【摘要】：近年來,由于氣態(tài)污染物的大量排放引起了城市霧霾、光化學煙霧等區(qū)域大氣環(huán)境問題,嚴重威脅了人類健康和生態(tài)安全。由于等離子體技術可以在常溫常壓下、極短的時間內、對濃度變化范圍較大的氣態(tài)污染物進行降解,所以該技術常用于處理成分復雜的工業(yè)廢氣。為提高等離子體的處理效率和能量利用率,常將等離子體與吸附劑、催化劑或氧化劑相結合來處理氣態(tài)污染物。天然錳氧化物和錳鉀礦具有良好的表面吸附與氧化還原特性。目前,將天然錳氧化物、錳鉀礦與等離子體技術相結合處理氣態(tài)污染物的報道較少。本研究選取銅陵某礦區(qū)天然錳氧化物礦石以及人工合成錳鉀礦與低溫等離子體相結合來處理氣態(tài)二硫化碳和甲苯。通過產物分析和能量核算來評價天然錳氧化物、合成錳鉀礦與等離子體聯(lián)合降解氣態(tài)污染物效應。運用XRD、BET、SEM、EDS、H2-TPR、TEM及FT-IR等多種表征技術研究錳氧化物制備及改性條件對其組成、微結構、表面性質及催化性能的影響,在此基礎上探討了低溫等離子體-錳氧化物礦物協(xié)同凈化氣態(tài)污染物的機理。本文主要內容和結論如下:1)將天然錳氧化物及其改性產物置入到等離子體反應器中,考察了錳氧化物粒徑、錳氧化物在等離子體反應器中的位置以及改性方法對二硫化碳去除率和甲苯轉化率的影響。結果表明,隨著錳氧化物粒徑的減小,二硫化碳的去除率是逐漸增加;當錳氧化物填充在反應器余輝區(qū)時,二硫化碳去除率最高,可達到97.58%;與純等離子體65%相比較,二硫化碳的去除率增加了 32%。另外,在等離子體反應器中加入天然錳氧化物還可使CS2的能量效率提高17%～33%,尾氣中O3濃度降低大約50%,二氧化碳含量提高15%左右。天然錳氧化物經(jīng)過4mol·L-1硫酸酸浸泡、500℃煅燒、30min微波高火加熱、60min超聲及用1.6g·L-1十六烷基三甲基溴化銨溶液改性后,其比表面積及孔容、孔徑均大于原礦,并可使甲苯轉化率提高15%左右。2)通過回流法和固相法合成了錳鉀礦,考察了錳鉀礦合成方法對其結構和性能的影響。研究表明,回流法合成的錳鉀礦(OMS-2R)結構更均勻、具有更大的比表面積;OMS-2R能促進甲苯深度轉化為CO2,而且能夠吸附等離子體所產生的O3并將其分解為氧化性能更高的活性氧原子與污染物發(fā)生反應,這樣既提高了甲苯的轉化率,也減少了尾氣中O3的排放量。通過錳鉀礦、針鐵礦和銳鈦礦三種半導體礦物與等離子體聯(lián)合降解甲苯的對比研究得知,無論是對甲苯轉化率、二氧化碳選擇性,還是對臭氧的分解能力,錳鉀礦都是最佳催化材料。為進一步提高錳鉀礦的催化性能,對錳鉀礦進行鈰摻雜改性,在錳鉀礦上負載鈰可使甲苯的轉化率提高5%-15%;并且隨著鈰負載量的增加,甲苯的轉化率是逐漸提高;鈰摻雜錳鉀礦持續(xù)使用180min后,甲苯轉化率由93.75%緩慢降到88.7%,表明催化劑具有良好的穩(wěn)定性。
【圖文】：

（Ａ）單介質反應器邋（Ｂ）雙介質反應器逡逑１－外石英管；２？外電極；３－進氣口；邋４－內電極；５－聚四氟乙烯；６－出氣口；邋７－內石英管；逡逑圖２．３單、雙介質反應器結構圖逡逑Ｆｉｇ．邋２．３邋Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｄｉａｇｒａｍ邋ｏｆ邋ｓｉｎｇｌ

２．２．２邐內電極材料對二硫化碳降解的影響逡逑在相同實驗條件下，選取了直徑相同的銅線和不銹鋼線作為內電極，考察不逡逑同電極材料對二硫化碳降解的影響，實驗結果如圖２．７所示。逡逑１００邋ｒ逡逑．Ｉ逡逑１邋６０邋＾逡逑■邋告邋４０邐銅電極逡逑２０邐＋不繡鋼電極逡逑Ｑ邋邐｜邐｜邐！邐｜邐｜邐｜逡逑４邐５邐６邐７邐８邐９邐１０逡逑外施電壓／（ＫＶ）逡逑圖２．７內電極材料對二硫化碳去除率的影響逡逑Ｆｉｇ．邋２．７邋Ｅｆｆｅｃｔ邋ｏｆ邋ｉｎｎｅｒ邋ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ邋ｍａｔｅｒｉａｌ邋ｏｎ邋ｔｈｅ邋ｒｅｍｏｖａｌ邋ｒｅｍｏｖａｌ邋ｒａｔｅ邋ｏｆ邋ＣＳ２逡逑從圖２．７可以看出，以內電極為銅的反應器中二硫化碳去除率略高于以不銹鋼逡逑為內電極的反應器。這可能是因為銅的次級電子發(fā)射系數(shù)５邋＝１．２９＞不銹鋼的逡逑５＝１．２４［１（）７］。Ｓ表示離開物體表面的次級電子數(shù)與同一時間內落到同一表面上的初逡逑級電子數(shù)之比［１（）８］，，因此Ｓ值越大，表示物體發(fā)射出的次級電子數(shù)目就越多，銅的逡逑１９逡逑
【學位授予單位】：合肥工業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X51;X701

【參考文獻】

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本文編號：2591196