【摘要】：多氯聯(lián)苯(Polychlorinated biphenyls, PCBs)是一類(lèi)典型的持久性有機(jī)污染物,具有“三致效應(yīng)”、長(zhǎng)期殘留性及生物蓄積性。雖早已禁用,但目前在全球土壤、沉積物、水體、大氣及生物體內(nèi)均可檢測(cè)到PCBs,其生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)不可忽視。生物修復(fù)技術(shù)是當(dāng)前有機(jī)物污染土壤修復(fù)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn),但修復(fù)效率偏低是限制其發(fā)展與應(yīng)用的瓶頸。其中,生物泥漿修復(fù)技術(shù)可控性較強(qiáng)、修復(fù)效率較高,具有較好的開(kāi)發(fā)與應(yīng)用前景。因此,本研究以提高生物泥漿法降解PCBs的效率為目的,分析影響泥漿體系中PCBs降解的主次因素,揭示生物泥漿法修復(fù)PCBs污染土壤的潛力與瓶頸。主要研究結(jié)果與結(jié)論如下：(1)篩選獲得2株P(guān)CBs好氧降解菌Rhodococcus ruber SS1(赤紅球菌)和Rhodococcus pyridinivorans SS2(嗜吡啶紅球菌)以及1種富集培養(yǎng)體MH1。菌株SS1、SS2以及課題組先前篩得的菌株Sphingobium fuliginis HC3均可降解一氯至三氯代PCBs.而且菌株SSl和HC3還可降解PCBs代謝產(chǎn)物苯甲酸及單氯代苯甲酸。(2)在人工添加了PCBs的好氧生物泥漿體系中,土著微生物的PCBs降解能力極弱,揮發(fā)是體系中PCBs削減的主要原因。PCBs污染土壤中存在一定數(shù)量的PCBs降解菌及其中間代謝產(chǎn)物氯代苯甲酸的降解菌,僅占可培養(yǎng)細(xì)菌總數(shù)的0.1%左右,這可能是制約實(shí)際環(huán)境中PCBs好氧降解的一個(gè)重要因素。(3)在高濃度實(shí)際PCBs污染土壤或好氧泥漿中,土著菌的PCBs降解能力以及PCBs的生物有效性均影響PCBs的生物降解。將土壤體系轉(zhuǎn)變?yōu)槟酀{體系,添加任意甲基化-β-環(huán)糊精(RAMEB)并輔助機(jī)械攪拌,可顯著提高三氯代PCBs的生物有效性,但卻難以改變四氯代及其它高氯代PCBs (C1 4)的生物有效性。土壤與泥漿好氧降解體系運(yùn)行100 d,三氯代PCBs去除率均達(dá)到44%,但其它PCBs的含量均未顯著下降,說(shuō)明土著菌對(duì)高氯代PCBs的好氧降解能力非常有限。通過(guò)細(xì)菌群落結(jié)構(gòu)分析,發(fā)現(xiàn)土壤和泥漿體系中細(xì)菌菌群的豐度與多樣性隨時(shí)間呈整體下降趨勢(shì),但泥漿體系更利于一些PCBs降解菌生存。(4)通過(guò)正交試驗(yàn)考察了五個(gè)因素(A-葡萄糖、B-聯(lián)苯、C-RAMEB、D-土水比、E-降解菌)對(duì)泥漿體系中PCBs好氧降解的影響。在最佳降解條件下(A-0.5 g/kg、B-0 g/kg, C-20g/kg、D-1:6、E-15×108個(gè)/mL20 d內(nèi)三氯代PCBs去除率達(dá)42.1%,但四氯及高氯代PCBs (Cl4)含量未顯著降低。這五個(gè)因素的主次順序依次為DCAEB,而且繼續(xù)提高因素C、D和E的水平,或降低因素A的水平,均能進(jìn)一步促進(jìn)泥漿體系中三氯代PCBs的好氧降解。(5)采用厭氧-好氧生物泥漿法處理PCBs污染土壤,實(shí)現(xiàn)了高氯代PCBs的厭氧脫氯與低氯代PCBs的好氧降解。在厭氧階段,通過(guò)接種外源PCBs脫氯培養(yǎng)體可啟動(dòng)PCBs厭氧脫氯反應(yīng),而且PCBs單體的脫氯特征因脫氯培養(yǎng)體而異。厭氧階段持續(xù)100 d,添加外源脫氯培養(yǎng)體的實(shí)驗(yàn)組中部分四氯至七氯代PCBs含量顯著下降,下降量約為8%～15%。在好氧階段,添加PCBs好氧降解菌可顯著提高三、四氯代PCBs的去除率,且外源降解菌SS1、SS2及HC3均能定殖在泥漿體系中。添加好氧降解菌劑的實(shí)驗(yàn)組運(yùn)行30 d時(shí)三、四氯代PCBs的去除率分別為59.1%和14.1%。而在單一的好氧泥漿降解體系中,僅三氯代PCBs可顯著降解,降解率分別為43.8%(100 d,第4章)和42.1%(20 d,第5章)。因此,采用厭氧-好氧生物泥漿技術(shù)處理PCBs污染土壤更具優(yōu)勢(shì)。綜上所述,本文研究認(rèn)為,生物泥漿體系對(duì)污染土壤中的PCBs有較高且較為穩(wěn)定的去除能力,有著較好的開(kāi)發(fā)應(yīng)用前景。影響修復(fù)效率的主要因素為高氯代PCBs含量、PCBs的生物有效性及泥漿體系中菌群的降解能力。今后研究重點(diǎn)應(yīng)在增強(qiáng)高氯代PCBs脫氯效率、提高高氯代PCBs生物有效性以及獲取PCBs高效降解菌等方面。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：X53

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本文編號(hào)：2645462