【摘要】：解決河流水質(zhì)污染問題是正在全國(guó)開展的重要環(huán)保任務(wù),疏浚法是解決河流沉積物污染的主要措施之一,但是,疏浚后沉積物中重金屬的去除卻成為了亟待攻破的關(guān)鍵技術(shù)問題,也是近年來(lái)人們研究的重點(diǎn)和熱點(diǎn)之一。本研究以北方地區(qū)某內(nèi)河的沉積物為研究對(duì)象,從沉積物的重金屬污染調(diào)查和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)、浸洗釋放沉積物中重金屬技術(shù)以及生物材料吸附重金屬離子技術(shù)三方面進(jìn)行研究,開發(fā)適用于去除河流沉積物中重金屬的化學(xué)浸洗-生物吸附技術(shù)。本研究從調(diào)查松花江哈爾濱市轄內(nèi)某區(qū)段表層沉積物中重金屬污染程度和化學(xué)形態(tài)特征入手,對(duì)其自然釋放規(guī)律和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)作出了研究與評(píng)價(jià)。對(duì)該區(qū)段的調(diào)查結(jié)果表明沉積物中超標(biāo)重金屬元素為鎘,且具有高遷移性。其次對(duì)浸洗釋放沉積物中重金屬元素進(jìn)行研究,分別考察了化學(xué)試劑浸洗和土著微生物浸洗對(duì)釋放沉積物中重金屬的影響。然后進(jìn)行了生物吸附材料的研制,篩選具有吸附重金屬離子能力強(qiáng)的細(xì)菌菌株,采用改性碳纖維材料作為生物載體,構(gòu)建成生物吸附材料。對(duì)生物吸附材料進(jìn)行表征研究,考察影響吸附效果的因素,并對(duì)其吸附機(jī)理和解吸作用進(jìn)行探究。在此基礎(chǔ)上,利用實(shí)驗(yàn)裝置,進(jìn)行了重金屬浸洗釋放、生物吸附材料對(duì)釋放液中重金屬離子吸附、生物吸附材料的解吸等研究。本研究分析表明,松花江哈爾濱市轄某區(qū)段表層沉積物中的Cd元素含量遠(yuǎn)超國(guó)家沉積物Ⅱ類標(biāo)準(zhǔn)和當(dāng)?shù)赝寥辣尘爸?并且具有高遷移傾向和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。河流沉積物中重金屬化學(xué)浸洗研究表明,在酸性條件下,沉積物中重金屬可以得到較好釋放,化學(xué)浸洗劑對(duì)沉積物中重金屬的釋放率的高-低順序?yàn)闊o(wú)機(jī)酸有機(jī)酸有機(jī)絡(luò)合劑。無(wú)機(jī)酸在pH小于2時(shí),鹽酸比硝酸和硫酸對(duì)重金屬的釋放效果更佳,pH在3-5之間時(shí)三種無(wú)機(jī)酸對(duì)重金屬的釋放率相近。響應(yīng)面優(yōu)化沉積物重金屬化學(xué)浸洗最適宜工藝參數(shù)為:pH值為4.03的HNO_3浸洗液,固液比為1:24.53(w:v),浸洗時(shí)間為8.3 h�；瘜W(xué)浸洗后沉積物中具有潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的Cd從修復(fù)前的5級(jí)極強(qiáng)污染下降到3級(jí)中度污染,隨著浸洗時(shí)間的加長(zhǎng),其生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)會(huì)進(jìn)一步下降。土著微生物浸洗的研究表明,土著微生物蠟樣芽孢桿菌D1(Bacillus cereus D1)可以發(fā)酵產(chǎn)生乙酸、乳酸和異丁酸。微生物發(fā)酵液浸洗研究中,最適宜的浸洗固液比為1:10(w:v),在浸洗時(shí)間為10 h時(shí),沉積物中具有潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的Cd從修復(fù)前的高度污染下降到中度污染。生物吸附材料吸附重金屬的研究表明,類志賀鄰單胞菌H5(Pseudomonas shigella H5)具有較強(qiáng)的吸附重金屬離子能力。聚丙烯腈基碳纖維經(jīng)改性后表面出現(xiàn)明顯溝壑和分層,表面能與水親和力增加。以改性碳纖維作為類志賀鄰單胞菌H5的固定材料,在生物吸附材料制備研究中得到最優(yōu)工藝參數(shù)為:接種量為1.41%,液料比為100:2.15(v:w),培養(yǎng)時(shí)間為5.58 d。此生物吸附材料整體表面帶負(fù)電且0.5 g吸附材料在初始Cd~(2+)濃度為50 mg/L,溫度為20℃條件下360 min內(nèi)達(dá)到吸附飽和,對(duì)鎘離子的吸附量為7.126 mg/g,平衡去除率為71.26%。在二元離子存在的條件下,吸附材料對(duì)重金屬離子的吸附量均低于單一離子溶液,其對(duì)Pb~(2+)、Zn~(2+)和Cu~(2+)的吸附量分別為:6.27 mg/g、5.12 mg/g和5.34 mg/g。此生物吸附材料整個(gè)吸附過程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Freundlich模型,表明主要吸附過程為表面非均一的多層化學(xué)吸附。經(jīng)一系列表征實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果推斷生物吸附材料吸附重金屬離子的機(jī)理模型是以配位絡(luò)合作用為主、靜電吸引為輔的化學(xué)吸附。含重金屬離子的釋放液經(jīng)此生物吸附材料吸附后,釋放液中重金屬離子吸附率均超過97%。并且采用0.1 mol/L的檸檬酸作為解吸劑進(jìn)行5次吸附-解吸附循環(huán)后,回收率仍可達(dá)到95.9%以上。
【圖文】：

技術(shù)路線圖

采樣點(diǎn)分布圖
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X52

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本文編號(hào)：2666816