【摘要】：隨著城市化進(jìn)程的加快和經(jīng)濟(jì)的增長,城市污染加劇,大氣顆粒物已經(jīng)成為我國城市環(huán)境空氣的首要污染物。本文主要研究蘭州市大氣顆粒物及其化學(xué)組分的污染特征和污染成因。對(duì)PM10進(jìn)行了為期一年的采樣,分析水溶性離子和PAHs的濃度水平和時(shí)間分布特征,初步判斷污染物來源。對(duì)PM10和PME.5中水溶性離子進(jìn)行在線監(jiān)測(cè),研究春夏季水溶性離子的日變化特征。利用NECP再分析資料研究了不同天氣過程對(duì)PM10及其化學(xué)組分的影響。利用HYSPLIT4模式計(jì)算了氣流后向軌跡,研究外來源對(duì)蘭州市PM10及其化學(xué)組分的影響。利用探空資料研究了逆溫對(duì)PM10及其水溶性離子的濃度的影響。主要研究結(jié)果如下：(1)蘭州市PM1o污染呈現(xiàn)出冬季嚴(yán)重,夏季較輕的明顯的季節(jié)變化特征。PM10質(zhì)量濃度2月份最高,主要是燃煤源與春節(jié)期間大量燃放煙花爆竹的貢獻(xiàn)；4月份次高,主要是外來風(fēng)沙塵和本地?fù)P塵所致；12、1和11月份的PM10濃度值較高,一方面因?yàn)槎救济何廴驹吹呐欧帕看�；另一方面因�(yàn)槟鏈氐拇嬖诓焕谖廴疚飻U(kuò)散。(2)研究發(fā)現(xiàn)蘭州市重度污染主要為沙塵污染和霾污染兩種類型。兩種污染發(fā)生的季節(jié)不同,但PM10濃度都很高,采樣期間沙塵天氣的PM10濃度高于霾天氣的PM10濃度。沙塵污染時(shí),PM10主要組分為地殼元素,SO42-和NO3-等人為污染源產(chǎn)生的水溶性離子濃度明顯低于霾污染PM10中水溶性離子濃度,可見霾對(duì)人體健康的危害更大。(3)蘭州市PM10中主要水溶性離子物種為SO42-、Ca2+、Cl-和Na+,分別占到總水溶性離子總量的百分比為51.92%、13.29%、10.73%和5.85%。1、4、11和12月份水溶性離子濃度比較高,且主要為SO42-、Cl-和Ca2+。在線監(jiān)測(cè)分析表明,春季鈣離子濃度明顯高于其它離子。NH4+、NO3-和S042+呈現(xiàn)明顯的晝夜變化規(guī)律,最大值出現(xiàn)在上午,并且和太陽輻射變化趨勢(shì)一致,通過摩爾比計(jì)算推測(cè)這三種離子以(NH4)2SO4,NH4HSO4和硝酸銨方式存在。Cl-呈現(xiàn)雙峰模式,第一峰值在10：00,第一峰谷17：00,在0：00左右出現(xiàn)稍低的第二峰。(4)檢測(cè)出11種PAHs的總濃度(∑PAHs)在5.13-658.36ng/m3之間,年平均值為101.91ng/m3。PAHs季節(jié)變化特征為冬季秋季春季夏季,不同環(huán)數(shù)PAHs季節(jié)變化規(guī)律不同,但最高值均出現(xiàn)在冬季。主成分分析表明,蘭州市春季PAHs的來源主要有土壤風(fēng)沙塵源、交通源和餐飲源,夏季主要為交通源、燃煤源和餐飲源,冬季為燃煤源、天然氣燃燒源和交通源。(5)48h后向軌跡分析結(jié)果表明：SE、NE、NW、SW、和W方向后向軌跡占主導(dǎo)地位。春季和夏季在NW和NNW方向氣流影響下,PM1o濃度較高,主要原因?yàn)镹W和NNW方向的氣流源于新疆北的沙漠和戈壁等地區(qū)、途經(jīng)內(nèi)蒙的巴丹吉林沙漠或者甘肅河西走廊沙漠和戈壁地區(qū)到達(dá)蘭州,氣流沿途攜帶沙塵顆粒所致。秋季和冬季在SW和W方向源于青海境內(nèi)的氣流影響下,PM1o濃度較高。(6)春季在NNE和NW方向氣流影響下,除F-和N03-以外的其它水溶性離子濃度相對(duì)較高；在NNE方向氣流影響下,∑PAHs濃度達(dá)到60ng/m3。夏季在SSE方向氣流影響下,S042-濃度最高,N03-和Cl-濃度較低；夏季氣流對(duì)∑PAHs濃度的影響不明顯,且夏季∑PAHs濃度整體較低。秋季在WSW方向氣流影響下,Na+、Cl-、NO3-、Mg2+和Ca2+濃度最高；秋季在NNW方向氣流影響下,Na+、Cl-、NO3-、Mg2+和Ca2+濃度最低；秋季受SSE氣流影響下,∑PAHs濃度最大,達(dá)到80 ng/m3。冬季在W方向氣流影響下,F-、Cl-、SO42-、K+和ca2+濃度最高；在NNW氣流影響下,Na-濃度最高,SO42-濃度最低,對(duì)其它離子影響不明顯；在N方向氣流影響下,N03-濃度最高,其它離子變化不大；冬季∑PAHs濃度明顯較其它季節(jié)高,在SE方向氣流影響下、N方向氣流影響下或者在W方向氣流影響下,∑PAHss濃度比較高,達(dá)到160 ng/m3左右。(7)2011年蘭州市共有292天出現(xiàn)逆溫,每個(gè)季節(jié)都有逆溫發(fā)生,其中214天出現(xiàn)貼地逆溫,平均厚度為298 m；逆溫強(qiáng)度2.0-C/hm的天數(shù)為76天,最大值為17.6℃/hm。采樣期間冬季逆溫強(qiáng)度較大,1月份共有7天出現(xiàn)6級(jí)逆溫,最大值為8.6℃/hm；11月份共有12天出現(xiàn)6級(jí)逆溫,最大值為17.6℃/hm,出現(xiàn)在11月20日,為全年最大逆溫強(qiáng)度；12月共有13天出現(xiàn)6級(jí)逆溫,最大值為11.6℃/hm。逆溫層厚度和逆溫層距地面高度及逆溫強(qiáng)度對(duì)PM10濃度影響較大,逆溫層越厚,逆溫層距地面高度越小,逆溫強(qiáng)度越大,PM10及其化學(xué)組分污染越嚴(yán)重。
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號(hào)】：X513

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