【摘要】：PAHs作為典型POPs,主要源于人類活動;SCCPs作為工業(yè)合成品也表現(xiàn)出類似POPs的特性,這兩類化合物均具有“三致”效應(yīng)。蘭州是中國西北的化工重城,化工、能源行業(yè)眾多,由于特殊的地形地貌、氣象因素,使得蘭州盆地PAHs、SCCPs等污染加劇。本論文對蘭州盆地大氣氣相、干沉降中PAHs的污染特征、季節(jié)差異、污染來源以及可能的肺癌風(fēng)險進(jìn)行了研究,同時對SCCPs這類潛在POPs在大氣PM10和水環(huán)境中的污染特征及其對水環(huán)境所造成的生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行了初步探討,首次獲得了蘭州盆地大氣、干沉降中PAHs的空間分布及清除通道,并且填補(bǔ)了中國西北地區(qū)SCCPs污染的研究空白。采用大氣被動采樣器和干沉降被動采樣器對蘭州盆地大氣氣相、干沉降中PAHs進(jìn)行高空間密度地觀測,結(jié)果顯示大氣氣相中∑15PAHs年均濃度為321.05±149.67 ng/m3,普遍高于國外大氣污染水平,但與國內(nèi)大氣濃度相當(dāng);大氣∑15PAHs干沉降通量年均值為18.66±13.14μg/(m2·d),與國內(nèi)外研究相比,處于較高的污染水平,研究區(qū)PAHs大氣氣相濃度、干沉降通量年均水平高于背景點,且表現(xiàn)出采暖期高于非采暖期的特征。大氣氣相、干沉降中PAHs以Phe為主要污染組分,此外Flu在大氣氣相中所占的比例較高,而Flua和Pyr在干沉降中占有更高的比重,并且5、6環(huán)PAHs在干沉降中所占比重相比在氣相中有所上升;研究區(qū)大氣氣相、干沉降中PAHs組成與國內(nèi)外研究相似,表明各地區(qū)PAHs污染源具有一定程度的相似性。綜合運用多種手段方法的PAHs來源解析發(fā)現(xiàn),研究區(qū)大氣、干沉降中PAHs污染主要來源于燃燒源和石油源的綜合污染,而其中以汽車尾氣的排放以及燃燒、煉焦過程的排放對PAHs污染的貢獻(xiàn)最為突出。燃燒、煉焦排放源為采暖期PAHs污染的主要貢獻(xiàn)源,非采暖期汽車尾氣的排放對干沉降中PAHs污染具有更高的貢獻(xiàn),而大氣中PAHs污染則仍以燃燒、煉焦污染的貢獻(xiàn)為主;PAHs大氣氣相濃度、干沉降通量與各區(qū)域交通、工業(yè)分布以及居民區(qū)的人類活動有著直接的關(guān)系。結(jié)合軌跡分析和PAHs排放清單發(fā)現(xiàn),研究區(qū)大氣PAHs污染主要來自局地污染源的排放貢獻(xiàn),而在采暖期來自上風(fēng)向西寧地區(qū)的PAHs排放可能會加重研究區(qū)大氣PAHs污染;采暖期研究區(qū)的PAHs污染排放可能會對下風(fēng)向的寧夏、四川以及陜西部分地區(qū)的PAHs濃度有所貢獻(xiàn)。運用等效苯并[a]芘濃度和點估計值法對蘭州盆地大氣PAHs呼吸暴露肺癌風(fēng)險進(jìn)行估算,結(jié)果顯示蘭州盆地肺癌風(fēng)險水平高于國外其他地區(qū),而與國內(nèi)風(fēng)險水平相當(dāng),風(fēng)險值高于美國、歐洲等國家所提出的可接受風(fēng)險水平的1-2個數(shù)量級,研究區(qū)人群處于較高的肺癌風(fēng)險之下。采用大流量主動采樣器對蘭州盆地大氣PM10中SCCPs的觀測顯示,大氣PM10中SCCPs在非采暖期為6.02±1.49 ng/m3,采暖期為19.76±11.42 ng/m3,采暖期高于非采暖期,研究區(qū)大氣SCCPs濃度高于背景點,且高于歐美等國家大氣濃度水平,而與我國目前污染水平相當(dāng);采暖期大氣SCCPs濃度與PM10質(zhì)量濃度具有較強(qiáng)的相關(guān)性。對黃河蘭州段沉積物和水體的觀測顯示,沉積物中SCCPs平均濃度為2.03±0.69μg/g(干重),高于國外河流沉積物中濃度水平,與國內(nèi)部分地區(qū)水平相當(dāng);河水水相、顆粒相中日均濃度分別為37.45±12.61 ng/L和54.06±25.78 ng/L,水相中濃度水平與國外研究結(jié)果相似,但國內(nèi)外污泥中SCCPs濃度明顯高于本研究區(qū)沉積物中濃度水平;沉積物中SCCPs濃度與TOC含量之間并未存在顯著的相關(guān)關(guān)系,這與黃河蘭州段沙質(zhì)沉積物較低的TOC含量有關(guān),并且研究區(qū)可能存在SCCPs的污染排放源。大氣、水環(huán)境中SCCPs均以碳鏈長度為C10和氯代數(shù)為Cl6、Cl7組分為主,這與我國SCCPs工業(yè)產(chǎn)品中的組成相似,但表現(xiàn)出與其他研究不同的組成特征。SCCPs相比其他氯化石蠟組分具有更高的生物毒性,依據(jù)日本產(chǎn)業(yè)技術(shù)綜合研究所(AIST)所提出的水環(huán)境風(fēng)險濃度對其水環(huán)境生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行評價,結(jié)果顯示研究區(qū)水環(huán)境SCCPs污染生態(tài)風(fēng)險處于相對較低的水平。
【圖文】：

USEPA16種優(yōu)控PAHs結(jié)構(gòu)、名稱及英文縮寫Figure1-1Stractures,namesandabbreviationsof16USEPApriorityPAHs

PAS構(gòu)造示意圖
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X51;X52
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本文編號：2655305