【摘要】：目前,我國的城市河道污染問題嚴(yán)峻,治理黑臭水體是國家和地方水生態(tài)環(huán)境保護(hù)的重大需求,黑臭沉積物的研究是黑臭水體治理的重要基礎(chǔ)。過碳酸鈉(sodium percarbonate,SPC)作為一種高效的氧化劑在土壤、地下水和工業(yè)廢水中的污染物降解已有研究,但尚未見關(guān)于SPC作用于黑臭沉積物中的相關(guān)報(bào)道,且有關(guān)SPC對(duì)微生物菌群的影響了解極少。據(jù)此,本文以城市河道的黑臭沉積物為研究對(duì)象,在探索SPC劑量對(duì)沉積物的理化性質(zhì)和微生物菌群影響的基礎(chǔ)上,從無機(jī)硫循環(huán)的角度結(jié)合過氧化氫和碳酸鈉的作用特點(diǎn),探討了SPC在黑臭沉積物治理中對(duì)土著菌群及無機(jī)硫循環(huán)的作用機(jī)制。主要取得了以下結(jié)果:(1)通過單次不同投加量的對(duì)比實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)了表征沉積物理化性質(zhì)的多種參數(shù)變化與SPC的劑量呈線性相關(guān)性。主要表現(xiàn)為:提高SPC的劑量,可以促使沉積物氧化還原電位下降,pH值、可溶性無機(jī)鹽(硫酸鹽、磷酸鹽、硝酸鹽)含量和可溶性有機(jī)碳以及酸可提取態(tài)重金屬離子含量均呈現(xiàn)升高趨勢(shì),重金屬的生物風(fēng)險(xiǎn)提高。但隨著時(shí)間的推移,重金屬風(fēng)險(xiǎn)會(huì)逐漸下降。(2)SPC處理可顯著提高沉積物中具有發(fā)酵、尿素水解等化能異養(yǎng)型的菌群豐度,但不影響原有沉積物中Caldisericum、Leptolinea和屬于Anaerolineaceae的菌屬的優(yōu)勢(shì)地位。表現(xiàn)為:在碳利用活性方面,中等劑量的SPC處理對(duì)菌群的碳利用活性持續(xù)性更長、糖類利用活性最高,但會(huì)抑制胺類的利用活性;高劑量的SPC處理會(huì)降低菌群的碳源利用多樣性。在系統(tǒng)發(fā)育分類水平方面:高劑量的SPC處理會(huì)降低菌群的alpha多樣性,富集的菌群主要屬于厚壁菌門、梭菌綱、Petrimonas屬和Proteiniclasticum屬,中劑量SPC處理富集的菌群主要屬于alpha變形菌綱和Brevundimonas屬;不同劑量下的SPC處理抑制的菌群主要屬于酸性菌門、嗜熱絲菌綱、全嗜菌綱和Sulfuricurvum屬。(3)SPC處理后,沉積物中產(chǎn)生的可溶性物質(zhì)的含量變化與土著菌群變化特性呈顯著的相關(guān)性。首次發(fā)現(xiàn)SPC是通過CO_3~(2-)的堿性調(diào)節(jié)作用與H_2O_2作用可提高沉積物中的可溶性有機(jī)物(類富里酸和類蛋白熒光物質(zhì)),被化能異養(yǎng)型微生物所利用并產(chǎn)生了小分子有機(jī)酸(甲酸、乙酸、乳酸等),為土著微生物提供多種電子供體或電子受體,刺激土著菌群的代謝活性。首次揭示了SPC處理在黑臭沉積物中新的作用機(jī)制。(4)SPC在黑臭沉積物中對(duì)無機(jī)硫循環(huán)的影響是Na_2CO_3水解產(chǎn)堿作用和H_2O_2的增氧作用共同引起的一系列生物化學(xué)反應(yīng)過程,發(fā)現(xiàn)SPC中H_2O_2的增氧作用是短暫的,CO_3~(2-)的水解產(chǎn)堿作用更強(qiáng)更持久并緩沖了H_2O_2的氧化作用:一方面,Na_2CO_3水解產(chǎn)堿引起pH值升高,使沉積物中的S~0遇堿分解為S_2O_3~(2-)和HS~-以及促進(jìn)部分硫呼吸細(xì)菌豐度提高產(chǎn)生S_2O_3~(2-),與此同時(shí),SPC中H_2O_2分解的O_2激活硫氧化菌中的好氧sox途徑促進(jìn)S_2O_3~(2-)向SO_4~(2-)轉(zhuǎn)化;另一方面,SPC加入后引起的pH升高和ORP(oxidation-reduction potential)下降,持續(xù)抑制了硫酸鹽還原菌(Desulfovibrio和Syntrophobacter)的生長,導(dǎo)致SO_4~(2-)的積累;當(dāng)產(chǎn)生的O_2被完全消耗后,硫氧化菌的有氧呼吸停止,細(xì)菌的同化硫酸鹽還原過程使SO_4~(2-)呈下降趨勢(shì)。本文揭示了SPC作為黑臭沉積物原位修復(fù)試劑的作用機(jī)制,更新了SPC在厭氧環(huán)境中影響微生物菌群及代謝功能的認(rèn)識(shí),為SPC應(yīng)用于污染環(huán)境的原位修復(fù)提供了理論指導(dǎo)。
【圖文】：

本論文的技術(shù)路線圖

第二章 材料與方法第二章 實(shí)驗(yàn)材料與分析技術(shù)2.1 實(shí)驗(yàn)樣品來源實(shí)驗(yàn)采用的黑臭沉積物采集自珠江流域中佛山順德容桂街道內(nèi)的內(nèi)河涌(22°113°15’E)，此河流屬于閘控感潮黑臭河道，地理位置與水體和底泥的表觀。關(guān)于河涌的污染情況詳見鄧代永[87]、區(qū)鳳儕[88]、劉近等[89]的研究。本實(shí)驗(yàn)對(duì)河道淺層的黑臭沉積物進(jìn)行采集。實(shí)驗(yàn)前，黑臭沉積物首先經(jīng) 0.149 mm 雜質(zhì)，攪拌混合使沉積物均質(zhì)化，然后用河水液封，置于黑暗的 4℃低溫室使用。沉積物基本參數(shù)如下：含水率≈60%，ORP ≈ -200mV，pH ≈ 7.2。
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X52

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2666747