發(fā)布時(shí)間：2020-05-13 06:26

【摘要】：氮和磷是水體中最受關(guān)注的兩種污染物,過量的氮和磷排入水體將引起水體富營(yíng)養(yǎng)化。因此,開發(fā)高效的環(huán)境功能材料同步去除水體中氮和磷具有重要意義。本文以同步去除水體中氨氮和磷酸鹽、硝酸鹽和磷酸鹽為目標(biāo),結(jié)合沸石的內(nèi)部結(jié)構(gòu)和表面特性,研究了氫氧化鈉改造-氧化鑭調(diào)控沸石(Z-Na-La)和沸石-納米零價(jià)鐵鎳復(fù)合材料(Z-Fe/Ni)的制備過程以及環(huán)境因素對(duì)調(diào)控沸石同步脫氮除磷的影響規(guī)律,深入研究了沸石調(diào)控和污染物去除機(jī)理。研究得出了 Z-Na-La的最佳調(diào)控工藝條件為NaOH濃度1.0 mol/L,LaCl3溶液 pHI0,LaCl3濃度 0.4%,焙燒溫度 200℃。SEM-EDS、FTIR 和 XPS 表征發(fā)現(xiàn),Na+通過離子交換作用進(jìn)入沸石骨架,La3+則是通過與Ca2+交換和表面共沉淀的方式進(jìn)入沸石孔道或負(fù)載于表面。酸性環(huán)境有利于氨氮和磷酸鹽的去除,二者的最高去除率分別達(dá)到82%和98%。共存Na+、K+抑制氨氮吸附,而Ca2+、Mg2+影響較小;Cr、SO42-和N03-幾乎不影響磷酸鹽去除,而HCO3-起抑制作用。準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)和Langmuir模型可更好地描述Z-Na-La吸附氨氮和磷酸鹽特征,二者最大吸附容量分別為21.5和17.2 mg/g,優(yōu)于大部分同步去除二者的材料。氨氮和磷酸鹽吸附速率的主要控制步驟為顆粒內(nèi)擴(kuò)散,吸附為自發(fā)的吸熱過程。ICP-MS、FTIR、Zeta和XPS測(cè)試結(jié)果表明,氨氮主要通過離子交換作用去除,磷酸鹽的主要去除機(jī)理則為內(nèi)層絡(luò)合作用。研究獲得了 Z-Fe/Ni最佳制備條件為無水乙醇濃度70%、Fe與沸石負(fù)載比1:4、Fe3+與BH4-摩爾比1:5、Ni負(fù)載量1.0%。TEM測(cè)試結(jié)果表明,納米零價(jià)鐵均勻分散于沸石表面,其顆粒尺寸均小于25nm;XRD、FTIR、XPS和Zeta測(cè)試結(jié)果發(fā)現(xiàn),沸石載體可提高納米零價(jià)鐵鎳(Nano-Fe/Ni)的穩(wěn)定性和反應(yīng)活性。在相同溶液初始pH條件下,Z-Fe/Ni去除硝酸鹽和磷酸鹽的效果優(yōu)于Nano-Fe/Ni,且其對(duì)溶液pH的依賴程度低于Nano-Fe/Ni;共存HCO3-、SO42-和HA對(duì)硝酸鹽和磷酸鹽的去除有抑制作用,而Cl-具有促進(jìn)作用。硝酸鹽可促進(jìn)Z-Fe/Ni去除磷酸鹽,而磷酸鹽對(duì)硝酸鹽的去除具有抑制作用。研究得出了 Z-Fe/Ni與硝酸鹽和磷酸鹽的反應(yīng)路徑。SEM-EDS、XRD、FTIR和XPS結(jié)果表明,Z-Fe/Ni去除硝酸鹽為催化還原作用,磷酸鹽則主要通過化學(xué)沉淀和絡(luò)合作用去除。本文的研究結(jié)果將為環(huán)境功能礦物材料的調(diào)控和應(yīng)用提供理論基礎(chǔ),為納米零價(jià)鐵與載體的協(xié)同作用機(jī)制研究提供借鑒。
【圖文】：

北京科技大學(xué)博士學(xué)位論文獻(xiàn)綜述逡逑水體氮磷污染現(xiàn)狀及危害逡逑１水體氮磷污染現(xiàn)狀逡逑根據(jù)《全國(guó)環(huán)境統(tǒng)計(jì)公報(bào)（２０１５年）》數(shù)據(jù)顯示，全國(guó)廢水排放。其中，工業(yè)廢水排放量１９９．５億噸、城鎮(zhèn)生活污水排放量５中化學(xué)需氧量排放量為２２２３．５萬(wàn)噸，氨氮排放量達(dá)到２２９．９境保護(hù)部公布的《２０１６中國(guó)環(huán)境狀況公報(bào)》顯示，２０１６年，表水國(guó)考斷面中，ＩＶ類３２５個(gè)，占１６．８％；邋Ｖ類１３３個(gè)，占６６個(gè)，占８．６％。主要污染物指標(biāo)包括氨氮、總氮和磷酸鹽。逡逑劣ｖ類邐ｍ逡逑

邐８．６％邐２．４％逡逑圖２－１邋２０１６年全國(guó)水質(zhì)類別比例逡逑長(zhǎng)江、黃河、珠江、松花江、淮河、海河、遼河等七大流域和浙閩片河逡逑流、西北諸河、西南諸河的１６１７個(gè)水質(zhì)國(guó)考斷面中，ＩＶ至劣Ｖ類水質(zhì)斷面占逡逑２８．８％，其主要污染指標(biāo)為總磷和化學(xué)需氧量；全國(guó)１１２個(gè)重要湖泊（水庫(kù)），逡逑輕度富營(yíng)養(yǎng)化到中度富營(yíng)養(yǎng)化湖泊總數(shù)為２５個(gè)，占２２．３％，，主要污染指標(biāo)為逡逑化學(xué)需氧量和總磷；全國(guó)６２１４個(gè)地下水監(jiān)測(cè)點(diǎn)，評(píng)價(jià)為較差級(jí)和極差級(jí)占逡逑６０．１％，主要超標(biāo)指標(biāo)包括“三氮”（氨氮、硝酸鹽和亞硝酸鹽）；近海岸域，逡逑４１７個(gè)點(diǎn)位中，三類水至劣四類水占２６．６％，主要污染物為無機(jī)氮和活性磷逡逑酸鹽。逡逑由此可見，我國(guó)水體環(huán)境中主要污染物為化學(xué)需氧量、氨氮、總氮和總逡逑磷。氮和磷仍然是水體中最常見的兩類污染物
【學(xué)位授予單位】：北京科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X52

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 Akbar Soliemanzadeh;Majid Fekri;;Synthesis of clay-supported nanoscale zero-valent iron using green tea extract for the removal of phosphorus from aqueous solutions[J];Chinese Journal of Chemical Engineering;2017年07期

2 Ya Cheng;Tinglin Huang;Xinxin Shi;Gang Wen;Yuankui Sun;;Removal of ammonium ion from water by Na-rich birnessite:Performance and mechanisms[J];Journal of Environmental Sciences;2017年07期

3 張芙蓉;雷行;常冰;劉婷;吳濵;;鋁錳復(fù)合氧化物負(fù)載沸石對(duì)氨氮和磷的同步吸附特性[J];環(huán)境工程學(xué)報(bào);2017年04期

4 羅勝南;尚潤(rùn)東;靳永勝;;我國(guó)微生物法去除氨氮研究進(jìn)展[J];生物技術(shù)進(jìn)展;2017年02期

5 楊敏;柯俊鋒;何曉曼;雷娜娜;張其武;;氫氧化鈉改性沸石對(duì)水中Cu~(2+)的吸附特性研究[J];環(huán)境污染與防治;2017年03期

6 林建偉;方巧;詹艷慧;;鑭-四氧化三鐵-沸石復(fù)合材料制備及去除水中磷酸鹽和銨[J];環(huán)境化學(xué);2015年12期

7 林海;鄭倩倩;董穎博;金鑫;張小佩;;復(fù)合改性對(duì)沸石物化性質(zhì)及脫氮除磷抗菌的影響[J];功能材料;2015年13期

8 姚景;陶權(quán);馬效芳;胡牧;雷永佳;梁英;;HDTMA改性沸石同步去除氨氮和磷酸鹽的效果及規(guī)律研究[J];安全與環(huán)境學(xué)報(bào);2015年03期

9 戴敏;王建國(guó);巢軍委;湯芳;朱勵(lì)軍;;鑭生物質(zhì)炭對(duì)磷酸根離子的吸附特性[J];生態(tài)與農(nóng)村環(huán)境學(xué)報(bào);2015年03期

10 鄭雯婧;林建偉;詹艷慧;楊孟娟;方巧;;鑭和陽(yáng)離子表面活性劑聯(lián)合改性活性炭對(duì)水中磷酸鹽和硝酸鹽的吸附作用[J];環(huán)境化學(xué);2015年05期

相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條

1 王姣;礦物負(fù)載型鐵基納米環(huán)境材料的制備及吸附降解機(jī)理研究[D];中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué);2017年

2 劉泉利;氧化鑭改性硅酸鹽礦物的表征及其除磷機(jī)理研究[D];北京科技大學(xué);2017年

3 陳洪波;內(nèi)聚物驅(qū)動(dòng)生物脫氮除磷機(jī)理及優(yōu)化控制研究[D];湖南大學(xué);2015年

4 史嘉璐;含吡啶基螯合樹脂負(fù)載納米鐵系金屬選擇性還原硝酸鹽的特性和機(jī)理[D];南京大學(xué);2015年

5 李婷;亞鐵強(qiáng)化去除水中磷酸鹽的作用機(jī)制與效能[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2015年

6 呂曉書;穩(wěn)定化納來級(jí)零價(jià)鐵的制備及對(duì)水中Cr(Ⅵ)的去除機(jī)制研究[D];浙江大學(xué);2015年

7 黃微雅;功能化改性無機(jī)除磷吸附劑的制備及吸附性能研究[D];暨南大學(xué);2013年

8 毛巖鵬;水體中鐵鹽與磷酸鹽的相互作用機(jī)理及其數(shù)學(xué)模型研究[D];山東大學(xué);2012年

9 李勇超;功能化核殼型納米鐵的制備及修復(fù)地下水中六價(jià)鉻的研究[D];南開大學(xué);2012年

10 張鑒達(dá);MCM-41介孔硅材料的改性及其對(duì)水中磷酸根的吸附研究[D];上海交通大學(xué);2011年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前9條

1 謝春陽(yáng);載納米零價(jià)鐵多孔陶瓷顆粒吸附重金屬離子的材料表征及機(jī)理研究[D];西南交通大學(xué);2017年

2 苗琛琛;鑭改性凹凸棒土對(duì)模擬富營(yíng)養(yǎng)化水體中磷的去除研究[D];南京大學(xué);2016年

3 袁檬;膨潤(rùn)土改性和造粒對(duì)水中營(yíng)養(yǎng)鹽的吸附性能研究[D];湖北大學(xué);2016年

4 趙達(dá);載鐵膜沸石制備及其控制河道污染物的試驗(yàn)研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2015年

5 劉劍;改性沸石去除模擬二級(jí)出水中氨氮的實(shí)驗(yàn)研究[D];昆明理工大學(xué);2015年

6 黨瑞;天然及改性沸石去除水中磷的試驗(yàn)研究[D];蘭州交通大學(xué);2015年

7 張家利;天然及改性沸石去除水中氨氮的試驗(yàn)研究[D];蘭州交通大學(xué);2014年

8 楊淑佳;鎂改性沸石同步去除水中氨氮和磷的研究[D];山西大學(xué);2013年

9 曹云華;沸石微生物聯(lián)合固定化去除富營(yíng)養(yǎng)化水體中氨氮的研究[D];吉林大學(xué);2008年

本文編號(hào)：2661546