【摘要】：本論文主要以生物電化學(xué)反應(yīng)器(Bioelectrochemical reactor,BER)為主體研究體系,在微電場(chǎng)刺激作用下,研究微生物對(duì)目標(biāo)污染物處理性能的強(qiáng)化研究。針對(duì)含硫(SO_4~(2-))含氮(NO_3~-)廢水而言,主要在于研究不同電極電位對(duì)異養(yǎng)化或自養(yǎng)化脫硝脫硫性能的影響,并對(duì)分析了中間產(chǎn)物以及微生物種群結(jié)構(gòu)交替變化情況;除此之外,還利用BER獨(dú)特的雙室結(jié)構(gòu),在陰、陽兩室中分別注入含硫廢水和含氮廢水,實(shí)現(xiàn)了陽極硝酸鹽和陰極硫酸鹽同步還原,并分析了兩室中微生物種群結(jié)構(gòu)的交替變化情況。對(duì)于鹵代有機(jī)物而言,主要研究微電場(chǎng)刺激作用下,不同添加物(葡萄糖和乙酸鈉)對(duì)于目標(biāo)有機(jī)物降解性能的影響,并分析了中間產(chǎn)物以及微生物種群結(jié)構(gòu)交替變化情況。(1)在厭氧條件下,利用BER生物陰極異養(yǎng)同步脫硝脫硫,在不同電極電位(0.1,0.2,0.3,0.4和0.5V vs.Ag/AgCl)下,分析了該體系中異養(yǎng)同步脫硫脫硝處理性能、單質(zhì)硫形成的可能性以及微生物種群結(jié)構(gòu)多樣性及其組成。結(jié)果表明:電極電位的變化對(duì)COD去除的影響最大,對(duì)硝酸鹽還原的影響最小,且硫酸鹽還原不僅受到電極電位的影響,也同時(shí)受到硝酸鹽還原的潛在影響;通過對(duì)硫酸鹽還原過程中可能形成的產(chǎn)物分析后發(fā)現(xiàn),硫酸鹽還原率與硫化氫產(chǎn)率之間存在著嚴(yán)重的不平衡關(guān)系,在有硝酸鹽存在的條件下,硫酸鹽還原的最終產(chǎn)物可能形成單質(zhì)硫;當(dāng)電極電位為0.3V時(shí),硫酸鹽還原菌Desulfococcus的相對(duì)豐度最高,這可能是由于在此電極電位下,硝酸鹽還原得到了促進(jìn),從而減緩了對(duì)硫酸鹽還原的抑制,致使硫酸鹽還原菌相對(duì)豐度增大,從而提升了硫酸鹽還原性能,所以,可得出結(jié)論,0.3V為BER內(nèi)生物陰極異養(yǎng)同步脫硝脫硫最適外電極電位。(2)在厭氧條件下,研究了不同電極電位(0.2、0.4、0.6、0.8和1.0V vs.Ag/AgCl)對(duì)BER生物陰極自養(yǎng)化同步脫硝脫硫性能的影響,分析了硫酸鹽和硝酸鹽的去除性能、亞硝酸鹽的積累產(chǎn)量、硝酸鹽和硫酸鹽在反應(yīng)周期內(nèi)的還原趨勢(shì)及微生物群落結(jié)構(gòu)多樣性及其組成。結(jié)果如下:電極電位對(duì)硝酸鹽的去除性能和亞硝酸鹽積累產(chǎn)量有明顯的影響,對(duì)硫酸鹽去除性能的影響較小;對(duì)于由外電場(chǎng)提供的有限電子,硝酸鹽還原菌(nitrate-reducing bacteria,NRB)和硫酸鹽還原菌(sulfate-reducing bacteria,SRB)之間存在著競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系,在5個(gè)BER中,當(dāng)硝酸鹽濃度低于80mg/L時(shí),硫酸鹽還原過程開始,當(dāng)硝酸鹽濃度低于70mg/L時(shí),硫酸鹽還原速率逐漸增加;除此之外,電極電位的升高可使得硫酸鹽的還原更快開始,也就是說,使得硫酸鹽還原過程抑制時(shí)間縮短,當(dāng)電極電位從0.4V升高到0.8V時(shí),電極電位升高可促進(jìn)系統(tǒng)中硫酸鹽的自養(yǎng)化還原,但是,在1.0 V較高電極電位下可能會(huì)對(duì)硫酸鹽還原產(chǎn)生負(fù)面影響;微生物分析結(jié)果顯示,隨著電極電位從0.2V增加到0.8V,微生物種群的豐富度、多樣性以及優(yōu)勢(shì)菌種相似,但隨著電極電位進(jìn)一步增加到1.0V,其發(fā)生了實(shí)質(zhì)性的改變。(3)在厭氧條件下,通過在雙室BER陽極施加0.2V vs.Ag/AgCl的外電極電位,在陰、陽兩室中分別注入含硫廢水和含氮廢水,實(shí)現(xiàn)了陽極硝酸鹽和陰極硫酸鹽同步還原;通過對(duì)陽極中硝酸鹽還原性能、亞硝酸鹽和氨氮積累量以及陰極中硫酸鹽還原性能的分析,探究了該體系運(yùn)行120d內(nèi)目標(biāo)污染物的還原性能;并對(duì)雙室中微生物種群結(jié)構(gòu)及其交替變化情況進(jìn)行了分析。結(jié)果表明:雖然BER內(nèi)陽極硝酸鹽和陰極硫酸鹽的去除性能遠(yuǎn)不如常規(guī)生物處理工藝,但實(shí)現(xiàn)了陽極硝酸鹽和陰極硫酸鹽的同步還原;并且,雖然反硝化和硝酸鹽還原形成氨氮都是將硝酸鹽引入陽極后的潛在還原過程,但在這種混菌體系中,硝酸鹽的主要還原途徑還是異養(yǎng)反硝化;通過微生物種群結(jié)構(gòu)分析發(fā)現(xiàn),在陽極中,屬水平上的優(yōu)勢(shì)菌種Pseudomonas和Azoarcus的存在證明了陽極中硝酸鹽被NRB通過利用乙酸鹽作為電子供體進(jìn)行了還原;在陰極中,Desulfomicrobium和Thauera是陰極中硫酸鹽還原的主要功能菌屬;主要功能菌群的存在表明了本研究最初想法的可行性:在陽極施加0.2V外電極電位后,實(shí)現(xiàn)了陽極中的硝酸鹽還原,陰極中的硫酸鹽降解。(4)研究了有或無微電場(chǎng)(0.2V vs.Ag/AgCl)存在的條件下,有或無共基質(zhì)(乙酸鹽和葡萄糖)添加的情況下,生物厭氧降解2,4,6-TCP性能及微生物種群結(jié)構(gòu)多樣性及其組成,得到結(jié)論:在6個(gè)BER內(nèi),2,4,6-TCP降解性能出現(xiàn)了明顯的差異性;由于微電場(chǎng)的存在以及共基質(zhì)(乙酸鹽和葡萄糖)的添加作為共基質(zhì),2,4,6-TCP降解性能得到了有效提升,其中,相較于乙酸鹽,葡萄糖的提升效果最高;由于微電場(chǎng)的存在以及共基質(zhì)的添加,6個(gè)BER內(nèi)微生物種群結(jié)構(gòu)存在明顯的差異性,微生物的富集具有明顯的選擇性。(5)研究了有或無微電場(chǎng)(0.2V vs.Ag/AgCl)存在的條件下,有或無共基質(zhì)(乙酸鹽和葡萄糖)添加的情況下,生物厭氧降解p-CIA性能及微生物種群結(jié)構(gòu)多樣性及其組成,得到結(jié)論:在6個(gè)BER內(nèi),p-CIA性能出現(xiàn)明顯差異性;由于微電場(chǎng)的存在以及共基質(zhì)(乙酸鹽和葡萄糖)的添加作為共基質(zhì),p-CIA降解性能得到了有效提升;除此之外,從陰極電流產(chǎn)生情況以及p-CIA降解性能兩方面來說,相較于葡萄糖,乙酸鹽更加適應(yīng)于成為p-CIA降解的共基質(zhì);通過對(duì)兩個(gè)無共基質(zhì)添加BER內(nèi)中間產(chǎn)物的分析可知,p-CIA的最終降解產(chǎn)物均對(duì)環(huán)境無害化,達(dá)到了本次生物降解的目的;對(duì)微生物種群結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析,在每個(gè)BER內(nèi),與p-CIA生物降解有關(guān)的功能菌群相對(duì)豐度存在明顯的差異性,這可能是其降解性能差異性的主要原因。提升和強(qiáng)化水體中難降解有機(jī)物、硫酸鹽、硝酸鹽的處理性能是水處理過程中一個(gè)不斷前進(jìn)和探尋的主題。因此,以難降解有機(jī)物或含硫含氮廢水為目標(biāo)污染物,探究一種快速、高效、經(jīng)濟(jì)且可控的生物強(qiáng)化處理方法,實(shí)現(xiàn)目標(biāo)污染物的有效去除和降解,對(duì)環(huán)境保護(hù)和治理有著極其重要的意義。
【圖文】：

華南理工大學(xué)博士學(xué)位論文化學(xué)生物傳感學(xué)生物傳感技術(shù)是生物傳感器的一種，是將生物分子的特異性識(shí)別與相結(jié)合而發(fā)展起來的具有快速、靈敏、操作簡(jiǎn)便等特點(diǎn)的一類新型用在臨床各個(gè)領(lǐng)域[64]。該裝置含有一種生物識(shí)別元素（酶、蛋白質(zhì)、組織或受體），可選擇性地與目標(biāo)分析物反應(yīng)，并產(chǎn)生與所研究分信號(hào)。根據(jù)生物識(shí)別過程的性質(zhì)，電化學(xué)生物傳感器可分為兩大類親和傳感器[65]。

本論文的研究目的及主要內(nèi)容 主要目的本論文主要目的在于利用微電場(chǎng)刺激作用對(duì)于微生物處理目標(biāo)污染物的強(qiáng)化于含硫含氮廢水而言，主要在于研究不同電極電位對(duì)于異養(yǎng)化或自養(yǎng)化強(qiáng)化能的影響、中間產(chǎn)物的分析以及微生物種群結(jié)構(gòu)交替變化情況；除此之外， 獨(dú)特的雙室結(jié)構(gòu)，，在陰、陽兩室中分別注入硫酸鹽廢水和硝酸鹽廢水，實(shí)現(xiàn)鹽和陰極硫酸鹽同步還原。對(duì)于有毒有機(jī)物廢水而言，主要研究微電場(chǎng)刺激作添加物（葡萄糖和乙酸鈉）對(duì)于目標(biāo)有機(jī)物降解性能的影響、中間產(chǎn)物的分物種群結(jié)構(gòu)交替變化情況。 技術(shù)路線本論文的研究路線圖如下所示：
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X703

【參考文獻(xiàn)】

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2 于皓;王愛杰;陳川;;反硝化脫硫工藝中微生物群落結(jié)構(gòu)及動(dòng)態(tài)分析[J];環(huán)境科學(xué);2013年03期

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本文編號(hào)：2610486