【摘要】： 環(huán)境激素是環(huán)境中存在的一類化學(xué)物質(zhì),它可以改變?nèi)祟惡蛣?dòng)物的內(nèi)分泌系統(tǒng),導(dǎo)致生殖、發(fā)育和行為異常。鄰苯二甲酸酯類化合物就是其中一類重要的環(huán)境激素,它主要用作增塑劑。近年來,隨著塑料制品的大量生產(chǎn)和使用,鄰苯二甲酸酯類物質(zhì)不斷進(jìn)入環(huán)境,已經(jīng)成為全球最普遍的一大類污染物。本論文針對(duì)現(xiàn)在水處理領(lǐng)域被廣泛關(guān)注的環(huán)境內(nèi)分泌干擾物質(zhì)的熱點(diǎn)問題,綜合利用液液萃取、固相萃取的富集預(yù)處理方法來初步調(diào)查分析有毒有害物質(zhì)在哈爾濱兩個(gè)污水處理廠的遷移轉(zhuǎn)化降解規(guī)律。在結(jié)合常規(guī)再生工藝的達(dá)標(biāo)調(diào)試的基礎(chǔ)上,選擇鄰苯二甲酸酯類環(huán)境激素作為微量有機(jī)物研究對(duì)象,來考察其在城市污水二級(jí)處理以及深度處理工藝中的存在、遷移、降解規(guī)律。在降解方面,對(duì)鄰苯二甲酸酯在活性炭上的吸附效果及考察其在馴化污泥中的好氧生物降解性進(jìn)行研究。本研究取得了如下主要研究成果: 研究表明,大部分有機(jī)物在經(jīng)過文昌、太平污水廠的二級(jí)處理以后都能被很好的去除,太平水廠對(duì)水中微量有機(jī)物的去除率在79%~94%之間;文昌污水廠的有機(jī)物去除率也能在88%~90%之間。太平、文昌污水二級(jí)處理廠利用液液萃取方法共檢測(cè)出微量有機(jī)物分別為73和70種,利用固相萃取方法分別檢出87和101種�？倷z出有機(jī)物數(shù)量為102種,其中屬于EPA優(yōu)先控制污染物質(zhì)有12種;屬于我國(guó)水體中優(yōu)先控制污染物黑名單有6種,其中出水中有機(jī)物大部分屬于鄰苯二甲酸酯類環(huán)境激素。 研究發(fā)現(xiàn),在達(dá)標(biāo)調(diào)試的基礎(chǔ)上,污水二級(jí)處理以及深度處理工藝的處理出水水質(zhì)雖然也達(dá)到了城市污水排放標(biāo)準(zhǔn)以及生活雜用水標(biāo)準(zhǔn),但是各單元出水中也普遍檢測(cè)到鄰苯二甲酸酯環(huán)境激素的存在。A/O曝氣池對(duì)DMP、DEP和DBP的去除率分別在99%、95.10%和70.06%以上,而對(duì)殘留水平極低且難降解的DnOP去除效果差,說明二級(jí)處理的A/O曝氣池能有效去除污水中的DMP、DEP和DBP三種低支鏈鄰苯二甲酸酯類,對(duì)高支鏈的DnOP鄰苯二甲酸酯類有機(jī)污染的去除能力有限。二級(jí)出水經(jīng)過以混凝、氣浮外加好氣濾池的深度處理以后,鄰苯二甲酸酯類出水的鄰苯二甲酸酯類不但沒有去除,反而有上升的趨勢(shì)。因此常規(guī)深度處理工藝對(duì)鄰苯二甲酸酯環(huán)境激素類物質(zhì)的去除能力也有限,必須尋求經(jīng)濟(jì)有效的工藝來達(dá)到對(duì)鄰苯二甲酸酯類物質(zhì)的去除辦法。 研究得出,水廠A/O池污泥中,水溶性較高的DMP、DEP在二級(jí)處理中得到了相當(dāng)大部分的去除,脂溶性較高DBP、DOP大部分被吸附在初沉、二沉池的污泥之中,DBP在A池、O池污泥中的濃度為1.90μg/L和13.25μg/L,DOP濃度高達(dá)24.96μg/L和39.70μg/L。二級(jí)處理出水以及剩余污泥中存在較高的DBP、DOP濃度,這對(duì)于研究鄰苯二甲酸酯的生物累積性以及剩余活性污泥的危險(xiǎn)評(píng)價(jià)有著重要的作用。 活性炭對(duì)于鄰苯二甲酸酯的吸附性能的研究得出:活性炭吸附PAEs時(shí)宜控制在偏酸性的條件,PAEs的最佳去除pH值為6.0。不同PAEs的去除率隨碳鏈(即分子量)的增加和PAEs初始濃度的增加而降低,隨活性炭用量的增加而增加。采用稀鹽酸+甲醇+超聲波的方式可以達(dá)到一定程度的活性炭脫附再生,隨著活性炭使用次數(shù)的增多,它的吸附能力也逐漸減弱,不過活性炭使用次數(shù)與壽命大大得到提高�；钚蕴繉�(duì)DMP吸附符合弗蘭德利希方程,吸附常數(shù)Kf =142.879mg/g,1/n=0.1712,表明活性炭對(duì)于DMP吸附容量大,受被吸附質(zhì)濃度的影響小,易吸附。因此,活性炭吸附是一種有效的處理含PAEs廢水以及深度處理方法。 好氧生物降解鄰苯二甲酸酯的試驗(yàn)研究中,采取PAEs濃度逐步提高,而共基質(zhì)乙酸鈉濃度逐漸降低的方法來達(dá)到污泥的成功馴化。馴化污泥在降解PAEs時(shí)表現(xiàn)出良好的降解性能,其對(duì)微生物的抑制性能和毒害作用大大降低,馴化的活性污泥菌對(duì)DMP、DEP的生物降解反應(yīng)符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)特征,其降解速率常數(shù)隨著DMP、DEP濃度增加而降低,半衰期t1/2隨著DMP、DEP濃度增加而增加,說明高濃度的PAEs對(duì)其生物降解有一定抑制作用;未馴化污泥的好氧表觀降解性可用零級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)來表述,各方程的線性關(guān)系良好。
【圖文】：

圖 2-1 固相萃取裝置系統(tǒng)圖 2-1 Apparatus of solid phase extraction sys求樣品以溶液形式存在，沒有干擾，的發(fā)展過程分為五步：

Step-1 Step-2 Step-3 Step-4 Step-5圖 2-2 固相萃取的五個(gè)步驟Figure 2-2 Five steps of solid phase extraction process固相萃取的優(yōu)點(diǎn)有：許多分析方法中已經(jīng)替代了液-液萃��；
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2007
【分類號(hào)】：X703.1

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本文編號(hào)：2686050