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杭州市空氣中PAHs的污染特征及源匯機(jī)制

發(fā)布時(shí)間:2020-03-20 03:26
【摘要】: 多環(huán)芳烴(PAHs)是一類環(huán)境中普遍存在并具有“三致”效應(yīng)的持久性有機(jī)污染物,主要來(lái)自化石燃料等不完全燃燒。準(zhǔn)確掌握空氣中PAHs的濃度水平、污染特征及遷移可為有效控制其污染、保障人群健康提供科學(xué)依據(jù)。本文以杭州市為代表,研究了公共場(chǎng)所、居民室內(nèi)空氣中PAHs的濃度水平、形態(tài)和粒徑分布及健康風(fēng)險(xiǎn),探明了香煙煙霧、衛(wèi)生球揮發(fā)、蠟燭煙霧、秸稈煙氣等典型污染源PAHs的排放系數(shù)和成分譜圖,討論了不同功能區(qū)干、濕沉降中PAHs分布特征,估算了杭州市PAHs的干、濕沉降通量。論文取得了一些有價(jià)值的研究成果: 1.探明了典型公共場(chǎng)所室內(nèi)空氣中PAHs的污染特征。春、夏季,商場(chǎng)、超市、車站、酒店、寺廟內(nèi)15種PAHs總濃度為1.55-36.5μg/m~3。PAHs主要以氣態(tài)存在,占總濃度的98±1.4%;顆粒態(tài)PAHs主要富集在PM_(2.5)上,占顆粒態(tài)濃度的71.3±10.1%,其次是PM_(2.5-10)和PM_(>10)部分,分別占顆粒態(tài)濃度的17.6±9.1%和11.1±5.8%。毒性當(dāng)量濃度計(jì)算表明,公共場(chǎng)所內(nèi)萘(NA)是對(duì)人體健康風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)最大的PAHs,平均占總風(fēng)險(xiǎn)量的62.4%;氣態(tài)PAHs對(duì)人體健康風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)平均占總風(fēng)險(xiǎn)量的79.3%,PM_(2.5)、PM_(2.5-10)、PM_(>10)部分的健康風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)分別占總風(fēng)險(xiǎn)量的18.4%、1.4%、0.9%。 2.探討了居民室內(nèi)空氣中PAHs的濃度水平、來(lái)源及貢獻(xiàn)。夏、冬季,居民室內(nèi)16種PAHs的總濃度為0.425-36.2μg/m~3,夏季PAHs濃度是冬季的1.5-14.6倍。不同房間內(nèi)PAHs濃度大。簭N房>臥室>書房>客廳。抽煙家庭室內(nèi)的PAHs平均總濃度是非抽煙家庭的2.3倍。在非抽煙家庭,衛(wèi)生球揮發(fā)、烹調(diào)和未知因素(背景值)是室內(nèi)PAHs的源,同時(shí)室內(nèi)向室外輸出部分PAHs,它們對(duì)室內(nèi)PAHs總濃度的貢獻(xiàn)分別為71.5±2.2%、32.8±21.4%、6.2±2.0%和-10.5±2.5%。 3.探明了典型PAHs污染源的排放系數(shù)和成分圖譜。12種香煙燃燒時(shí)16種PAHs平均生成量為6109 ng/cig。9種衛(wèi)生球中NA的含量為nd-255μg/g,PHEN、AN、PY、AC、FLUOR檢出率較高。5種蠟燭燃燒時(shí)PAHs生成量為101-141μg/kg。水稻稈和大豆稈焚燒時(shí)PAHs的生成量分別為14.4-16.1μg/g和4.57-10.7μg/g。NA是香煙煙霧、蠟燭煙霧和秸稈煙氣中主要的PAHs,分別占總濃度的40.2%、76.0%、35.1%。上述3種污染源中3環(huán)PAHs所占總濃度的比例分別為35.3%、1 7.7%、46.5%。 4.初步研究了濕沉降中PAHs的來(lái)源,并估算了杭州市區(qū)PAHs的干、濕沉降通量。相關(guān)性分析表明,雨雪中PAHs主要來(lái)自空氣顆粒物。杭州市區(qū)PAHs的干沉降通量為233 kg/yr,濕沉降通量為462 kg/yr。
【圖文】:

采樣裝置


超純水由Pall超純水機(jī)制得。1.2樣品采集PAHs采集裝置如圖2一1所示。稱取 2.59XAD一2樹脂放入自制采樣管內(nèi),上端接顆粒物過濾頭(內(nèi)裝有025~玻璃纖維濾膜),下端用硅膠管連接空氣采樣器,采集氣態(tài)PAHs;將2張 025Inrn和1張 035IlullTenon濾膜依次裝入大氣顆粒物分級(jí)采樣器內(nèi),,下端用硅膠管連接小體積采樣器,采集不同粒徑范圍(P呱萬(wàn)、PM25一1。、PM》,0)的顆粒態(tài)PAHs。氣態(tài)PAHs采樣流量 1.OL/min,顆粒態(tài)PAHs采樣流量2.5L/min,采樣器離地 1.sm。馨馨馨爵爵025們nlll玻璃纖維濾膜 025rnlnTenon濾膜XAD一2樹脂夔夔 夔馨 馨裂裂燕頰 頰墓墓酬 酬{{{鬢箕篡 篡鬢鬢翔 翔澆澆壇三石亙亙 亙 亙‘腳喇月月lll熱廷妞崢趁喃半舜 舜眼眼翅斷票 111鑲鑲 鑲 !!!黝 黝 035InlllTeflon濾膜圖2一l采樣裝置FigZ一 1SamPlingequiPment本文采集了5類公共場(chǎng)所空氣中的PAHs樣品(表2一l):2座商場(chǎng)、2家超市、2個(gè)車站、1家酒店、4座寺廟。寺廟位于西湖景區(qū)內(nèi)

序列,標(biāo)準(zhǔn)樣品,熒光檢測(cè)器,流動(dòng)相


樣品放入HPLC的自動(dòng)進(jìn)樣器內(nèi)(編好進(jìn)樣序列),用乙睛和水作流動(dòng)相進(jìn)行梯度淋洗分離各個(gè)PAHS,同時(shí)用可變波長(zhǎng)的熒光檢測(cè)器測(cè)定樣品中PAHS的峰高(圖2一2,危對(duì)熒光無(wú)吸收,所以本章只用熒光檢測(cè)器測(cè)定除危外的15種PAHs)。表2一2和表2一3列出了熒光檢測(cè)器的測(cè)定波長(zhǎng)和流動(dòng)相梯度。1.5質(zhì)量控制為保證實(shí)驗(yàn)結(jié)果的可靠,需對(duì)采樣分析過程進(jìn)行嚴(yán)格的質(zhì)量控制。以2根采樣管串聯(lián)的方式測(cè)定得到采樣效率(表2一)。用乙睛稀釋PAHs標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,配制一系列不同濃度的標(biāo)準(zhǔn)溶液。分別經(jīng)氣態(tài)和顆粒態(tài)PAHs的樣品前處理方
【學(xué)位授予單位】:浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2008
【分類號(hào)】:X51

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