【摘要】：重金屬是一種難于控制的污染物,其毒性大、潛伏期長,且能沿食物鏈富集,是人們優(yōu)先考慮去除的污染物。本文旨在發(fā)展不同類型的環(huán)境樣品中痕量或超痕量重金屬元素總量或形態(tài)的分析新方法。通過電感耦合等離子體質(zhì)譜法、電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法、液相色譜-氫化物發(fā)生-原子熒光光譜法和濁點(diǎn)萃取-原子光譜聯(lián)用等多種間接分析方法,并結(jié)合同步輻射X射線精細(xì)結(jié)構(gòu)譜直接賦存形態(tài)分析方法,以安徽淮南洛河和平圩電廠的原料煤及燃燒固體產(chǎn)物(不同粒徑的飛灰和底灰)、環(huán)境水樣、中草藥、富硒大米、人血白蛋白和人體血清樣品中的重金屬元素為研究對象,建立了一系列的環(huán)境樣品中重金屬元素總量、有效態(tài)和形態(tài)的分析新方法。通過研究主要取得了以下幾個(gè)方面的研究成果:(1)建立了煤樣及其燃燒固體副產(chǎn)物中重金屬元素有效態(tài)的高效萃取和測試新方法,并建立了高效液相色譜-氫化物發(fā)生-原子熒光光譜進(jìn)行其中有效態(tài)無機(jī)砷形態(tài)的分析新方法。了解了原煤及燃燒產(chǎn)物中重金屬元素以及有效態(tài)的含量分布特征;掌握了不同粒徑飛灰樣品中重金屬元素及有效態(tài)的分布規(guī)律。(2)通過將濁點(diǎn)萃取預(yù)分離富集技術(shù)與石墨爐原子吸收光譜儀進(jìn)行聯(lián)用,分別建立了不同類型環(huán)境樣品中重金屬痕量或超痕量元素(鉛、鎘和鋁)的分析新方法。對于鉛、鎘和鋁,測定的檢出限分別為0.138 ng·mL-1、0.007 ng·mL/1 和 0.06 ng·mL-1;測定的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為 1.90%、2.08%和3.6%;對于10 mL樣品溶液,富集倍數(shù)分別為18.3倍、17.7倍和34.8倍。(3)通過將濁點(diǎn)萃取預(yù)分離富集技術(shù)與流動(dòng)注射儀以及電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀進(jìn)行聯(lián)用,建立了環(huán)境樣品中痕量或超痕量重金屬鉍元素的分析新方法。鉍的檢出限為0.12 ng·mL-1;測定的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為2.3%;對于25 mL樣品溶液,富集倍數(shù)為81倍;樣品的加標(biāo)回收率是92.3%-94.7%。(4)通過將濁點(diǎn)萃取預(yù)分離富集技術(shù)與石墨爐原子吸收光譜儀進(jìn)行聯(lián)用,建立了不同類型環(huán)境樣品中痕量或超痕量鉻和硒的形態(tài)分析新方法。對于Cr3+和有機(jī)硒,檢出限分別為0.02 ng·mL-1和0.08 ng·mL-4;測定的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為2.6%和2.1%;樣品加標(biāo)回收率分別為92.0%～94.7%和90.3%～106.0%;對于10 mL的樣品溶液,富集倍數(shù)分別為83.5倍和82倍。(5)提出了建立不同類型環(huán)境樣品中痕量或超痕量重金屬元素分析新方法的幾個(gè)關(guān)鍵技術(shù):樣品前處理過程免受污染的控制、樣品前處理方法的選擇、干擾試驗(yàn)及方法準(zhǔn)確度驗(yàn)證。
【圖文】：

�。┤∽愿鱾�(gè)灰?guī)斓某龌铱冢搴语w灰樣品粒徑從大到小依次編號(hào)為ＬＨ－１，ＬＨ－２，，逡逑ＬＨ－３和ＬＨ－４。底灰取自鍋爐底部的出渣口。原料煤采自電廠的儲(chǔ)煤場�；茨想婂义蠌S位置圖見圖２．１，電廠構(gòu)造圖見表２．１，樣品采集和電廠原理圖見圖２．２。逡逑圖２．１淮南電廠位置圖逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２．１邋Ｈｕａｉｎａｎ邋ｐｏｗｅｒ邋ｐｌａｎｔ邋ｌｏｃａｔｉｏｎｓ逡逑２１逡逑

和Ａｓ（Ｖ）分別重復(fù)測定７次，得出方法測定的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為５．３０邋％和２．０６逡逑％。在本文所選定的實(shí)驗(yàn)條件下，高效液相色譜柱對Ａｓ（ＩＩＩ）和Ａｓ（Ｙ）的保留時(shí)間逡逑分別為１．７ｍｉｎ和５．８邋ｍｉｎ，分離效果圖見圖２．３邋（Ｓｕｎｅｔ邋ａｌ．，２０１３）。逡逑２０００．０邐ｐ逡逑Ａｓ（ｎｉ）逡逑１８００．０邐－逡逑１６００．０邋－逡逑１４００．０邋－逡逑＾邋１２００．０邋－逡逑ａ逡逑＾邋１０００．０邋－逡逑＾邋８００邋０邋；邐ＡＳ（Ｖ）逡逑６００．０邋－逡逑４００．０邋－邐／邋＼逡逑＿邋：邐Ｉ邋Ｉ邐）邋＼邐逡逑０．０邋邐＇邐１邐邐邐１邐＇邐１邐＇邐１邐逡逑０．００邐２．００邐４．００邐６．００邐８．００逡逑Ｒｅｔｅｎｔｉｏｎ邋ｔｉｍｅ邋（ｍｉｎ）逡逑圖２．３無機(jī)砷形態(tài)的色譜分離圖逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２．３邋Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｍ邋ｏｆ邋ｉｎｏｒｇａｎｉｃ邋ａｒｓｅｎｉｃ邋ｓｐｅｃｉｅｓ逡逑Ｎｏｔｅ：邋Ｔｈｅ邋ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋Ａｓ（ＩＩＩ）邋ａｎｄ邋Ａｓ（Ｖ）邋ｉｎ邋ｉｎｊｅｃｔｅｄ邋ｓｏｌｕｔｉｏｎ邋ｗａｓ邋１００邋ｎｇ－ｍＬ－１，逡逑ｒｅｓｐｅｃｔｉｖｅｌｙ．逡逑２．邋３．邋４．邋２樣品分析結(jié)果與評(píng)價(jià)逡逑對從淮南洛河電廠和平圩電廠采集的原料煤樣、飛灰樣、底灰樣和煤標(biāo)樣逡逑（ＧＢＷ１１１１７）和美國煤地質(zhì)學(xué)家Ｃｈｏｕ邋Ｃｈｅｎ－Ｌｉｎ博士提供的美國伊利諾州高氯逡逑煤樣（Ｃ２２６５０），分別利用ＨＰＬＣ－ＨＧ－ＡＦＳ聯(lián)用技術(shù)進(jìn)行了樣品有效態(tài)中無機(jī)砷逡逑形態(tài)的分析測定
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號(hào)】：X830

【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 史偉玲;楊靜;李飛鵬;孟祥周;陳玲;;環(huán)境樣品中甲基汞測定方法的研究進(jìn)展[J];環(huán)境科學(xué)與技術(shù);2014年S2期

2 余曉平;鄧天龍;吳怡;郭亞飛;;環(huán)境樣品中痕量銻的形態(tài)分析研究進(jìn)展[J];廣東微量元素科學(xué);2009年01期

3 楊曉雪;;流動(dòng)注射分光光度法分析環(huán)境樣品中的揮發(fā)酚[J];云南環(huán)境科學(xué);2006年S1期

4 吉艷琴,李金英,劉峻嶺,伍濤,羅上庚;萃取色層分離ICP-MS測定環(huán)境樣品中的Np[J];中國原子能科學(xué)研究院年報(bào);2000年00期

5 彭清濤;應(yīng)用于環(huán)境樣品預(yù)處理的新技術(shù)[J];現(xiàn)代儀器;2000年04期

6 蒲家彬,傅云娜,陳則玲;南極長城站環(huán)境樣品中總砷的分布特征[J];極地研究;1997年03期

7 趙玉忠;;紅外光譜法在環(huán)境樣品中的應(yīng)用[J];環(huán)境保護(hù);1985年09期

8 樊遠(yuǎn)彬;;環(huán)境樣品中微量鈾、釷的分光光度法測定[J];輻射防護(hù)通訊;1987年06期

9 黃允文;;硼氫化鉀片還原新銀鹽法測環(huán)境樣品中的砷[J];新疆環(huán)境保護(hù);1987年01期

10 連兵,徐玉芬,朱永平;土壤環(huán)境樣品ICP-AES分析中試樣消化方法的探討[J];環(huán)境研究與監(jiān)測;1988年03期

相關(guān)會(huì)議論文 前10條

1 彭蓉;程小艷;張克榮;;環(huán)境樣品中全氟辛酸分析方法的研究進(jìn)展[A];四川省第十一次環(huán)境監(jiān)測學(xué)術(shù)交流會(huì)論文集[C];2010年

2 孫健;來永芳;陳琳;趙秦;;放射性環(huán)境樣品快速測量方法研究進(jìn)展[A];第十五屆全國核電子學(xué)與核探測技術(shù)學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2010年

3 許麗;趙魯;;環(huán)境樣品中多環(huán)芳烴的酶聯(lián)免疫檢測分析[A];2013中國環(huán)境科學(xué)學(xué)會(huì)學(xué)術(shù)年會(huì)論文集（第四卷）[C];2013年

4 王秀鳳;丁有錢;張生棟;毛國淑;孫宏清;馬鵬;;環(huán)境樣品中鈾、镎、钚、镅和鑭系元素的系統(tǒng)分離方法[A];第十一屆全國核化學(xué)與放射化學(xué)學(xué)術(shù)討論會(huì)論文摘要集[C];2012年

5 陸寶嘉;曹俊鐘;鐘玉征;陳志升;劉喜元;邊淑清;許大年;費(fèi)有珠;魏崇禧;周利民;閆秀云;陳燕生;顧慧芬;劉景全;鄭素珍;;環(huán)境樣品中軍用毒劑和相關(guān)化合物的檢測方法研究與實(shí)施[A];中國分析測試協(xié)會(huì)科學(xué)技術(shù)獎(jiǎng)發(fā)展回顧[C];2015年

6 孫娟;徐榮;;土壤環(huán)境樣品全量氟化物的分析方法研究[A];2014中國環(huán)境科學(xué)學(xué)會(huì)學(xué)術(shù)年會(huì)（第四章）[C];2014年

7 施維澤;耿曉蓓;王容仁;;環(huán)境樣品中~(14)C的測量[A];全國放射性流出物和環(huán)境監(jiān)測與評(píng)價(jià)研討會(huì)論文匯編[C];2003年

8 關(guān)亞風(fēng);劉文民;趙景紅;;環(huán)境樣品預(yù)處理-痕量有害組分和海量樣本[A];第十五次全國色譜學(xué)術(shù)報(bào)告會(huì)文集（上冊）[C];2005年

9 張桂香;劉希濤;;環(huán)境樣品中抗生素殘留分析的樣品前處理與檢測方法[A];持久性有機(jī)污染物論壇2008暨第三屆持久性有機(jī)污染物全國學(xué)術(shù)研討會(huì)論文集[C];2008年

10 劉倩;史建波;江桂斌;;石墨烯在環(huán)境樣品前處理中的應(yīng)用[A];第六屆全國環(huán)境化學(xué)大會(huì)暨環(huán)境科學(xué)儀器與分析儀器展覽會(huì)摘要集[C];2011年

相關(guān)重要報(bào)紙文章 前1條

1 記者 李大慶;人為生態(tài)環(huán)境或是H7N9病毒的溫床[N];科技日報(bào);2013年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前7條

1 孫梅;環(huán)境樣品中重金屬元素及其形態(tài)測試方法研究[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2013年

2 胡欣欣;基于效應(yīng)先導(dǎo)分析的典型環(huán)境樣品有機(jī)毒物鑒別研究[D];南京大學(xué);2013年

3 陸銳;環(huán)境樣品中有機(jī)化合物的分子光譜解析[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2013年

4 姜春竹;微萃取技術(shù)在環(huán)境和藥物樣品處理中的應(yīng)用[D];吉林大學(xué);2013年

5 邢閃;長壽命放射性核素~(239,240)Pu和~(129)I在環(huán)境中的示蹤研究[D];中國科學(xué)院研究生院(地球環(huán)境研究所);2015年

6 杜林;環(huán)境樣品中有機(jī)氚（OBT）比活度的測定[D];中國科學(xué)院研究生院(上海應(yīng)用物理研究所);2016年

7 田華;新型功能化固相萃取材料的制備及其對環(huán)境中痕量金屬離子的富集分離應(yīng)用[D];蘭州大學(xué);2012年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 劉正;濁點(diǎn)萃取光度法檢測環(huán)境樣品中痕量重金屬的研究[D];長春理工大學(xué);2013年

2 郭瑋;生物及環(huán)境樣品中微量元素的測定[D];鄭州大學(xué);2007年

3 楊東琪;環(huán)境樣品中微塑料理化特征的檢測和表征方法[D];華東師范大學(xué);2017年

4 韓麗娟;環(huán)境樣品中痕量甲醛檢測新方法研究[D];南華大學(xué);2006年

5 閆龍芳;環(huán)境樣品中鋁的形態(tài)分析[D];中國地質(zhì)大學(xué)（北京）;2008年

6 吳婧;環(huán)境樣品中汞和鉻總量、形態(tài)分析及水中Cr(Ⅵ)去除研究[D];北京化工大學(xué);2017年

7 陳忠;M.C.方法在用γ測量環(huán)境樣品放射性活度和用β測量新材料密度中的應(yīng)用[D];四川大學(xué);2005年

8 王亞鴿;液液萃取—火焰原子吸收光譜法測定環(huán)境樣品中不同形態(tài)鋅、鎘、鉻[D];鄭州大學(xué);2012年

9 王玉;中藥及環(huán)境樣品新型萃取檢測方法研究[D];河北大學(xué);2009年

10 趙曉蘭;環(huán)境樣品中溴酸根、硫等陰離子的離子色譜分離分析方法研究[D];鄭州大學(xué);2011年

本文編號(hào)：2685706