉(zhuǎn)軸的區(qū)域內(nèi)液體壓力較低，發(fā)生漩潤空化（Ｖｏｒｔｅｘ邋Ｃａｖｉｔａｔｉｏｎ）現(xiàn)象。隨后，液逡逑體流向裝置的底部并與底面碰撞，導致空化泡潰滅。采用該裝置與過氧化氫氧化逡逑結(jié)合降解羅丹明Ｂ和乙醇
【學位授予單位】：中國科學院大學(中國科學院工程熱物理研究所)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：X703

【參考文獻】

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本文編號：2689506