【摘要】：含碳?xì)馊苣z包括有機(jī)碳（OC）和元素碳（EC），在不同地域尺度上對(duì)人體健康、能見度與灰霾、大氣棕色云、輻射平衡與氣候變化都有重要影響，因而已成為大氣環(huán)境研究領(lǐng)域的國(guó)際前沿和熱點(diǎn)；但是在其采樣和分析這兩個(gè)最為基礎(chǔ)的關(guān)鍵環(huán)節(jié)中尚存在一系列迫切需要解決的關(guān)鍵科學(xué)問題。本研究聯(lián)合運(yùn)用多通道平行采樣技術(shù)和溶蝕器技術(shù)以及多種分析手段，研究了含碳?xì)馊苣z的采樣和熱-光學(xué)分析方法。研究結(jié)果對(duì)觀測(cè)值的改善和標(biāo)準(zhǔn)方法的形成都具有十分重要的意義。 根據(jù)對(duì)VOCs的去除效果、有效時(shí)間、比表面積等因素，選取蜂窩狀活性炭溶蝕器開展了采樣方法的研究。針對(duì)溶蝕器修正法，定量評(píng)價(jià)結(jié)果表明，本研究選用的溶蝕器能夠有效消除正偏差，而且不會(huì)引入顆粒物的擴(kuò)散損失、活性炭的污染等新的采樣問題。針對(duì)后置石英膜修正法，，后置膜OC來(lái)源的定量分解結(jié)果表明，在雙層石英膜串聯(lián)的采樣方法中，后置膜OC雖然僅來(lái)自VOCs，但是只有在雙層膜都達(dá)到吸附平衡的情況下才能較為準(zhǔn)確地表征正偏差；在Teflon膜-石英膜串聯(lián)的采樣方法中，后置膜OC也來(lái)自揮發(fā)的顆粒態(tài)有機(jī)物，因此會(huì)高估正偏差。 根據(jù)現(xiàn)有方法的主要區(qū)別，從升溫程序和光學(xué)修正兩個(gè)方面研究了熱-光學(xué)分析方法。升溫程序主要通過(guò)系統(tǒng)偏差和提前分割對(duì)OC、EC濃度產(chǎn)生影響，而且生物質(zhì)燃燒的貢獻(xiàn)會(huì)增強(qiáng)OC、EC濃度與升溫程序的響應(yīng)關(guān)系。如果惰性階段峰值溫度在580℃（IMPROVE-A升溫程序）的基礎(chǔ)上再升高，就有可能發(fā)生EC的提前解析，并導(dǎo)致OC濃度被高估、EC濃度被低估。OC、EC濃度與光學(xué)修正方法的響應(yīng)關(guān)系主要和二次有機(jī)氣溶膠（SOA）有關(guān)�；谕干湫拚腛C/EC比值能夠反映SOA的貢獻(xiàn)，但是基于反射修正的OC/EC比值和SOA不相關(guān)，說(shuō)明透射修正更為合理。 研究發(fā)現(xiàn)，EC也是化學(xué)組成十分復(fù)雜的混合體，而且在惰性環(huán)境中也能發(fā)生解析，說(shuō)明OC、EC在熱學(xué)性質(zhì)方面并不存在明確的分界線。此外，發(fā)現(xiàn)水溶性有機(jī)物也具有吸光性，為論證棕色碳的存在提供了新的依據(jù)。
【學(xué)位授予單位】：清華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2011
【分類號(hào)】：X513

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前6條

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本文編號(hào)：2598276