【摘要】：三嗪類化合物是一類含氮雜環(huán)的化合物,具有廣泛的生物活性,是重要的工業(yè)和家庭用品原料及醫(yī)藥合成的中間體,衍生物眾多。其中,三聚氰胺和三聚氰酸是兩種常見(jiàn)的具有基本雜氮環(huán)結(jié)構(gòu)的三嗪類化合物,二者能夠作為涂料、黏合劑、樹脂、阻燃劑等商業(yè)化工品的原材料,被廣泛的應(yīng)用于建筑、紡織、橡膠、塑料、造紙等工業(yè)生產(chǎn)和農(nóng)業(yè)、醫(yī)藥等行業(yè)。由于含氮量高(66.7%),三聚氰胺作為添加劑被非法加入食品(寵物食品和嬰兒配方奶粉)中,導(dǎo)致了貓狗以及嬰兒的急性腎衰竭甚至死亡。三聚氰酸不僅可以作為藥物原料用于鹵三羥嗪的生產(chǎn),還被廣泛的添加到露天游泳池、娛樂(lè)水域及景觀水體中,以固定氯化消毒劑,減緩其分解速率。因此,三聚氰胺和三聚氰酸大量的存在于自然界中。大多數(shù)情況下,污水處理廠是污染物進(jìn)入水環(huán)境中的最后一道防線,污水處理系統(tǒng)中的活性污泥能夠通過(guò)聚合、沉降、生物吸附、降解以及其他方式去除水體中的污染物,而污染物的存在可能會(huì)對(duì)污水處理過(guò)程造成潛在的負(fù)面影響。已有研究表明水體中有痕量三聚氰胺和三聚氰酸的存在,但有關(guān)二者對(duì)污水、污泥的理化性質(zhì)、對(duì)污水生物系統(tǒng)對(duì)營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的去除效果以及污泥的資源化利用影響的相關(guān)報(bào)道涉及極少。本文通過(guò)兩種三嗪類化合物在污水生物處理和污泥厭氧消化過(guò)程中的遷移轉(zhuǎn)化和質(zhì)量平衡、污水中營(yíng)養(yǎng)物的去除效率、污泥厭氧消化酸潛能以及微生物多樣性變化幾個(gè)方面全面的研究三聚氰胺和三聚氰酸在污水生物脫氮除磷和污泥厭氧消化產(chǎn)酸過(guò)程中的影響及其作用機(jī)理。本文首先研究了三聚氰胺在污水生物脫氮除磷過(guò)程中的行為和長(zhǎng)期影響。在污水脫氮除磷系統(tǒng)中,三聚氰胺的生物可降解性較低,主要通過(guò)污泥的吸附作用得以去除。微量三聚氰胺(≤0.10 mg·L~(-1))的存在對(duì)系統(tǒng)帶來(lái)的影響是微不足道的,而高濃度的三聚氰胺(1.00和5.00 mg·L~(-1))使污泥的理化性質(zhì)發(fā)生改變,細(xì)胞表面輪廓模糊不清;當(dāng)三聚氰胺濃度分別為0、1.00和5.00 mg·L~(-1)時(shí),系統(tǒng)中總氮的去除率分別由94.15%降低到79.47%和68.04%,出水中磷的含量分別由0.11 mg·L~(-1)增加到1.45和2.06 mg·L~(-1)。三聚氰胺的存在改變了污水生物處理系統(tǒng)中微生物群落的多樣性,降低了聚磷菌、硝酸鹽氧化菌和反硝化菌的微生物種類和數(shù)量,抑制了相關(guān)功能酶亞硝酸鹽氧化還原酶、硝酸鹽還原酶、亞硝酸鹽還原酶和聚磷酸外切酶的活性,導(dǎo)致了系統(tǒng)中硝化反應(yīng)不完全、釋磷和反硝化過(guò)程受到抑制。同時(shí),高濃度的三聚氰胺促進(jìn)了糖原分解和糖原再生的代謝能力,增加了聚糖菌(Glycogen accumulating organisms,GAOs)在微生物種群中的優(yōu)勢(shì)性,對(duì)(Polyphosphate accumulating organisms,PAOs)的生長(zhǎng)生存造成了威脅。三聚氰胺的存在抑制了污泥厭氧消化產(chǎn)酸過(guò)程,尤其是可溶性蛋白質(zhì)的水解過(guò)程,降低了污泥厭氧消化的產(chǎn)酸潛能,其抑制能力隨三聚氰胺濃度的增加而增大。研究發(fā)現(xiàn),分別含有0.10、1.00和5.00 mg·g-VSS~(-1)三聚氰胺的污泥系統(tǒng)的產(chǎn)酸量與空白對(duì)照組的產(chǎn)酸量(366.14 mg-COD·g-VSS~(-1))相比,分別減少了4.69、15.68和22.03%。三聚氰胺的存在導(dǎo)致污泥厭氧消化過(guò)程中微生物群落的多樣性發(fā)生了變化,降低了功能微生物的相對(duì)豐度。此外,在厭氧消化產(chǎn)酸過(guò)程中,三聚氰胺主要通過(guò)污泥吸附的方式從消化液中去除,微量的三聚氰胺(0.10、1.00 mg·g-VSS~(-1))能夠被有效去除,被吸附的三聚氰胺主要存在于LB-EPS中。而初始三聚氰胺含量為5.00 mg·L~(-1)時(shí),在系統(tǒng)消化產(chǎn)酸第12d后,發(fā)酵液中仍有大量的三聚氰胺殘留,并且在恒定pH=10.0條件下,會(huì)產(chǎn)生三聚氰胺的脫附現(xiàn)象。隨后,本課題研究了三聚氰酸(0、0.01、0.10和1.00 mg·L~(-1))在污水生物處理過(guò)程中的遷移轉(zhuǎn)化及其對(duì)系統(tǒng)脫氮除磷的影響。研究發(fā)現(xiàn),三聚氰酸在污水生物脫氮除磷過(guò)程中能夠通過(guò)三聚氰酸-縮二脲-尿素-氨的途徑被活性污泥中的相關(guān)功能微生物(Acidovorax和Pseudomonas)降解,但高濃度的三聚氰酸濃度較高(1.00 mg·L~(-1))時(shí),生物降解不完全,出水中仍有殘留。在污水生物脫氮除磷系統(tǒng)中,三聚氰酸的存在能夠提高細(xì)胞內(nèi)聚物和糖原的合成代謝和分解代謝能力,為污水中磷的去除提供了有利的條件。但是,三聚氰酸對(duì)硝酸鹽氧化菌有抑制作用,導(dǎo)致系統(tǒng)中總氮的去除效率較低。當(dāng)三聚氰酸濃度由0 mg·L~(-1)增加到1.00 mg·L~(-1)時(shí),總氮的去除率由97.23%下降到74.72%。此外,三聚氰酸的存在改變了污水生物處理系統(tǒng)中活性污泥的微生物多樣性,聚磷微生物,如擬桿菌、綠彎菌等微生物的相對(duì)豐度增加,而硝化螺旋菌的相對(duì)豐度減小。最后,本論文研究了三聚氰酸對(duì)污泥厭氧消化產(chǎn)酸資源化過(guò)程的影響。恒定pH=10.0條件下,三聚氰酸水平為0、0.01、0.10、1.00 mg·g-VSS~(-1)的系統(tǒng)中的產(chǎn)酸量分別為380.36、392.08、408.29和377.60 mg-COD·g-VSS~(-1)。微量的三聚氰酸(0.01、0.10 mg·g-VSS~(-1))有利于系統(tǒng)中的污泥水解和產(chǎn)酸過(guò)程,尤其是糖類的水解,增加了乙酸的生成比例;而當(dāng)三聚氰酸增加到1.00 mg·g-VSS~(-1)時(shí),對(duì)系統(tǒng)的產(chǎn)酸過(guò)程沒(méi)有促進(jìn)作用,而對(duì)多糖的水解產(chǎn)生抑制。這是由于1.00 mg·g-VSS~(-1)三聚氰酸的存在改變了微生物群落結(jié)構(gòu),減少了功能性微生物的數(shù)量。在污泥厭氧消化產(chǎn)酸過(guò)程中,低濃度的三聚氰酸(0.01、0.10mg·g-VSS~(-1))能夠被系統(tǒng)中的微生物完全降解;高濃度三聚氰酸(1.00 mg·g-VSS~(-1))在系統(tǒng)運(yùn)行第12 d時(shí)的降解效率為52.04%。在初始pH=10.0的條件下,1.00 mg·g-VSS~(-1)三聚氰酸能夠促進(jìn)系統(tǒng)的發(fā)酵產(chǎn)酸過(guò)程,增加乙酸和丙酸生成比例。三聚氰酸對(duì)溶解性多糖和溶解性蛋白質(zhì)的溶出、葡萄糖和L-丙氨酸消化產(chǎn)酸過(guò)程有明顯的促進(jìn)作用。在污泥生物厭氧消化產(chǎn)酸過(guò)程中,三聚氰酸降解產(chǎn)生的氨氮在一定程度上彌補(bǔ)了初始pH=10.0條件的系統(tǒng)在運(yùn)行過(guò)程中堿度的缺失,使系統(tǒng)更有利于厭氧消化過(guò)程的進(jìn)行。本研究通過(guò)對(duì)三聚氰胺、三聚氰酸兩種物質(zhì)在污水生物脫氮除磷和污泥厭氧消化產(chǎn)酸過(guò)程中的行為和影響的研究,揭示了兩種污染物在污水生物脫氮除磷和污泥厭氧消化產(chǎn)酸過(guò)程中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律以及對(duì)系統(tǒng)處理效率的潛在影響,并分析了其作用機(jī)理,為水資源管理和用水安全提供一定的科學(xué)依據(jù)和參考。
【圖文】：

子能夠通過(guò)與-OH、-NH2、-NHR 等多種官幾十年來(lái)，，從小分子化合物到超分子化合物生物被合成。三嗪類衍生物可以作為除草劑菌靈）、抗癌藥（六甲蜜胺）、酶抑制劑（肌光增白劑、阻燃劑（三聚氰胺衍生物）等（醫(yī)藥、紡織、橡膠等行業(yè)。例如，阿特拉津劑，于 1952 年合成，由于其低廉的生產(chǎn)成本公司（瑞士）開發(fā)并大量生產(chǎn)，并于 20 世的除草劑。迄今為止，三嗪類的農(nóng)田除草劑津（Simazine）、西草凈（Simetryn）、撲草莠滅凈（Ametryn）等。由于三嗪類除草劑全球許多地區(qū)造成了土壤和地下水污染，視。經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)，三嗪類除草劑能夠影響內(nèi)影響精子活性、損傷動(dòng)物肝臟、腎臟和睪丸因此多種均三嗪類除草劑均已被歐盟、日本

博士學(xué)1.1.2 三聚氰胺性質(zhì)三聚氰胺是一種常見(jiàn)的三嗪類含氮雜環(huán)圖 1.2 所示），由德國(guó)化學(xué)家尤斯圖斯·馮·李次合成。IUPAC 命名為“1,3,5-三嗪-2,4,6-三高達(dá) 66.7 %。三聚氰胺是白色無(wú)味的單斜晶（0.33 g，20 ℃），能溶于甲醇、甲醛、乙酸三聚氰胺屬于弱堿性物質(zhì)，通常情況下性質(zhì)物[2]。
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703

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本文編號(hào)：2679009