【摘要】：珠江流域(東經(jīng)102°14'～115°53'、北緯21°31'～26°49')是由西江水系、北江水系、東江水系和珠江三角洲諸河組成的復(fù)合流域。珠江流域面積占國(guó)土面積不到5%,流域GDP約占全國(guó)GDP 13%,經(jīng)濟(jì)地位舉足輕重。然而,近年隨著工農(nóng)業(yè)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,城市化進(jìn)程加快,珠江流域生態(tài)環(huán)境不斷惡化,污染不斷加劇,重金屬污染問(wèn)題,已成為制約流域社會(huì)可持續(xù)發(fā)展的一個(gè)重要因素。目前,有關(guān)珠江流域重金屬的研究主要集中在經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)的下游地區(qū),而對(duì)上游流域金屬的污染、形態(tài)、遷移研究相對(duì)較少;隨著珠江上游經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,礦物開采、農(nóng)業(yè)面源污染、工業(yè)點(diǎn)污染逐年加劇,上游地區(qū)目前的污染狀況有待全面和系統(tǒng)的調(diào)查;此外珠江上游,特別是云南段是屬于喀斯特地貌,大量的鈣溶于水造成水pH值較下游高,較高的pH值對(duì)金屬元素遷移有何影響,目前研究還不充分;由于水力作用,上游地區(qū)的金屬污染物是否對(duì)下游地區(qū)造成影響,以及金屬污染物在珠江上游水體和土壤中的遷移情況,尚不是很清楚。因此,對(duì)珠江上游水體和土壤中金屬元素的來(lái)源、含量與分布、存在形態(tài)進(jìn)行系統(tǒng)研究,明晰金屬元素的污染狀況,存在形態(tài)與環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)之間的關(guān)系以及遷移規(guī)律,對(duì)珠江重金屬污染的治理和修復(fù)有著重要意義。本文研究了珠江上游水相、沉積物和土壤中重金屬、堿金屬和堿土金屬元素的含量與分布,探討了金屬元素在多介質(zhì)中的地球化學(xué)特征,獲得了如下結(jié)論:(1)珠江上游沉積物和土壤中重金屬的含量。沉積物、農(nóng)田和非農(nóng)田土壤中Cu、Zn、Cd、Pb、As、Cr、Mn、Fe含量特征與地殼豐度基本一致,Fe的含量最高,其次是Mn,Cd的含量最低。農(nóng)田土壤中的Fe、Cu、Zn、Cd、Pb、Cr、As含量高于沉積物和非農(nóng)田土壤,沉積物中的Cu、Zn、Pb、Cr、As含量略高于非農(nóng)田土壤。3種介質(zhì)中的8種重金屬分為兩組,Cu、Pb、Cr、Cd、Zn、As、Mn為一組,Fe單獨(dú)為一組。(2)珠江上游污染狀況。研究區(qū)的水質(zhì)受到一定程度的N和P的污染,但未受到Cu、Zn、Cd、Pb、As、Cr、Mn、Fe污染;沉積物的有機(jī)污染指數(shù)都相當(dāng)高,多數(shù)樣點(diǎn)的有機(jī)指數(shù)都達(dá)到Ⅳ級(jí),處于有機(jī)污染狀態(tài),沉積物中8種重金屬的潛在危害指數(shù)均小于150,屬于輕微污染。與下游地區(qū)相比,研究區(qū)沉積物Cu、Zn、Cd、Pb、Cr、As的含量顯著的低于下游地區(qū)含量;與河流水體相比,農(nóng)田和非農(nóng)田土壤均受到工業(yè)和農(nóng)業(yè)活動(dòng)的污染,且工業(yè)區(qū)域的污染最嚴(yán)重,農(nóng)田和非農(nóng)田土壤重金屬Cd的綜合污染指數(shù)均顯著大于3,屬于嚴(yán)重污染,農(nóng)田土壤中污染指數(shù)大于3的重金屬還有Zn、Pb和Cr。(3)珠江上游污染物的來(lái)源。土壤中的N主要來(lái)自農(nóng)作物和肥料的殘留,而沉積物中的N主要來(lái)源于河流中浮游動(dòng)物、浮游植物以及藻類,農(nóng)田土壤中的N也會(huì)流失到河流中,造成河流N污染。研究區(qū)沉積物和土壤中金屬元素主要來(lái)自成土母質(zhì),人為活動(dòng)對(duì)農(nóng)田土壤金屬元素含量的貢獻(xiàn)也很大,農(nóng)田土壤中的金屬元素含量普遍高于非農(nóng)田田田土壤,位于工業(yè)區(qū)的農(nóng)田土壤重金屬含量最高。(4)珠江上游金屬元素的沿程分布特征及遷移情況。沉積物中金屬元素含量呈散點(diǎn)狀分布,沒(méi)有自上而下遞增,金屬元素沒(méi)有明顯的沿水流方向遷移;農(nóng)田土壤中金屬元素沒(méi)有顯著的向下游轉(zhuǎn)移,也沒(méi)有明顯的向河流遷移,研究區(qū)的土壤對(duì)金屬污染物有很好的吸附存留作用。(5)珠江上游金屬元素的形態(tài)。沉積物中Cr的殘余態(tài)占總量的比例接近100%,Fe的殘余態(tài)比例超過(guò)70%,Fe和Cr以殘余態(tài)為主;Cu和As以殘余態(tài)和可還原態(tài)為主;Pb和Zn沒(méi)有顯著的優(yōu)勢(shì)形態(tài),各形態(tài)的比例順序?yàn)榭蛇�原態(tài)殘余態(tài)可氧化態(tài)弱酸提取態(tài);Mn的弱酸提取態(tài)比例最高。農(nóng)田和非農(nóng)田土壤中重金屬的各形態(tài)占總量的比例類似,Fe、Cr、As、Zn、Cu、Cd殘余態(tài)占總量的比例大于60%,Mn和Pb的可還原態(tài)比例大于50%。沉積物中K、Na、Mg主要以殘余態(tài)的形式存在,Ca和Sr以弱酸提取態(tài)為主;農(nóng)田和非農(nóng)田土壤Ca、Sr、Na的弱酸提取態(tài)是其主要形態(tài),K以殘余態(tài)為主,Mg各形態(tài)的比例相當(dāng)。(6)珠江上游金屬元素的生物有效性和遷移性。環(huán)境中重金屬遷移性和生物有效性不僅與其總量有關(guān),更大程度上取決于其形態(tài)分布,非殘余態(tài)占總量的比例能直接反映重金屬的生物有效性,弱酸提取態(tài)占全量的比例能直接反映重金屬的遷移性。研究區(qū)沉積物和土壤重金屬非殘余態(tài)占總量的比例順序略有不同,沉積物的順序?yàn)镸nZnPbAsCuFeCr;農(nóng)田和非農(nóng)田土壤的順序?yàn)?MnPbCdCuZnAsCrFe,農(nóng)田土壤中非殘余態(tài)的比例略高于非農(nóng)田土壤。在沉積物和土壤中Mn的生物有效性最高,易被釋放到環(huán)境中造成二次污染;Zn、As、Cu、Pb的生物有效性也較高;Fe和Cr的生物有效性相對(duì)較低,對(duì)環(huán)境的潛在影響相對(duì)較小,農(nóng)田土壤中重金屬的生物有效性高于非農(nóng)田土壤。研究區(qū)沉積物和土壤重金屬(Mn、Zn、As、Cu、Pb、Cr、Fe)的弱酸提取態(tài)占全量的比例基本一致,Mn、Zn、As的比例相對(duì)較高(MnZnAs),遷移性相對(duì)較強(qiáng);Cu、Pb、Cr、Fe的比例低于1%,遷移性很低;Cd在土壤中的遷移能力高于沉積物。(7)總有機(jī)碳(TOC)對(duì)沉積物和土壤中重金屬的影響。沉積物中的TOC含量與Cu和Pb的可氧化態(tài)百分比顯著相關(guān);農(nóng)田和非農(nóng)田土壤中的Cu、Zn、Cr、Pb、Cd可氧化態(tài)百分比與TOC含量也顯著相關(guān),有機(jī)質(zhì)對(duì)沉積物和土壤中的Cu和Pb均有較強(qiáng)的吸附、絡(luò)合作用,對(duì)重金屬Cu和Pb的遷移和生物有效性有顯著的影響。(8)珠江上游金屬污染對(duì)下游的影響。盡管研究區(qū)土壤受到Cd等重金屬污染,但由于土壤的吸附截留作用,未明顯的向下游地區(qū)和河流轉(zhuǎn)移;研究區(qū)河流中的重金屬在顆粒物和沉積物的吸附作用下,絕大部分保留在河流底泥中,水相中重金屬的含量非常低,隨水流快速遷移的可能性不大;沉積物中的重金屬在南盤江弱堿性的水環(huán)境中,不易釋放到水相中快速遷移,加之南盤江上的水閘對(duì)底泥有很好的攔截作用,降低了沉積物隨底泥的推移而向下游遷移;另外水體中及水體周圍的生物對(duì)河流中重金屬的吸收和降解,一定程度上降低了重金屬的含量和遷移性。因此,在低污染的背景下,河流的自凈作用能極大的降低金屬污染物的遷移和危害,研究區(qū)重金屬對(duì)下游的影響是非常低的。
【圖文】：

流經(jīng)云南、貴州、廣西、廣東、湖南、江西六省區(qū)，面積４５．３７萬(wàn)ｋｍ２，其中中國(guó)逡逑境內(nèi)面積４４．２１萬(wàn)ｋｍ２。逡逑珠江流域水系支流眾多，水道縱橫交錯(cuò)（圖１．２），西江是水系主流，發(fā)源于云南省沾逡逑益縣馬雄山。西江上、中游各段分別稱南盤江、紅水河、黔江和潯江，在梧州以下稱西江，逡逑干流全長(zhǎng)２１２９邋ｋｍ，流域面積３５．５萬(wàn)ｋｍ２，主要支流有北盤江、柳江、郁江和桂江；北江逡逑發(fā)源于江西省信豐縣石碣大茅山，在韶關(guān)附近與武水相會(huì)稱北江，至思賢窖流入珠江三角逡逑洲，千流長(zhǎng)５８２邋ｋｍ；東江發(fā)源于江西省尋烏縣椏髻缽山，上源稱尋烏水，西南流入廣東省，逡逑千流長(zhǎng)５２３邋ｋｍ。東、西、北三江各在入海處沖積成一個(gè)小型珠江三角洲，面積１．１３萬(wàn)ｋｍ２，逡逑三角洲上河網(wǎng)密布，大小河道近１００條，互相溝通，交織成網(wǎng)，最后分別經(jīng)由虎門、蕉門、逡逑洪奇瀝、橫門、磨刀門、雞啼門、虎跳門和崖門八個(gè)口門流入南海。逡逑珠江流域水資源豐富，多年平均水資源總量為３３８５億ｍ３，占全國(guó)水資源總量的１２％，，逡逑僅次于長(zhǎng)江

本論文采用現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查采樣和室內(nèi)測(cè)試分析的方法，研究了珠江上游南盤江水相、沉積逡逑物和土壤中有機(jī)元素（Ｃ、Ｈ、Ｎ、Ｓ、０）、重金屬（Ｃｕ、Ｚｎ、Ｃｄ、Ｐｂ、Ａｓ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ）、逡逑堿金屬及堿土金屬（Ｋ、Ｎａ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｓｒ）的地球化學(xué)特征，研究流程如圖２．２所示。逡逑１４逡逑
【學(xué)位授予單位】：昆明理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號(hào)】：X52;X142

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本文編號(hào)：2599965