【摘要】：氮和磷是水體中最受關注的兩種污染物,過量的氮和磷排入水體將引起水體富營養(yǎng)化。因此,開發(fā)高效的環(huán)境功能材料同步去除水體中氮和磷具有重要意義。本文以同步去除水體中氨氮和磷酸鹽、硝酸鹽和磷酸鹽為目標,結合沸石的內(nèi)部結構和表面特性,研究了氫氧化鈉改造-氧化鑭調(diào)控沸石(Z-Na-La)和沸石-納米零價鐵鎳復合材料(Z-Fe/Ni)的制備過程以及環(huán)境因素對調(diào)控沸石同步脫氮除磷的影響規(guī)律,深入研究了沸石調(diào)控和污染物去除機理。研究得出了 Z-Na-La的最佳調(diào)控工藝條件為NaOH濃度1.0 mol/L,LaCl3溶液 pHI0,LaCl3濃度 0.4%,焙燒溫度 200℃。SEM-EDS、FTIR 和 XPS 表征發(fā)現(xiàn),Na+通過離子交換作用進入沸石骨架,La3+則是通過與Ca2+交換和表面共沉淀的方式進入沸石孔道或負載于表面。酸性環(huán)境有利于氨氮和磷酸鹽的去除,二者的最高去除率分別達到82%和98%。共存Na+、K+抑制氨氮吸附,而Ca2+、Mg2+影響較小;Cr、SO42-和N03-幾乎不影響磷酸鹽去除,而HCO3-起抑制作用。準二級動力學和Langmuir模型可更好地描述Z-Na-La吸附氨氮和磷酸鹽特征,二者最大吸附容量分別為21.5和17.2 mg/g,優(yōu)于大部分同步去除二者的材料。氨氮和磷酸鹽吸附速率的主要控制步驟為顆粒內(nèi)擴散,吸附為自發(fā)的吸熱過程。ICP-MS、FTIR、Zeta和XPS測試結果表明,氨氮主要通過離子交換作用去除,磷酸鹽的主要去除機理則為內(nèi)層絡合作用。研究獲得了 Z-Fe/Ni最佳制備條件為無水乙醇濃度70%、Fe與沸石負載比1:4、Fe3+與BH4-摩爾比1:5、Ni負載量1.0%。TEM測試結果表明,納米零價鐵均勻分散于沸石表面,其顆粒尺寸均小于25nm;XRD、FTIR、XPS和Zeta測試結果發(fā)現(xiàn),沸石載體可提高納米零價鐵鎳(Nano-Fe/Ni)的穩(wěn)定性和反應活性。在相同溶液初始pH條件下,Z-Fe/Ni去除硝酸鹽和磷酸鹽的效果優(yōu)于Nano-Fe/Ni,且其對溶液pH的依賴程度低于Nano-Fe/Ni;共存HCO3-、SO42-和HA對硝酸鹽和磷酸鹽的去除有抑制作用,而Cl-具有促進作用。硝酸鹽可促進Z-Fe/Ni去除磷酸鹽,而磷酸鹽對硝酸鹽的去除具有抑制作用。研究得出了 Z-Fe/Ni與硝酸鹽和磷酸鹽的反應路徑。SEM-EDS、XRD、FTIR和XPS結果表明,Z-Fe/Ni去除硝酸鹽為催化還原作用,磷酸鹽則主要通過化學沉淀和絡合作用去除。本文的研究結果將為環(huán)境功能礦物材料的調(diào)控和應用提供理論基礎,為納米零價鐵與載體的協(xié)同作用機制研究提供借鑒。
【圖文】：

北京科技大學博士學位論文獻綜述逡逑水體氮磷污染現(xiàn)狀及危害逡逑１水體氮磷污染現(xiàn)狀逡逑根據(jù)《全國環(huán)境統(tǒng)計公報（２０１５年）》數(shù)據(jù)顯示，全國廢水排放。其中，工業(yè)廢水排放量１９９．５億噸、城鎮(zhèn)生活污水排放量５中化學需氧量排放量為２２２３．５萬噸，氨氮排放量達到２２９．９境保護部公布的《２０１６中國環(huán)境狀況公報》顯示，２０１６年，表水國考斷面中，ＩＶ類３２５個，占１６．８％；邋Ｖ類１３３個，占６６個，占８．６％。主要污染物指標包括氨氮、總氮和磷酸鹽。逡逑劣ｖ類邐ｍ逡逑

邐８．６％邐２．４％逡逑圖２－１邋２０１６年全國水質(zhì)類別比例逡逑長江、黃河、珠江、松花江、淮河、海河、遼河等七大流域和浙閩片河逡逑流、西北諸河、西南諸河的１６１７個水質(zhì)國考斷面中，ＩＶ至劣Ｖ類水質(zhì)斷面占逡逑２８．８％，其主要污染指標為總磷和化學需氧量；全國１１２個重要湖泊（水庫），逡逑輕度富營養(yǎng)化到中度富營養(yǎng)化湖泊總數(shù)為２５個，占２２．３％，，主要污染指標為逡逑化學需氧量和總磷；全國６２１４個地下水監(jiān)測點，評價為較差級和極差級占逡逑６０．１％，主要超標指標包括“三氮”（氨氮、硝酸鹽和亞硝酸鹽）；近海岸域，逡逑４１７個點位中，三類水至劣四類水占２６．６％，主要污染物為無機氮和活性磷逡逑酸鹽。逡逑由此可見，我國水體環(huán)境中主要污染物為化學需氧量、氨氮、總氮和總逡逑磷。氮和磷仍然是水體中最常見的兩類污染物
【學位授予單位】：北京科技大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：X52

【參考文獻】

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本文編號：2661546