【摘要】：我國(guó)焦炭產(chǎn)量占世界總產(chǎn)量的60%,煉焦過(guò)程是有機(jī)污染物的重要排放源之一·,嚴(yán)重影響周邊環(huán)境空氣質(zhì)量,尤其是細(xì)細(xì)顆粒物中有機(jī)污染物容易通過(guò)呼吸進(jìn)入人體危害健康。關(guān)于機(jī)械化焦?fàn)t周邊環(huán)境空氣中污染物特征的研究,對(duì)污染物在周邊環(huán)境空氣中遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律的研究具有重要意義,并為人體暴露風(fēng)險(xiǎn)的研究提供重要基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。本研究以6個(gè)典型機(jī)械化焦?fàn)t周邊環(huán)境空氣為研究對(duì)象,采集了顆粒物和氣態(tài)污染物樣品,利用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC-MS)和元素分析儀分別測(cè)定了多環(huán)芳烴(PAHs)和有機(jī)碳(OC)和元索碳(EC)。系統(tǒng)分析了PAHs、OC和EC的污染水平、粒徑分布特征和空間分布特征,探討了PAHs在顆粒物中的附著機(jī)制,初步分析了OC、EC和PAHs的相關(guān)性。獲得的主要結(jié)論如下：1.焦化廠區(qū)環(huán)境空氣中16特別貴PAHs的總濃度范圍為3376.69～18160.95ng/m3。苯并(a)芘(BaP)是煉焦過(guò)程排放的特征污染物,BaP的質(zhì)量濃度為51.22ng/m。,總BaP等效濃度(BaPeq)濃度為262.06ng/m3是BaP濃度的5倍,并且焦?fàn)t炭化室越高,其廠區(qū)工人PAHs勺暴露風(fēng)險(xiǎn)越小。16種PAHs的logKp與logPL0相關(guān)性較好(r2=0.90),m4為-0.446,PAHs附著于顆粒物的機(jī)制主要是吸收機(jī)制。應(yīng)將機(jī)械化焦?fàn)t周邊環(huán)境空氣中荼(NaP)、菲(PhA)、苯并(a,h)葸(DbA)、BaP和苯并(b)熒蒽(BbF)作為首要污染物進(jìn)行監(jiān)測(cè)。2.焦化廠區(qū)≤2.1μm粒徑顆粒物中10種PAHs的濃度和毒性水平明顯高于其他粒徑段。總PAHs和單體PAHs(除熒葸外)在≤2.1μm粒徑段呈響峰分布,并且單體PAHs相對(duì)質(zhì)量隨著PAHs環(huán)數(shù)和分子量的增加而增加。3.焦?fàn)t下風(fēng)向單體PAHs的分布特征與焦?fàn)t機(jī)側(cè)相似,顯著不同于焦?fàn)t焦側(cè)。PM10中∑12PAHs對(duì)顆粒相PAHs的貢獻(xiàn)在91.81%-96.81%范圍內(nèi)。煉焦?fàn)t周邊環(huán)境PM10中單體PAHs的分布特征基本一致,屈、苯并(a)葸、苯并(b)熒蒽、苯并(k)熒葸、BaP貢獻(xiàn)較大,占PM10中∑12PAHs的61.68%～77.58%,其中屈的貢獻(xiàn)最大,占∑12PAHs的21.54%-26.59%,BaP對(duì)∑12PAHs的貢獻(xiàn)為7.56%～11.36%；二苯并(a,h)葸對(duì)PM10中∑12PAHs的毒性貢獻(xiàn)最大,其次為BaP。焦?fàn)t下風(fēng)向不同距離處PM10中BaP濃度沒(méi)有明顯變化,并且BaP的濃度是對(duì)照點(diǎn)的2倍左右。焦化廠區(qū)邊界焦?fàn)t下風(fēng)向采樣點(diǎn)PM10中BaP的質(zhì)量濃度分別為《煉焦化學(xué)工業(yè)污染物排放標(biāo)準(zhǔn)(GB 16 1 71-2012)》中規(guī)定廠界BaP濃度限值(0.01μg/m3)的4.9倍。焦?fàn)t焦側(cè)PAHs的氣相比例略低于顆粒相,而其他采樣點(diǎn)均是氣相比例高于顆粒相,并隨著與焦?fàn)t距離的增加PAHs的氣相比例呈增大的趨勢(shì)。機(jī)焦?fàn)t周邊環(huán)境空氣PAHs賦存于顆粒物中主要是吸收機(jī)制起作用。4.焦?fàn)t頂和廠區(qū)環(huán)境空氣TSP中OC的質(zhì)量濃度分別為291.60μg/m3、 377.76μg/m3,EC的濃度分別為255.05μg/m3、151.73μg/m3。廠區(qū)EC的質(zhì)量濃度低于焦?fàn)t頂,OC濃度明顯高于焦?fàn)t頂。焦?fàn)t項(xiàng)和廠區(qū)環(huán)境空氣OC和EC主要存在于細(xì)顆粒物中。焦?fàn)t項(xiàng)OC在1.4-2.1 btm粒徑段出現(xiàn)明顯的單峰,而廠區(qū)OC則在≤1.4μm段出現(xiàn)單峰,廠區(qū)OC比焦?fàn)t頂更趨向于向細(xì)顆粒物分布。焦?fàn)t頂和廠區(qū)環(huán)境中EC的粒徑分布特征相似。機(jī)械化焦?fàn)t周邊環(huán)境空氣TSP中OC、EC的一次源主要是煉焦過(guò)程,焦?fàn)t下風(fēng)向二次源的貢獻(xiàn)明顯高于其他方向。為了減輕焦化廠工人OC的暴露水平,不僅要監(jiān)控?zé)捊惯^(guò)程直接排放的一次有機(jī)碳(POC),還要控制SOC前體物的排放,從而減少SOC的污染。5.焦?fàn)t頂無(wú)組織排放≤2.1μm顆粒物中OC/EC值為1.3,該值對(duì)OC和EC來(lái)源解析研究具有重要意義。廠區(qū)≤1.4μm粒徑段顆粒物中二次有機(jī)碳(SOC)的濃度最高,1.4～2.1μm段和≤1.4μm段顆粒物中SOC對(duì)OC的貢獻(xiàn)較高。對(duì)于≤10.2}.tm顆粒物,隨著粒徑的減小,SOC濃度和SOC對(duì)OC的貢獻(xiàn)均呈增大的趨勢(shì)。6.焦化廠區(qū)環(huán)境空氣顆粒物中總PAHs與OC存在顯著的正相關(guān)性,與EC不存在明顯相關(guān)性。單體PAHs(除苊外)與OC的相關(guān)性明顯優(yōu)于與EC的相關(guān)性,并且4-6環(huán)PAHs與OC存在顯著相關(guān)性。機(jī)械化焦?fàn)t附近環(huán)境空氣顆粒物中OC、EC和PAHs之間均存在顯著相關(guān)性,單體PAHs與EC、OC相關(guān)系數(shù)均隨著分子量和環(huán)數(shù)的增加呈增加的趨勢(shì)。BaP與EC、 OC均具有較好的相關(guān)性,相關(guān)系數(shù)為分別為0.918和0.884,一元線性回歸方程y=2.245x-0.068和y=1.756x+105.027可以表征BaP與EC、OC的關(guān)系。
【圖文】：

６０0／0邋…。逡逑中國(guó)焦煤資源分布不均，山西是煉焦煤炭?jī)?chǔ)量最大的省份，也是全國(guó)主要的焦炭生逡逑產(chǎn)和貿(mào)易地，圖１－１表示了邋２００６年？２０１２年中國(guó)和山西省焦炭產(chǎn)量義山西省焦炭產(chǎn)量占逡逑全國(guó)的比例。由圖１－１可知，山西省焦炭產(chǎn)量占全國(guó)的比例在１９．４0／。？２９．２0／。么間，雖然逡逑近幾年比例略有降低，但山西省焦炭產(chǎn)量基本保持不變。逡逑５００００１邐Ｐ１００逡逑４００００－邐Ｐ邋Ｐ邋＇扣逡逑Ｋ邋３００００－邋Ｉ邐Ｉ邐W邐Ｉ邐Ｉ邐Ｉ邐．６。。＾逡逑ｆ邋Ｉ邋Ｉ邋１邋Ｉ邋１邋Ｉ邋Ｉ邋５逡逑Ｉ邋２００００－邐＾邐＾邐＾邐＾邐＾邐Ｊ邐Ｊ邐．４０邋山逡逑１。。。。言師眷師．２。逡逑２００６邐２００７邐２００８邐２００９邐２０１０邐２０１１邐２０１２逡逑中國(guó)焦巧產(chǎn)量Ｉ邋Ｉ邋ｉｌｌ西省焦屲心量一■一山西所占比例逡逑圖１－１邋２００６年－２０１２年中國(guó)和山西省焦炭產(chǎn)量逡逑巧ｇｕｒｅ邋１－１邋Ｃｏｋｅ邋ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ邋ｉｎ邋Ｃｈｉｎａ邋ａｎｄ邋Ｓｈａｎｘｉ邋ｄｕｒｉｎｇ邋２００６邋ａｎｄ邋２０１２逡逑１逡逑

４．３ｍ機(jī)焦?fàn)t４座，６ｍ和３．２ｍ機(jī)焦?fàn)t各一座，進(jìn)行機(jī)焦?fàn)t周邊環(huán)境空氣中ＰＡＨｓ、０Ｃ逡逑和ＥＣ的特征研究。６個(gè)焦化廠分別用ＥＣＣ、ＹＣ、ＹＷ、ＹＭ、ＨＸ和ＪＴ表示，６個(gè)焦逡逑化廠的地理位置見(jiàn)圖２－１。機(jī)焦?fàn)t的型巧和其他狀態(tài)參數(shù)影響了煉焦過(guò)程的污染物排放逡逑量，進(jìn)而影響焦?fàn)t周邊環(huán)境空氣的污染狀況，表２－１分別列出了邋６個(gè)焦化廠的詳細(xì)參數(shù)。逡逑中國(guó)邐山西省逡逑圖２－１焦化廠的地理位置逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２－１邋Ｇｅｏｇｒａｐｈｉｃａｌ邋ｉｎｆｏｒｍａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｏｂｓｅｒｖａｔｅｄ邋ｃｏｋｉｎｇ邋ｐｌａｎｔｓ邋ｉｎ邋Ｓｈａｎｘｉ，邋Ｃｈｉｎａ．逡逑２５逡逑
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類(lèi)號(hào)】：X784;X51

【參考文獻(xiàn)】

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