【摘要】： 大氣降塵廣義上是大氣氣溶膠的組成成分。2003年上海市環(huán)境空氣質(zhì)量報告指出，降塵污染負(fù)荷系數(shù)居全市主要污染物之首。目前對于大氣顆粒物的研究主要集中在粒徑較小的氣溶膠等懸浮顆粒物上，如PM_(2.5)以及PM_(10)等。而降塵作為大氣中其他顆粒物的重要的源和匯之一，不僅在上海，甚至全國對降塵及其中有機(jī)污染物的研究都很少。本論文針對降塵數(shù)據(jù)尤其是降塵中有機(jī)污染物多環(huán)芳烴(PAHs)研究較少的現(xiàn)狀，對上海降塵中多環(huán)芳烴的組成、分布和來源以及其季節(jié)性特征進(jìn)行了詳細(xì)分析和探討。并且針對室內(nèi)空氣污染的問題，分析了室內(nèi)電器(計算機(jī)和空調(diào))灰塵中多環(huán)芳烴的分布特征，同時對計算機(jī)里多環(huán)芳烴的源進(jìn)行初步探討和推斷。本論文主要包括三個部分。 第一部分為方法的選擇和優(yōu)化。采用具有操作方便、選擇性好及污染小等優(yōu)點(diǎn)的超臨界流體萃取方法作為基本萃取手段，針對本論文的研究目的，優(yōu)化萃取條件，并對降塵中的PAHs進(jìn)行萃取，用氣質(zhì)聯(lián)用儀進(jìn)行定性和定量分析。 第二部分研究上海降塵樣品中PAHs的時空分布特點(diǎn)以及相關(guān)的源解析。采集了從2004年11月到2005年11月不同季節(jié)上海市不同功能區(qū)13個采樣點(diǎn)的降塵樣品。降塵中PAHs的年平均濃度范圍在2.26-22.94μg g~(-1)之間，2004年秋冬季較高，，2005年春夏秋較低。其中以菲(Phe)，熒蒽(Flu)，芘(Pyr)，屈(Chry)，苯并[b]熒蒽(BbF)以及苯并[a]芘(BaP)含量較豐，其總量在∑PAH_(16)中占的百分平均為64％。重交通區(qū)附近污染最為嚴(yán)重。降塵中小分子量PAHs較少。 采用特征比值法和因子分析法對上海降塵中PAHs來源進(jìn)行分析的結(jié)果表明，2005春夏秋季的主要源為機(jī)動車排放，而2004年秋冬季節(jié)的則為機(jī)動車與取暖排放的混合影響。另外通過BeP／BaP比值對PAHs的匯進(jìn)行初步分析，發(fā)現(xiàn)太陽輻射對于PAHs的降解有一定影響。 第三部分對室內(nèi)電器中PAHs的分布進(jìn)行了開創(chuàng)性研究。分別得出計算機(jī)和空調(diào)內(nèi)灰塵中PAHs的含量分布。計算機(jī)中PAHs的總量大部分高于污染較為嚴(yán)重的交通區(qū)。室內(nèi)吸煙是計算機(jī)多環(huán)芳烴的一個主要源。室內(nèi)空調(diào)灰塵中PAHs的濃度水平低于計算機(jī)的，主要分布在3.64-16.62μg g~(-1)范圍內(nèi)，不同的使用頻率和室內(nèi)通風(fēng)狀況對濃度的影響較大。 另外通過實(shí)驗初步證明計算機(jī)內(nèi)部的電子元器件在加熱時可以產(chǎn)生以萘(Nap)和菲(Phe)為主的小分子量PAHs，提出一個新的室內(nèi)PAHs的污染源。 通過SEM和TEM等實(shí)驗手段分析室外降塵以及計算機(jī)內(nèi)灰塵的顆粒狀態(tài)和特征。說明降塵的潛在危害性。
【圖文】：

21%28%圖1一 22003年上海市城區(qū)環(huán)境空氣中主要污染物綜合指數(shù)權(quán)重分配示意圖上海在2010年將迎來世博會的召開，大氣污染治理將是政府工作中的重點(diǎn)之一。目前，上海大氣氣溶膠的研究已經(jīng)迅速展開，但主要也是針對懸浮的顆粒物方面進(jìn)行的。而2003年上海市環(huán)境空氣質(zhì)量的報告指出，全市主要污染物的負(fù)荷系數(shù)由高至低依次排列，城區(qū):降塵>可吸入顆粒物>二氧化硫=二氧化氮(見圖1一2)，郊區(qū)為:降塵>二氧化氮>二氧化硫(見圖1一3)，由此可見，城區(qū)、郊區(qū)和郊縣均以降塵污染為主。而且相對于2002年來說降塵的負(fù)荷系數(shù)在郊區(qū)和

48%28%圖1一 32003年上海市郊區(qū)環(huán)境空氣中主要污染物綜合指數(shù)權(quán)重分配示意圖1.3降塵中多環(huán)芳烴的研究對大氣中PAHs的研究，國外開展的工作較多，研究范圍也較廣。早期人們主要研究吸附在大氣飄塵上的大分子量的顆粒態(tài)PAHs，特別是空氣中強(qiáng)致癌物質(zhì)苯并[a]花(BaP)的濃度、粒徑分布及其與人體健康的關(guān)系等;由于小分子量的氣態(tài)PA壬15同樣具有危害性，故逐漸對大氣中氣態(tài)PAHs的存在形態(tài)、分布、遷移轉(zhuǎn)化等進(jìn)行了研究。近年來又對城市、鄉(xiāng)村、交通干線，固廢焚化及室內(nèi)外空氣中PAHs的含量、來源、分布形態(tài)、影響因素、PAHS總量代表物等開展了研究。有機(jī)物不完全燃燒產(chǎn)生的PAHs有150多種，主要吸附在煙塵顆粒物上，其中95%吸附在小于7腳的顆粒物上，60%一70%集中在1.1林m以下的顆粒物中[26l。直徑小于l娜的氣溶膠可在大氣中停留幾天到幾星期，直徑在1一10腳的只能停留幾天甚至一天。富集多環(huán)芳烴的細(xì)顆粒物可以進(jìn)入人體的呼吸系統(tǒng)
【學(xué)位授予單位】：復(fù)旦大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2006
【分類號】：X51

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本文編號：2672566