【摘要】：在石油化工、煤化工、日常生活等領(lǐng)域,VOCs(Volatile Organic Compounds,揮發(fā)性有機(jī)污染物)對(duì)人類健康和生存環(huán)境造成嚴(yán)重危害,不僅對(duì)人身體產(chǎn)生不適癥狀,而且易參與化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生煙霧及臭氧等二次污染。VOCs的凈化已經(jīng)成為研究熱點(diǎn),與環(huán)境保護(hù)和安全穩(wěn)定生產(chǎn)密切相關(guān)。生態(tài)環(huán)境日益惡劣、人們環(huán)保意識(shí)和要求提高、涂裝汽車行業(yè)的快速發(fā)展、工業(yè)有機(jī)源的大量使用,都對(duì)VOCs凈化提出更高的要求。國(guó)家環(huán)保部、發(fā)改委等機(jī)構(gòu)聯(lián)合制定“十三五揮發(fā)性有機(jī)物污染防治工作方案”中提到,要全面加強(qiáng)揮發(fā)性有機(jī)物污染防治,促進(jìn)環(huán)境空氣質(zhì)量持續(xù)改善。在眾多凈化VOCs方法中,吸附和催化燃燒因其凈化度高、操作簡(jiǎn)單、投資和運(yùn)行費(fèi)用低、無(wú)二次污染等優(yōu)點(diǎn)得到較為廣泛的應(yīng)用。吸附常用設(shè)備為固定床,存在吸脫附效率低、吸附劑使用壽命有限且利用率差等缺點(diǎn);催化燃燒技術(shù)的核心為催化劑制備,采用常規(guī)浸漬法制備催化劑存在活性組分負(fù)載量低、分散性和重現(xiàn)性差等缺點(diǎn)。尋求一種吸脫附傳質(zhì)效率高、制備催化劑性能好的裝置與技術(shù),對(duì)于延長(zhǎng)吸附劑及催化劑使用壽命、提升VOCs凈化率意義重大。本文結(jié)合超重力技術(shù),耦合吸附與催化燃燒方法,開(kāi)發(fā)了一種新型凈化VOCs工藝,拓展了超重力技術(shù)應(yīng)用領(lǐng)域。超重力技術(shù)在氣液和液液方面進(jìn)行了大量研究,展現(xiàn)出良好的傳質(zhì)效果。但在氣固和液固方面仍處于探索階段。本文開(kāi)發(fā)了超重力旋轉(zhuǎn)吸附床和超重力旋轉(zhuǎn)浸漬設(shè)備,對(duì)甲苯進(jìn)行吸附和催化燃燒性能研究,科學(xué)地揭示了超重力技術(shù)在氣固和液固方面的作用機(jī)制。超重力吸附技術(shù)可實(shí)現(xiàn)快速吸脫附、吸附劑壽命延長(zhǎng)、節(jié)能降耗;超重力催化劑制備技術(shù)有效提升催化劑負(fù)載量且保持良好分散性,具有廣闊的應(yīng)用潛力。超重力旋轉(zhuǎn)吸附床為吸脫附設(shè)備,活性炭為吸附劑,甲苯為吸附質(zhì),在0-50m~3/h處理氣量的試驗(yàn)規(guī)模下對(duì)吸脫附性能進(jìn)行研究,并對(duì)比固定床與旋轉(zhuǎn)床的吸脫附效果,結(jié)果表明:相同工況條件下,旋轉(zhuǎn)床的飽和吸附量、吸附速率、吸附位點(diǎn)、床層利用率均高于固定床,表現(xiàn)出優(yōu)異的吸附性能;由Weber-Morris顆粒擴(kuò)散模型可知旋轉(zhuǎn)床的吸附分為表面吸附、顆粒內(nèi)擴(kuò)散和吸附平衡三過(guò)程,顆粒內(nèi)擴(kuò)散的貢獻(xiàn)率最大,相比固定床,旋轉(zhuǎn)床有效實(shí)現(xiàn)深孔吸附,提高活性炭利用率。旋轉(zhuǎn)床吸附性能與操作工況條件有關(guān),高超重力因子、中低甲苯進(jìn)口濃度、適宜進(jìn)氣流量和床層厚度有利于吸附量和床層利用率的提升。以飽和活性炭為實(shí)驗(yàn)體系,相同工況條件下,對(duì)比了固定床與旋轉(zhuǎn)床的脫附效果,通過(guò)脫附曲線可知旋轉(zhuǎn)床有較高脫附率和較快脫附速率,可實(shí)現(xiàn)飽和活性炭深度再生,延長(zhǎng)活性炭使用壽命;同時(shí),考察溫度和超重力因子對(duì)飽和活性炭的脫附性能,溫度是脫附關(guān)鍵因素,超重力因子越大,脫附效果越好,經(jīng)旋轉(zhuǎn)床脫附活性炭表現(xiàn)出較優(yōu)吸附性能,為工業(yè)脫附技術(shù)提供一種新的思路。為進(jìn)一步提升活性炭吸附性能,開(kāi)發(fā)了超重力法堿改性活性炭吸附甲苯工藝。通過(guò)改性活性炭紅外、孔徑結(jié)構(gòu)、官能團(tuán)含量等一系列表征,考察超重力改性和傳統(tǒng)攪拌改性對(duì)甲苯的吸附性能。結(jié)果表明:超重力法改性活性炭表面堿性官能團(tuán)含量提升,堿性物質(zhì)沒(méi)有在活性炭表面形成富集而破壞孔結(jié)構(gòu);相同濃度堿溶液下,超重力改性活性炭的吸附能要高于傳統(tǒng)攪拌,有效提升化學(xué)吸附;由吸附模型分析吸附機(jī)理可知,超重力法改性活性炭吸附甲苯仍屬于微孔吸附為主的單分子層吸附,通過(guò)提升化學(xué)吸附提高吸附性能;對(duì)比超重力法改性活性炭在旋轉(zhuǎn)床和固定床的吸附性能發(fā)現(xiàn)旋轉(zhuǎn)床的吸附性能優(yōu)于固定床。針對(duì)傳統(tǒng)浸漬法制備金屬催化劑負(fù)載量低、金屬氧化物分散性差的劣勢(shì),結(jié)合超重力技術(shù)傳質(zhì)效率高、液體分散均勻的特性,開(kāi)發(fā)了超重力法制備復(fù)合過(guò)渡金屬催化劑工藝,不僅解決金屬易燒結(jié)、成本高的問(wèn)題,而且有效提升催化劑催化活性。研究結(jié)果表明:超重力法制備復(fù)合金屬催化劑表面活性金屬氧化物分散系均勻、無(wú)團(tuán)聚現(xiàn)象,且負(fù)載量大;負(fù)載量隨旋轉(zhuǎn)床轉(zhuǎn)速增大而增加,隨活性組分流量增大先增加后減小;復(fù)合金屬催化劑比單一組分表現(xiàn)出更好的催化活性,這歸結(jié)于Cu/Mn間協(xié)同作用提供很多吸附氧,進(jìn)而提升催化活性;與傳統(tǒng)浸漬法相比,超重力法制備催化劑保持了載體豐富孔徑結(jié)構(gòu),活性組分并無(wú)堵塞孔道,以均勻負(fù)載膜形式存在載體表面和孔道。本文開(kāi)辟了用于催化燃燒VOCs催化劑制備的新方法,有效解決傳統(tǒng)工藝催化劑活性低、重現(xiàn)性差的問(wèn)題。采用超重力法制備復(fù)合金屬催化劑,對(duì)其催化燃燒甲苯性能進(jìn)行研究。結(jié)果表明:相同摩爾比超重力法制備復(fù)合金屬催化劑展現(xiàn)出低溫催化燃燒性能;催化燃燒甲苯動(dòng)力學(xué)結(jié)果表明超重力法制備催化劑的氧化速率高,這源于催化劑較高的負(fù)載量和良好分散性,為催化氧化提供了較多吸附位點(diǎn)和活性位點(diǎn);超重力法制備催化劑實(shí)現(xiàn)低溫催化燃燒性能,經(jīng)600min后仍保持良好的穩(wěn)定催化性能。本研究工作提供了一種高性能、低成本催化劑制備工藝,拓展超重機(jī)技術(shù)應(yīng)用范圍�？傊�,本文創(chuàng)新性提出超重力設(shè)備與吸附、催化燃燒工藝,開(kāi)發(fā)了超重力技術(shù)耦合吸附與催化燃燒VOCs新技術(shù)并探討基礎(chǔ)研究理論,拓展了超重力過(guò)程強(qiáng)化技術(shù)的應(yīng)用范圍,提供了一種高效節(jié)能、綠色環(huán)保的凈化VOCs工藝。
【圖文】：

實(shí)驗(yàn)研究技術(shù)路線圖

超重力旋轉(zhuǎn)吸附床結(jié)構(gòu)示意圖
【學(xué)位授予單位】：中北大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：O643.36;X78

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2655586