【摘要】：重金屬具有毒性大、穩(wěn)定性強、易被生物富集和通過食物鏈傳遞等特點,不但造成了水體環(huán)境的惡化,而且嚴重威脅著水生生物的生存和人類的健康。微生物絮凝劑因其生物兼容性和無毒性,已在重金屬廢水治理領域引起了高度關注。然而,大部分微生物絮凝劑只能通過吸附作用而去除水中的重金屬離子,并不能將高價態(tài)毒性強的重金屬離子還原成低價態(tài)毒性弱的離子形式,而且在水處理后微生物絮凝劑自沉降效果不佳,在水中難分離,為吸附后續(xù)處置帶來困難。關于機制的研究尚淺,缺少直接的證據(jù),造成了微生物絮凝劑選擇上的盲目性�；诖�,本文以Klebsiella sp.J1(CGMCC No.6243)分泌的微生物絮凝劑MFX為研究對象,通過化學手段將磁性四氧化三鐵納米顆粒與微生物絮凝劑MFX結合制備成一種磁性微生物絮凝劑,克服它在處理水中重金屬離子后難分離的瓶頸,為微生物絮凝劑的發(fā)展拓寬了思路。利用能提供直接證據(jù)的定性和定量方法深入解析微生物絮凝劑對水中重金屬離子的去除轉化機制和競爭吸附機制,為微生物絮凝劑的定向選擇和改性提供指導依據(jù)。采用定性和定量方法,分析微生物絮凝劑MFX的組成結構和理化特性。結果表明微生物絮凝劑MFX的主要成分是蛋白質(80.65%)和多糖(14.86%),屬于蛋白型微生物絮凝劑。其中蛋白質由天冬門氨酸等16種氨基酸組成,而多糖由鼠李糖,巖藻糖,甘露糖,葡萄糖和半乳糖五種單糖組成。蛋白型MFX中豐富的蛋白含量使其官能團種類繁多,還具有很強的還原性,為多種重金屬離子的去除提供了有利條件。為了考察微生物絮凝劑MFX對水中重金屬離子的去除,選取了8不同重金屬離子進行吸附實驗,發(fā)現(xiàn)其吸附容量差異顯著。通過化學方法將磁性Fe3O4納米顆粒和微生物絮凝劑MFX復合形成磁性微生物絮凝劑Fe3O4@MFX,并進行結構性質分析,結果顯示整體呈具有核殼結構的納米球體,直徑大約為50 nm,具有良好的磁性,可實現(xiàn)從水中快速分離。對8種重金屬離子的吸附實驗結果表明Fe3O4與MFX的結合并未影響MFX對水中重金屬離子的吸附能力,Fe3O4的引入僅僅發(fā)揮了它的磁性分離作用,并沒有對水中重金屬離子吸附起作用。此外,Fe3O4@MFX具有很強的循環(huán)再生性,為微生物絮凝劑MFX的發(fā)展拓寬了思路,具有一定的科學意義和推廣價值。以Pb(II)和Cr(VI)作為水中常見且毒性較強的重金屬離子典型代表,利用定性和定量分析方法(如Zeta電位分析,傅里葉紅外光譜分析FTIR,能譜分析EDS和元素的質量平衡計算等)系統(tǒng)地探究去除效能與機制。室溫下(22oC)MFX對Pb(II)和Cr(VI)的最大去除率分別為99.47%和80.02%,單位吸附容量分別為99.5 mg/g和53.3 mg/g。在Pb(II)的去除過程中,絡合和離子交換起主要作用,而物理靜電吸附作用只起到輔助作用。而對于Cr(VI)的去除,主要是通過MFX上的 NH 基團的還原作用,82.3%的Cr(VI)被 NH 還原成Cr(III),物理靜電吸附、離子交換和絡合起輔助作用。相比于其他生物吸附材料,MFX對水中的Pb(II)和Cr(VI)都具有更強的去除轉化能力,具有很大的潛力。機制的解析為生物吸附材料的定向選擇和改性提供理論依據(jù)和指導。實際水環(huán)境中往往不只包含一種重金屬離子,而是許多種不同的金屬離子共存于水系統(tǒng)中,例如電池產業(yè)和飼料加工業(yè)的快速發(fā)展造成了銅鋅離子大量共存于水環(huán)境中。因此,為了進一步完善微生物絮凝劑對重金屬離子的吸附研究,選取同源的Cu(II)和Zn(II)作為共存重金屬離子的典型代表,利用微生物絮凝劑MFX考察共存體系中Cu(II)和Zn(II)的競爭吸附,發(fā)現(xiàn)Zn(II)的存在并不會影響微生物絮凝劑MFX對Cu(II)的吸附,然而,Cu(II)的存在會抑制微生物絮凝劑MFX對Zn(II)的吸附。多參數(shù)的競爭性Langmuir和Langmuir-Freundlich吸附等溫線模型可以較好的描述共存體系中Cu(II)和Zn(II)在MFX上的競爭吸附過程,暗示著MFX上的一個吸附位點只能吸附一個金屬離子,當Cu(II)和Zn(II)共存時,Cu(II)更容易吸附在微生物絮凝劑MFX上,通過競爭機制的分析發(fā)現(xiàn)這主要是因為MFX吸附Cu(II)和Zn(II)的活性官能團是完全重疊的,微生物絮凝劑MFX上色氨酸和酪氨酸對Cu(II)的穩(wěn)定常數(shù)K和有機配體比例f均高于Zn(II),說明微生物絮凝劑MFX對于Cu(II)的親和力要高于Zn(II),因此,當Cu(II)和Zn(II)共存于水中時,Cu(II)會優(yōu)先吸附在微生物絮凝劑MFX上�；谖⑸镄跄齽㎝FX的組成結構及特性,引入磁性Fe3O4納米顆粒強化微生物絮凝劑的可分離性,解析微生物絮凝劑對水中常見且毒性較強的重金屬離子(Pb(II)和Cr(VI))的去除轉化機制,建立多參數(shù)模型來描述共存重金屬離子之間的競爭吸附效應并揭示競爭吸附機制,為微生物絮凝劑的定向選擇和改性提供指導依據(jù),為微生物絮凝劑MFX的發(fā)展拓寬了思路,為生物吸附法朝著一個更高效、更經濟可行的方向發(fā)展奠定基礎。
【圖文】：

圖 3-3 微生物絮凝劑 MFX 的表觀形貌Fig.3-3 The apparent appearance of bioflocculant MFX表 3-3 微生物絮凝劑 MFX 元素組成Table3-3 Element composition of bioflocculant MFX 質量百分比（%） 原子個數(shù)百50.94 517.26 123.26 20.99 04.76 20.71 02.07 0絮凝劑 MFX 荷電特性
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：X703

【相似文獻】

相關期刊論文 前10條

1 趙曉祥;趙軍;彭瑤;;菌種培養(yǎng)條件對微生物絮凝劑合成影響的研究[J];上海環(huán)境科學;2008年03期

2 曹煥義;;廢水領域微生物絮凝劑的應用現(xiàn)狀和研究方向[J];綠色環(huán)保建材;2018年02期

3 趙嘉寧;;微生物絮凝劑的研究現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢[J];化工設計通訊;2018年04期

4 董琦;劉貫一;;微生物絮凝劑的應用和前景[J];化工管理;2018年20期

5 崔慶飛;李鳳梅;高云霞;;微生物絮凝劑的發(fā)展與應用[J];科技資訊;2018年12期

6 皮姍姍;李昂;魏薇;陳婷;吳丹;楊基先;馬放;;微生物絮凝劑在水污染控制中的應用研究進展[J];中國給水排水;2017年16期

7 張紅林;;微生物絮凝劑在給水處理中的運用[J];科學中國人;2015年18期

8 王博;付寧;馬放;;微生物絮凝劑的制備與發(fā)展方向[J];環(huán)境科學與管理;2012年08期

9 馮艷麗;王玉娥;;微生物絮凝劑的研究及其應用[J];科技信息;2010年15期

10 黃玉柳;呂敏;;微生物絮凝劑的研究[J];安徽農業(yè)科學;2010年18期

相關會議論文 前10條

1 王東方;穆軍;;一種可自我沉淀絮凝劑的生態(tài)仿生制備及其在廢水處理中的應用[A];第十二屆浙江漁業(yè)科技論壇論文摘要集[C];2017年

2 張本蘭;;新一代高效無毒水處理劑-微生物絮凝劑的開發(fā)應用前景[A];水處理藥劑研究及應用學術研討會論文集[C];1995年

3 李向蓉;張艷君;戴曉晴;王春暉;;剩余污泥中微生物絮凝劑的復合提取方法研究[A];第六屆全國環(huán)境化學大會暨環(huán)境科學儀器與分析儀器展覽會摘要集[C];2011年

4 李向蓉;張艷君;張志強;夏四清;;從剩余污泥中提取微生物絮凝劑的超聲法、樹脂法及其聯(lián)用研究[A];第六屆全國環(huán)境化學大會暨環(huán)境科學儀器與分析儀器展覽會摘要集[C];2011年

5 肖錦;;天然高分子絮凝劑的研究進展與展望[A];中國精細化工協(xié)會第一屆水處理化學品行業(yè)年會論文集[C];2005年

6 岳淑寧;李世強;張強;任平;;微生物絮凝劑產生菌的選育及培養(yǎng)特性[A];2004年全國生物技術學術研討會論文集[C];2004年

7 姜彬慧;楊程程;龐寧;游澤華;趙研;;高效微生物絮凝劑產生菌的篩選及對水溶液中Pb~(2+)的捕集作用[A];第十三屆全國水處理化學大會暨海峽兩岸水處理化學研討會摘要集-S2生物法[C];2016年

8 宮小燕;欒兆坤;;微生物絮凝劑絮凝機理研究[A];微生物生態(tài)學研究進展——第五屆微生物生態(tài)學術研討會論文集[C];2003年

9 聶紅云;聶麥茜;白雪蕊;肖婷;;發(fā)酵條件對克雷伯氏菌NIII2產絮凝劑特性的影響[A];第十三屆全國水處理化學大會暨海峽兩岸水處理化學研討會摘要集-S2生物法[C];2016年

10 劉君;屹立;于景麗;趙吉;;微生物絮凝劑產生菌的篩選[A];中國化學會第八屆水處理化學大會暨學術研討會論文集[C];2006年

相關重要報紙文章 前1條

1 仲科;海水微生物絮凝劑研制取得成果[N];中國化工報;2009年

相關博士學位論文 前10條

1 魏薇;蛋白型微生物絮凝劑去除水中重金屬離子的效能與機制[D];哈爾濱工業(yè)大學;2018年

2 湛雪輝;微生物絮凝劑MBFXH的制備及其性能研究[D];中南大學;2004年

3 吳丹;多糖型微生物絮凝劑合成途徑解析及群體調控機制研究[D];哈爾濱工業(yè)大學;2017年

4 邢潔;蛋白型微生物絮凝劑對卡馬西平的去除效能和機制解析[D];哈爾濱工業(yè)大學;2014年

5 孫朋飛;溶藻菌與絮凝技術處理銅綠微囊藻的研究[D];浙江大學;2016年

6 李立欣;基于松花江水源水絮凝沉淀工藝的微生物絮凝劑凈水效能研究[D];哈爾濱工業(yè)大學;2016年

7 張彥麗;利用高爐瓦斯灰和味精廢水制備混凝劑及其性能研究[D];山東大學;2015年

8 唐家毅;膠質芽孢桿菌多糖型絮凝劑的發(fā)酵優(yōu)化、分離、理化特性及其應用研究[D];華南理工大學;2014年

9 郭俊元;微生物絮凝與改性沸石吸附聯(lián)合處理豬場廢水的研究[D];湖南大學;2013年

10 張英杰;煤泥水化學微生物法深度處理的基礎研究[D];中國礦業(yè)大學;2014年

相關碩士學位論文 前10條

1 蘇舟;微生物絮凝劑吸附水中磺胺類抗生素的效能及機制[D];哈爾濱工業(yè)大學;2018年

2 劉倩;氮源及金屬離子對微生物絮凝劑合成的影響[D];東北大學;2015年

3 周焱;微生物絮凝劑MBFGA1去除水中Ni(Ⅱ)的優(yōu)化及機理研究[D];湖南大學;2017年

4 張?zhí)m蘭;產絮菌A9的等離子體誘變及其絮凝產物的特性研究[D];東北大學;2015年

5 王偉;微生物絮凝劑對煤泥水中微細粒煤與礦物選擇絮凝及其機理研究[D];太原理工大學;2017年

6 姚穎吉;復合微生物絮凝劑的制備及其對水中重金屬的去除研究[D];昆明理工大學;2017年

7 陳穎;改性微生物絮凝劑FCZJ-15制備及處理含氟廢水研究[D];昆明理工大學;2017年

8 方明中;復合型微生物絮凝劑制備及絮凝性能的研究[D];廣東工業(yè)大學;2008年

9 韓志新;微生物絮凝劑對幾種廢水的測試及其機理的研究[D];東華大學;2007年

10 劉剛磊;微生物絮凝劑高效菌種的篩選、培養(yǎng)條件優(yōu)化及在污水中的應用[D];蘇州科技學院;2011年

，

本文編號：2611175