【摘要】：農田土壤重金屬污染已經成為全世界廣泛關注的環(huán)境問題之一。準確估測農田土壤重金屬的輸入輸出對于判斷重金屬處于積累還是削減狀態(tài)非常重要。因此,輸入輸出清單作為一種定量分析方法在農田土壤重金屬平衡的研究中得到了廣泛應用。本文首先對不同區(qū)域已有清單進行綜述性研究,對提高清單的編譯水平將有重要的意義。其次在浙江省省級尺度建立了農田土壤重金屬輸入輸出清單,明確了重金屬主要的輸入輸出途徑及其貢獻,并開展農田土壤重金屬地球化學累積預測預警。利用PROTERRA-S模型模擬浙江省農田土壤重金屬平衡,且與輸入輸出清單結果對比,綜合分析浙江省農田土壤重金屬的累積狀況。為了進一步明確浙江省農田土壤重金屬的污染狀況和污染來源,本研究還分析了重金屬的濃度及其空間分布特征。分別利用多元統(tǒng)計主成分分析法(PCA)和正定矩陣因子分析(PMF)模型對重金屬污染來源進行了解析。利用潛在生態(tài)風險指數(RI)和美國環(huán)境保護署(US EPA)推薦的健康風險評價模型對重金屬的生態(tài)風險和健康風險進行了評價。為深入理解農田土壤自然排Hg的機理,本文還利用動力學通量箱和Hg分析儀聯用技術原位測定了2018年1、3、7和9月浙江衢州農田土壤-大氣界面Hg交換通量。主要研究結果如下:(1)建立了浙江省農田土壤重金屬輸入輸出清單。大氣沉降輸入分別占浙江省農田土壤重金屬Cr和Pb總輸入的47.88%和76.87%。畜禽糞便輸入占As、Cu和Zn總輸入的比例范圍為54~85%。畜禽糞便和灌溉是農田土壤Hg的主要來源,分別占總輸入的50.25%和38.63%。Ni主要來自大氣沉降輸入(57.86%),其次是灌溉輸入(22.69%)。對于Cd,大氣沉降、灌溉和畜禽糞便等輸入途徑對于總輸入的相對貢獻相當。作物收獲和土壤滲流是Cd、Cu、Hg和Zn的主要輸出途徑,占總輸出的比例范圍為74.43~83.62%。地表徑流是As、Cr、Ni和Pb的主要輸出途徑,分別占總輸出的73.36%、46.32%、54.16%和48.11%。根據土壤重金屬地球化學累積預測預警,Cd是浙江農田土壤優(yōu)先控制的重金屬。(2)PROTERRA-S模型模擬結果表明大氣沉降和畜禽糞便分別是浙江農田土壤Cd的主要輸入源,大氣沉降輸入占總輸入的65.75%,畜禽糞便輸入占總輸入的30.96%,化肥輸入占總輸入的3.29%。輸入輸出清單結果表明,大氣沉降輸入Cd占總輸入比例為34%,畜禽糞便輸入占總輸入的31.34%,化肥輸入占總輸入的3.97%。對于土壤Cd的輸出,作物收獲和滲流輸出分別占總輸出的34.52%和49.32%。輸入輸出清單的結果表明,作物收獲和滲流輸出分別占Cd總輸出的比例為39.18%和35.25%�？赡苁莾蓚�研究方法主要輸入輸出途徑選取以及各個途徑通量分析計算方法的不同使預測結果出現差異。重金屬輸入輸出清單考慮了灌溉輸入,PROTERRA-S模型本身沒有考慮灌溉輸入,而是考慮了農藥和污水污泥的輸入,并且沒有考慮地表徑流這一主要的輸出途徑。因此,今后實際應用PROTERRA-S模型時對模型的驗證和修正也是必要的。不同研究方法的對比表明每種方法都有其局限性,可能會使預測結果有偏差,但是使用不同的方法可以彼此驗證實現綜合分析以及全面了解浙江省農田土壤重金屬的積累狀況。(3)明確了浙江省農田土壤重金屬的整體污染現狀。GIS分布圖顯示重金屬呈現不同的空間分布特征,表明重金屬具有不同的來源和控制分布的機制。PCA結果表明Cr、Cu和Ni主要來自工業(yè)生產,Cd和Hg主要來自農業(yè)活動,As、Pb和Zn主要來自大氣沉降。PMF模型表明污染源1的特征污染物主要是Cd、Hg和Pb,代表農業(yè)生產中農藥和化肥施用;污染源2的特征污染物主要是Cr、Cu和Ni,代表工業(yè)排放;污染源3的特征污染物主要是As,代表燃煤排放。重金屬潛在生態(tài)風險指數由高到低的順序為:CdHgPbAsCuNiCrZn,且浙江10個城市潛在生態(tài)風險指數小于150,表明重金屬具有低的潛在生態(tài)風險。健康風險評價結果表明8種重金屬的非致癌風險指數小于1,表明重金屬分別對兒童和成人不存在非致癌健康風險。As和Cd的致癌風險水平介于10~(-6)和10~(-4)之間,因此產生的致癌風險屬于可接受水平。(4)探明了農田土壤-大氣Hg交換通量的季節(jié)變化特征和主要影響因素。土壤-大氣Hg交換通量在不同季節(jié)的平均值范圍為58.14~160.26 ng/(m~2·h),表明浙江省衢州農田土壤是大氣Hg的源。土壤-大氣Hg交換通量具有明顯的季節(jié)變化特征,最低值是在冬季(58.14 ng/m~2/h),春季有一定的提高(98.92 ng/m~2/h),夏季達到峰值(160.3 ng/m~2/h),秋季又有下降(109.1 ng/m~2/h)。Hg交換通量具有明顯的日變化特征,春季和夏季Hg交換通量在上午11:00達到峰值,分別在凌晨2:00和晚上20:00降到最小值。然而在秋季和冬季,Hg交換通量在中午13:00達到峰值,分別在晚上6:00和23:00降到最小值。在不同季節(jié)影響Hg交換通量的主要因素不同。冬季和春季土壤溫度是控制Hg釋放的主要影響因素;夏季土壤溫度和大氣Hg濃度顯著影響Hg交換通量的變化,并且二者呈拮抗作用;秋季臭氧和大氣Hg濃度對Hg通量的變化起主要的作用。通過回歸分析建立了土壤Hg釋放的經驗模型,首次將臭氧濃度也作為模型參數。四個季節(jié)的Hg交換通量實測值和模型預測值具有顯著的線性相關關系(R~2=0.61,P0.001),表明該模型能更好的模擬土壤向大氣Hg釋放通量。
【圖文】：

屬于源解析技術的一種。目前清單主要研究的領域包括農田土壤入清單 (Jiang et al. 2014; Luo et al. 2009; Nicholson et al. 2003)，重金屬輸入清單 (Sakata et al. 2008)，化肥、有機廢物輸入清單 (Lopes et al. 2屬輸入輸出清單 (Moolenaar and Lexmond 1998)，重金屬排放清單 (Ch2014; Wang et al. 2016a)。重金屬輸入輸出清單可以便捷、快速、盡早診壤重金屬污染，可以很好地預測所研究的農田生態(tài)系統(tǒng)重金屬積累或削 (Steiger and Obrist 1993)，可以為農田土壤管理和政策制訂提供理論科1.2 清單建立的方法（1）確定輸入輸出途徑要建立一個清單首先需要確定主要的輸入輸出途徑。需要確定不同來源徑的尺度范圍和相對重要性。農田土壤重金屬主要的輸入輸出途徑如圖。農田生態(tài)系統(tǒng)主要的輸入途徑包括大氣沉降、灌溉和施用化肥、畜禽糞污泥等；主要的輸出途徑包括地表徑流、滲流和作物收獲。

化肥施用量、農作物播種面積、灌溉定額和主要農作物產量等。農作物、化肥、畜禽糞便等輸入源重金屬的濃度數據來自已有研究報道或樣品采集和化學分析。利用數據建立清單時，為了保證結果的可靠性，需要處理數據空間尺度上的差異性。例如大氣沉降的數據一般是區(qū)域尺度，，施肥或灌溉的數據一般是局部地區(qū)范圍。為了使估測的結果便于比較，所有輸入輸出通量都表示為整個研究區(qū)單位耕地面積的量。（3）建立清單所用的模型目前，很多模型已經被用于農田土壤重金屬平衡研究領域，如質量平衡模型CMB (Yi et al. 2018)、單點源大氣干沉降模型、概率克里金模型 (Wu et al. 2016)、水文土壤模型、弗蘭德利希模型 (Hu et al. 2013) 和PROTERRA-S模型 (Keller etal. 2001) 等。Steiger 和 Obrist (1993) 建立了 PROTERRA 模型為了估測區(qū)域農田生態(tài)系統(tǒng)磷和重金屬的平衡。Keller 等人在 PROTERRA 經驗模型的基礎上建立了隨機經驗模型 PROTERRA-S，預測 Cd、Zn 及磷在農業(yè)土壤中的平衡 (Keller etal. 2001)。如圖 1-2 所示，區(qū)域重金屬平衡模型 PROTERRA-S 考慮了重金屬的輸入、內部循環(huán)和輸出。
【學位授予單位】：西北農林科技大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：X53

【參考文獻】

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5 夏芳;彭杰;王乾龍;周煉清;史舟;;基于省域尺度的農田土壤重金屬高光譜預測[J];紅外與毫米波學報;2015年05期

6 劉飛;成杭新;楊柯;趙傳冬;彭敏;李括;劉應漢;;黑龍江黑土區(qū)農田土壤/大氣界面汞交換通量特征研究[J];地學前緣;2015年03期

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本文編號：2641964