【摘要】：作為一類新型污染物,抗生素由于其嚴(yán)重的生態(tài)效應(yīng)受到人們的廣泛關(guān)注。由人類活動產(chǎn)生的抗生素被大量排入納污河流,最終經(jīng)河流進(jìn)入海洋,對水生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成嚴(yán)重威脅。河口作為連接河流和海洋的紐帶,是陸源污染物向海輸運(yùn)的重要通道。河口復(fù)雜多變的水動力條件和地球化學(xué)梯度對抗生素類污染物在其中的分布特征和遷移過程具有直接影響。闡明河口水環(huán)境中抗生素的污染來源、時空分布特征和反應(yīng)遷移機(jī)制對于揭示陸源抗生素向海輸運(yùn)過程和開展河口抗生素污染治理具有重要意義。小清河是一條典型的陸源入海河流,是萊州灣主要的污染來源,其水質(zhì)的好壞直接影響萊州灣區(qū)域經(jīng)濟(jì)的可持續(xù)發(fā)展和海洋資源的合理利用。本文從人類活動密集的小清河流域著手,聚焦小清河感潮河口抗生素污染遷移過程研究。結(jié)合野外調(diào)查和室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn),分析抗生素在感潮河口的時空分布和傳輸機(jī)制;闡明控制抗生素在水體中行為變化的關(guān)鍵反應(yīng)過程;在現(xiàn)場示蹤實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上,基于Delft 3D模型系統(tǒng),模擬和預(yù)測抗生素在感潮河口的傳輸過程。調(diào)查結(jié)果顯示,小清河流域地表水中甲氧芐啶(TMP)和氧氟沙星(OFL)的最高濃度達(dá)到μg/L的級別。風(fēng)險商(RQ)計(jì)算結(jié)果表明,OFL、環(huán)丙沙星(CIP)、磺胺甲惡唑(SMX)、紅霉素(ETM)和克拉霉素(CTM)處于高風(fēng)險等級。主成分分析-多重線性回歸(PCA-MLR)模型分析結(jié)果表明,小清河流域地表水中抗生素主要來源于生活污水和養(yǎng)殖廢水,其中養(yǎng)殖廢水的相對貢獻(xiàn)率(63%)較大。在流域調(diào)查的基礎(chǔ)上,本文選取污染較重的SMX、TMP、CIP、OFL、ETM以及磺胺嘧啶(SMZ)和羅紅霉素(RTM)在小清河感潮河口進(jìn)行多次調(diào)查。結(jié)果顯示,從2015年5月至2017年5月,河口水體中TMP的污染負(fù)荷得到有效控制;磺胺類和大環(huán)內(nèi)酯類抗生素的濃度在3年內(nèi)基本維持在同一水平;氟喹諾酮類抗生素的污染呈加劇趨勢。通過分析7種抗生素的空間分布發(fā)現(xiàn),TMP的污染源位于河口下游;其余6種抗生素的主要污染源位于河口上游,王道閘開閉對河口水中抗生素污染有重要影響。此外,河口抗生素的空間分布受潮汐控制。室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,SMX、CIP和TMP在河口水體中主要通過光解反應(yīng)發(fā)生降解。當(dāng)三種抗生素進(jìn)入河口水環(huán)境后,首先通過吸附過程發(fā)生快速地、不同程度地衰減;隨后發(fā)生較為緩慢的光解和生物降解反應(yīng),使其濃度進(jìn)一步衰減。在室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn)、小清河感潮河口示蹤實(shí)驗(yàn)和河口抗生素污染調(diào)查的基礎(chǔ)上,利用Delft 3D模型系統(tǒng)構(gòu)建SMX和TMP兩種抗生素的反應(yīng)遷移模型。模擬結(jié)果表明,二維水動力-水質(zhì)耦合模型基本能夠擬合兩種抗生素在感潮河口的時空分布規(guī)律和遷移趨勢。兩種抗生素的實(shí)測值與模擬值之間呈顯著正相關(guān)(p0.01);模型數(shù)據(jù)準(zhǔn)確度平均值大于70%�？股卦诤涌谏嫌螀^(qū)域的遷移主要受河流徑流控制,受潮汐的影響相對較小;越接近萊州灣,潮汐對抗生素遷移的阻礙越明顯,抗生素在河口下游滯留的時間也越長。大潮漲憩時,抗生素濃度帶上溯的距離明顯比小潮漲憩時上溯的距離遠(yuǎn),印證了潮流大小對抗生素濃度帶遷移的影響。非汛期,被排入小清河感潮河口的抗生素在河口下游長時間滯留;而到了汛期,伴隨河流徑流增加,抗生素在小清河感潮河口的滯留時間明顯縮短,表明抗生素在河口內(nèi)的滯留時間長短本質(zhì)上是由河流徑流量決定的。總之,本文通過野外調(diào)查-室內(nèi)試驗(yàn)-數(shù)值模擬相結(jié)合的方式,系統(tǒng)地研究了抗生素在小清河感潮河口的遷移機(jī)制與傳輸過程,為感潮河口抗生素污染評估和污染治理決策提供支持。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院煙臺海岸帶研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X52

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本文編號：2658371