【摘要】： 氯酚類有機(jī)化合物種類繁多，是一類典型的水體“三致”污染物，其降解及消除一直受到廣泛的關(guān)注，采用吸附方法去除氯酚也一直是人們的研究熱點(diǎn)。活性炭具有高度發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)和極大的比表面積，對分子具有極強(qiáng)的吸附能力，是目前最常用的吸附材料之一。為了適應(yīng)不同的吸附要求，需要對活性炭進(jìn)行不同性質(zhì)的改性處理，以調(diào)整活性炭的孔隙結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)性能，活性炭的微波改性就是一種近年來比較流行的改性方式，同時(shí)，由于微波加熱具有加熱速度快、選擇性強(qiáng)、可直接作用到樣品上等特點(diǎn)，國內(nèi)外學(xué)者已將微波加熱技術(shù)應(yīng)用于活性炭再生工藝并就此展開了大量研究。 本文主要對微波技術(shù)在氯酚水處理活性炭的改性和再生中的應(yīng)用進(jìn)行了深入研究，考察微波改性和再生對活性炭吸附性能的影響，并與其它改性方式與再生方法進(jìn)行了比較，借助N_2等溫吸附、元素分析、XPS、XRD、FTIR、SEM、Boehm滴定等手段研究了活性炭改性與再生前后表面結(jié)構(gòu)與化學(xué)變化規(guī)律，同時(shí)通過2，4-DCP等溫吸附實(shí)驗(yàn)，考察了活性炭改性與再生前后對2，4-DCP的吸附性能，并結(jié)合表征分析，探討了活性炭微波輻照改性與再生對2，4-DCP吸附的影響機(jī)理；本文最后還考察了炭載金屬對2，4-DCP分解的影響。結(jié)果表明： 1、微波改性后活性炭對2，4-DCP的吸附性能增強(qiáng)，最大飽和吸附量增幅在12．5％左右；2，，4-DCP在改性前后活性炭上的吸附模式發(fā)生了變化，由原先的Langmuir吸附轉(zhuǎn)變?yōu)镕reundlich吸附�；钚蕴课⒉ㄌ幚砗蟊缺砻娣e變化不大，孔容略有縮小，孔徑分布變化不大，只是向小孔方向發(fā)生稍微的移動(dòng)；改性后活性炭表面氧含量大幅減少，石墨化程度提高，C=O含量增多，堿性以及疏水性能增強(qiáng)。 2、滲氮改性后活性炭對2，4-DCP的吸附能力增強(qiáng)明顯，增幅可達(dá)22．70％，而氧化處理的活性炭則吸附性能減弱，其中濃硝酸改性活性炭吸附性能最弱；活性炭滲氮改性后比表面積與孔容均變大，而H_2O_2改性活性炭則變化不大，但在孔隙結(jié)構(gòu)方面得到了部分改善，主要是由于H_2O_2的氧化腐蝕打通了封閉的細(xì)小微空，積累孔容也略有增加；HNO_3處理活性炭總孔容與比表面積均大幅下降，因?yàn)楦邼舛认跛岬膹?qiáng)氧化作用使得活性炭的微孔結(jié)構(gòu)坍塌；活性炭經(jīng)氧化處理后，樣品中氧元素含量迅速升高，表面酸性增強(qiáng)，COOH含量大幅提高，π-π~*作用顯著增強(qiáng)，而滲氮處理則與之作用相反。 3、用間歇實(shí)驗(yàn)方法對滲氮和微波改性活性炭測得的吸附平衡數(shù)據(jù)和吸附動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)分別用Freundlich方程和擬二級動(dòng)力學(xué)方程進(jìn)行擬合，相關(guān)度較高；通過對熱力學(xué)參數(shù)的計(jì)算可知這兩種改性活性炭對水中2，4-DCP的吸附是放熱的自發(fā)進(jìn)行的過程，盡管活性炭滲氮和微波改性后其表面化學(xué)性質(zhì)的變化有利于2，4-DCP在其上的化學(xué)吸附，但整個(gè)吸附過程仍是由物理吸附主導(dǎo)。 4、經(jīng)過一次微波再生后的活性炭對2，4-DCP的吸附能力較原始活性炭有一定的提高，而再生3次和6次的活性炭對2，4-DCP吸附性能則明顯降低，這種吸附性能的變化與再生活性炭孔隙的變化有關(guān)，同時(shí)也受到活性炭表面化學(xué)性質(zhì)的影響；隨微波功率與微波輻照時(shí)間的增加，吸附于活性炭表面的2，4-DCP的去除率增加；2，4-DCP在再生過程中一部分發(fā)生脫附，絕大部分通過熱解方式去除，熱解過程中形成的積炭容易堵塞活性炭孔隙結(jié)構(gòu)，造成活性炭孔容、比表面積下降，影響其對2，4-DCP的再吸附能力。 5、微波再生技術(shù)具有與常規(guī)加熱方式再生更優(yōu)越的性能，不僅再生耗時(shí)少，而且可以保持活性炭原有孔隙結(jié)構(gòu)。經(jīng)過多次微波再生后，活性炭對2，4-DCP的吸附容量仍保持在相當(dāng)高的水平；而電加熱再生容易造成活性炭孔隙坍塌，一方面使活性炭孔隙結(jié)構(gòu)不利于2，4-DCP的吸附，另一方面也造成了活性炭再生過程中炭損耗量的增加。 6、炭載鐵催化劑對2，4-DCP的微波降解具有更高的反應(yīng)活性。負(fù)載金屬均以單質(zhì)與氧化物共存的形式均勻附著在活性炭載體表面，其中鐵的氧化物及鐵在高溫下與表面碳原子形成的羰基鐵等都是可以強(qiáng)烈吸收微波的物質(zhì)，在微波場中升溫迅速，利于2，4-DCP的降解；而銅的存在對微波具有反射作用，不利于2，4-DCP的微波降解。
【圖文】：

間的電場也會(huì)以與交流電同樣的頻率交替改變，而其間的偶極子也相應(yīng)快速旋轉(zhuǎn)，由于分子的熱運(yùn)動(dòng)和相鄰分子的相互作用，使偶極子的轉(zhuǎn)動(dòng)受到干擾和阻礙，產(chǎn)生了類似摩擦的作用，以熱的形式表現(xiàn)出來，具體機(jī)理[8lJ可參見圖2一4。偶極子加熱的效率與介質(zhì)的馳豫時(shí)間、溫度和粘度有關(guān)，而溫度和介質(zhì)離子的遷移率、濃度及介質(zhì)的馳豫時(shí)間決定兩種能量轉(zhuǎn)換機(jī)理對加熱的貢獻(xiàn)。酣酣酣酣 令令令耐耐散 散散散 散散 散俄波執(zhí)極吸引約書}分姿‘的.仁級滋波l主;服吸，矛}于移科分子的仇吸亨擬牛.熱圖2一4微波偶極子轉(zhuǎn)動(dòng)加熱原理值得一提的是，并非所有材料均能被微波加熱，根據(jù)材料對微波的吸收特性，可將材料分為3類(如圖2一5所示):導(dǎo)體、絕緣體、吸收體[82]。導(dǎo)體一般如銅、銀、鋁等金屬等，能夠反射微波，因此常用鋁制或銅制的金屬管來作為微波裝置中的波導(dǎo)管;絕緣體如圖所示那樣可以透過微波，就象光線可以透過玻璃一樣，常見

在這種操作條件下，活性炭上2，4一DcP的萃取率基本可重復(fù)穩(wěn)定在53.1%左右，實(shí)驗(yàn)中即以此數(shù)值參與計(jì)算活性炭上2，4一DCP的總量�；鶞�(zhǔn)實(shí)驗(yàn)條件為:活性炭裝載量為5g，輻照時(shí)間3min，圖5一9所示為微波功率對2，4一DcP去除率影響的條件實(shí)驗(yàn)，由圖可以看出，當(dāng)微波功率在70ow時(shí)，無2，4一Dcp檢出，也就是說，所有的2，4一DCP都通過各種途徑被去除
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2008
【分類號】：X52

【引證文獻(xiàn)】

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本文編號：2630474