【摘要】：隨著工業(yè)的發(fā)展產(chǎn)生了大量有毒有機(jī)廢水,但是傳統(tǒng)的生化工藝無法處理這些污水。高級(jí)氧化技術(shù)被廣泛的應(yīng)用于處理此類廢水,以去除工業(yè)廢水中和垃圾滲濾液中難降解的有機(jī)物。均相Fenton是高級(jí)氧化技術(shù)中的一種,該技術(shù)被認(rèn)為是處理此類污水最有前景的技術(shù)之一。但是該技術(shù)存在的明顯的缺點(diǎn)限制了其應(yīng)用：1反應(yīng)所需pH范圍較窄(2-4);2參與反應(yīng)催化劑的回收比較困難,含重金屬的污泥需要再處理,這增加了運(yùn)行成本。為了克服這些問題,本文制備了一系列的非均相Fenton的催化劑,考查這些催化劑在常溫常壓下有機(jī)物去除情況。 (1)采用不同的浸漬方法制備了2個(gè)系列含鐵量不同的Fe/SBA15,并使用N2：吸附-脫附和XRD對(duì)其進(jìn)行了表征�？疾炝嗽摯呋瘎┰诜蔷郌enton體系下的催化氧化活性。結(jié)果表明：用燃燒法制備的催化劑SBA15-acFe(NO3)-2和SBA15-acFe(NO3)-1的催化活性較高,催化劑的穩(wěn)定性很好。用C10H12FeN2Na08做為鐵源制備的催化劑SBA15-iFeEDTA-1和SBA15-iFeEDTA-2的活性雖然高,但是當(dāng)鐵的含量增加后,催化劑的穩(wěn)定性明顯減弱。用傳統(tǒng)浸漬法制備的SBA15-iFe(NO3)-1和SBA15-iFe(NO3)-2雖然穩(wěn)定性較高,但是當(dāng)鐵的含量增加后,鐵的氧化物未能均勻的分布在載體上導(dǎo)致催化活性降低。 (2)采用不同的浸漬法和均相共沉淀法制備了一系列含鐵量相同的Fe/SBAl5,并使用N：吸附-脫附,TEM/EDX和XRD對(duì)其進(jìn)行了表征,來考查各個(gè)催化劑的物理性質(zhì)。應(yīng)用傳統(tǒng)的浸漬法制備的催化劑上Fe2O3顆粒的直徑約為7-8nm,而用燃燒法制備的催化劑上Fe2O3顆粒的直徑約為24nm且均勻的分布在載體SBAl5的孔道中。但是用不同均勻共沉淀法制備的催化劑使氧化鐵的納米顆粒物未能分布在載體的孔道內(nèi)。以苯酚模擬廢水為目標(biāo)降解物,加入雙氧水,在常溫常壓下考察了各個(gè)催化劑對(duì)苯酚的去除情況。結(jié)果表面各個(gè)催化劑的活性與鐵的穩(wěn)定性差異比較大。對(duì)于浸漬法獲得的2個(gè)催化劑其活性較高,有一定量的鐵濾出。而用均勻共沉淀法制備出的催化劑雖然有大的氧化鐵顆粒物,但是還是展示出較高的催化活性和穩(wěn)定性。 (3)合成具有更大比表面積,孔徑和孔體積的新型的γ-Al203,將Fe2O3和LaFeO3負(fù)載在γ-Al2O3,通過利用N2吸附-脫附、X射線衍射(XRD), TEM/EDX, TPR等分析方法研究了催化劑的物理和化學(xué)結(jié)構(gòu)特性。同時(shí)合成已經(jīng)報(bào)道具有良好催化活性的催化劑做為對(duì)比催化劑,來考查各個(gè)催化劑對(duì)苯酚的去除效率,TOC去除率和催化劑的穩(wěn)定性,研究表明催化劑LaFe-Almeso在眾多催化劑中活性最高,且穩(wěn)定性較高。 (4)制備新型的催化劑Al-Pillared Fe-Smectite,對(duì)其進(jìn)行表征。應(yīng)用該催化劑于UV-非均相Fenton體系中.在既定的試驗(yàn)條件下,考查該催化劑對(duì)橙黃Ⅱ的脫色,TOC去除率,催化劑穩(wěn)定性和重復(fù)使用性等參數(shù)。同時(shí)通過響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)來分析各個(gè)試驗(yàn)參數(shù)對(duì)橙黃Ⅱ脫色的各自影響和交互影響。分析表明pH和H2O2濃度對(duì)橙黃看Ⅱ的脫色影響最大,同時(shí)對(duì)比響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)和析因子實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)的分析結(jié)果。
【圖文】：

0 2 4 6 8 10PO re d iam et6r/ nmadsorPtion #desorPtion isothemr (A ) and eorre sPond ing Bobtained of r the SBA sam Ple and fo r the seriesone im Pre gnate中可以看出雖然鐵的負(fù)載量增加, 但系列 2 催化劑吸附化, 但是必須指出SBA15一iFeEDTA一2 吸附脫附等溫線的附等溫線的形狀還是有一定的差異的, 導(dǎo)致這些差異子的引入造成, 圖 2.B5 中可以看出孔徑也都有一定的催化劑的表面或者孔道內(nèi)壁上導(dǎo)致的 "

#an gle X #ra y d irf a ction P attern s ob ta ined of r th e P aren t SB (A )and eo #condensation 毋)iron #based com Posites. 3.IB 給出了各個(gè)催化劑小角 XDR 譜圖 " 從圖 3.AI 內(nèi)可以觀察到清晰的(10)0 , (110) , (200) 和 (21)0 的劑氧化硅孔道六方有序 " 表 3.2 給出了層間距 d(l()0)得的催化劑, 晶胞參數(shù) a(,從 10.7 nm (SBA一iFe(NO3)不等, 該參數(shù)與純 SBA15 (a"= 10.6 nm) 基本一和燃燒法將鐵負(fù)載在 BS A15 后, 高溫鍛燒后其孔道結(jié)中可以發(fā)現(xiàn) 3 個(gè)均勻共沉淀的催化劑的孔狀結(jié)構(gòu)有以觀察到清晰的(100), (110), (200)和 (210)的衍射孔道六方有序性很好, 但是其他 2 個(gè)催化劑 (SBA一有該特性 , 雖然從圖 3.BI 中可 以看到在 (10 )0 的
【學(xué)位授予單位】：武漢大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2009
【分類號(hào)】：X703

【參考文獻(xiàn)】

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1 趙景聯(lián),韓杰;超聲輻射Fenton試劑耦合法降解直鏈?zhǔn)榛交撬徕c的研究[J];重慶環(huán)境科學(xué);2003年09期

2 徐樺,黃海云;改進(jìn)電Fenton法處理印染廢水[J];常熟高專學(xué)報(bào);2004年04期

3 鄭曦,陳日耀,蘭瑞芳,陳曉,陳震;電生成Fenton試劑及其對(duì)染料降解脫色的研究[J];電化學(xué);2003年01期

4 陶長(zhǎng)元;向峗;劉仁龍;孫大貴;劉作華;;微波和微波Fenton組合法處理滲濾液的對(duì)比[J];遼寧石油化工大學(xué)學(xué)報(bào);2006年04期

5 劉穎,李益民,溫麗華,李海洋;鐵柱撐膨潤(rùn)土及染料橙二的光催化降解[J];功能材料;2005年01期

6 張文兵,肖賢明,傅家謨,盛國(guó)英,閔育順,劉光漢;過氧化氫高級(jí)氧化技術(shù)去除水中有機(jī)污染物[J];中國(guó)給水排水;2002年03期

7 黃君禮,張乃東;UV/Fe(C_2O_4)_3~(3-)/H_2O_2法處理水中苯胺的研究[J];哈爾濱建筑大學(xué)學(xué)報(bào);1999年03期

8 嚴(yán)蓮荷,王劍虹,潘愛芹,周申范,陳守文;微波催化氧化法處理甲基橙廢水[J];化工環(huán)保;2004年01期

9 方建章,李浩,雷恒毅;電生成Fenton試劑處理染料廢水[J];化工環(huán)保;2004年04期

10 陳德強(qiáng);;高級(jí)氧化法處理難降解有機(jī)廢水研究進(jìn)展[J];環(huán)境保護(hù)科學(xué);2005年06期

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本文編號(hào)：2676852