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有機修飾疏水型納米鈦柱撐粘土材料的合成及其在有機污染物治理中的應(yīng)用

發(fā)布時間：2020-05-22 20:08

【摘要】： 采用具有特殊層狀結(jié)構(gòu)的粘土礦物中層間所存在的可交換性陽離子通過交換反應(yīng)而引入外界不同的離子型化合物，從而在其原位生成分子級別的支撐柱(pillar)，并將柱化劑經(jīng)過一定處理轉(zhuǎn)化為具有一定吸附或催化性能的大孔徑和熱穩(wěn)定性的柱撐粘土復(fù)合材料是近年來出現(xiàn)在環(huán)境友好材料合成領(lǐng)域內(nèi)一個新的研究前沿。但目前的研究方向多只局限于使用有機或無機陽／陰離子分別進行處理方面，采用無機陽離子處理后粘土材料雖然可增加合成材料的催化等性能，但對有機物的吸附能性不高而無法對低濃度污染物起到有效的處理作用；而在經(jīng)過有機陽離子處理后雖然對水體中疏水性有機物吸附性能增強，卻存在熱穩(wěn)定性差及吸附飽和后繼處理問題，易造成二次污染，，因此使得這兩種處理技術(shù)都存在一定的制約，目前還不能大量應(yīng)用在實際的污染物處理工程中。本論文研究方向就是將有機與無機兩種處理方式相結(jié)合，利用不同來源的具有良好離子交換能力的膨潤土為原土，采用非離子表面活性劑聚乙烯醇(PVA)和陽離子表面活性劑十六烷基三甲基溴化銨(HDTMAB)為預(yù)處理物質(zhì)來增加所合成的柱撐復(fù)合材料的疏水性能，將陳化后的鈦溶膠與表面活性劑預(yù)處理過的粘土材料進行離子交換反應(yīng)，制備出了具有良好的對有機物吸附能力和光催化活性的新型疏水柱撐粘土材料；同時采用了熱重(TG)分析、X粉末衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、比表面積(BET)、能譜掃描(EDS)、水蒸汽吸附動力學(xué)等多種手段對所合成的疏水型復(fù)合材料表面微觀形態(tài)、高溫?zé)Y(jié)中組分轉(zhuǎn)化、比表面積變化、二氧化鈦支撐柱晶型、表面疏水性等方面進行了詳細的觀測與表征；并以有機染料甲基橙(Methyl Orange)環(huán)境內(nèi)分泌干擾素鄰苯二甲酸二甲酯(DMPE)和環(huán)境雌激素污染物4-壬基酚(4-NP)等典型性有機污染物為底物考察了所制備的疏水型復(fù)合材料的吸附性能及光催化活性；使用氣相／質(zhì)譜(GC／MS)、液相／質(zhì)譜／質(zhì)譜(HPLC／MS／MS)等分析儀器對光催化降解過程中的中間轉(zhuǎn)化產(chǎn)物進行檢測，探討了這些有機物在所合成的催化材料表面的降解途徑與反應(yīng)機理。實驗結(jié)果表明在經(jīng)過有機表面活性劑處理及二氧化鈦柱撐交換反應(yīng)后所合成的新型疏水型復(fù)合材料具有較原土大幅增加的比表面積與疏水性能，可有效吸附水體中微量、痕量有機污染物；而位于粘土層間的二氧化鈦支撐柱則可催化降解材料表面吸附的有機污染物，實現(xiàn)了催化劑的吸附性能的現(xiàn)場光催化再生，使其能夠恢復(fù)良好的吸附性能，從而大大提高了光催化降解有機污染物的效果；同時通過對羥基自由基的捕獲實驗證實了有機物在所制備的疏水型柱撐粘土材料表面的光催化降解反應(yīng)同樣是由羥基的進攻所引發(fā)，根據(jù)所檢測到的中間產(chǎn)物的類別我們提出了三種有機物的光催化降解機理，并由各中間轉(zhuǎn)化產(chǎn)物的濃度變化歸納了不同降解途徑在催化過程中的主次地位。而對所合成的疏水性柱撐粘土材料的循環(huán)利用試驗表明在經(jīng)過五次重復(fù)使用后仍保持了良好的有機物的吸附與光催化活性，同時它所具有的優(yōu)良沉淀性能也解決了以往均相光催化劑難以分離回收的問題，從而在實際工業(yè)污染處理中表現(xiàn)出了重要的應(yīng)用價值。
【圖文】：

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