【摘要】：近年來，電化學(xué)高級(jí)氧化技術(shù)處理廢水已經(jīng)越來越受到人們的關(guān)注，因?yàn)樗哂须娧趸矢�、環(huán)境友好和易于操作等優(yōu)點(diǎn)。電化學(xué)氧化效率與電極材料密切相關(guān)，，需要電極擁有較高的析氧電位。 摻硼金剛石電極（BDD）由于具有電化學(xué)窗口寬，背景電流低，抗腐蝕性強(qiáng)，化學(xué)性能穩(wěn)定等諸多優(yōu)點(diǎn)而受到人們的廣泛關(guān)注，在電氧化，電分析，電合成，電容器，電流型生物傳感器等方面的應(yīng)用研究越來越多。BDD電極最初大多以Si、Ta、Nb、W等為基體，但是這些基體存在導(dǎo)電性差，或者機(jī)械強(qiáng)度低，或者價(jià)格較高等缺陷。 本文分別以平板鈦和多孔鈦兩種材料作為電極基體，在不同的條件下制備了硼摻雜金剛石薄膜電極，研究了電極的結(jié)構(gòu)，性質(zhì)，以及在廢水處理中的應(yīng)用。主要研究成果如下： （1）平板Ti/BDD電極的制備、性質(zhì)研究 采用微波等離子體化學(xué)氣相沉積法，以平板Ti為基體，以甲烷、氫氣、硼酸三甲酯作為氣源，制備出高質(zhì)量的Ti/BDD電極。該電極具有良好的晶形，晶粒分布均勻連續(xù)，無裂縫或孔洞出現(xiàn)，并且電極中的金剛石含量較高。通過電化學(xué)測(cè)試表明Ti/BDD電極具有較寬的電勢(shì)窗口，較低的背景電流，并且電化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，在較高電壓下具有自清潔能力。通過電化學(xué)加速壽命實(shí)驗(yàn)表明，電極薄膜與基體之間的結(jié)合力良好，具有較長的壽命。 （2）平板Ti/BDD電極在電化學(xué)廢水處理中的應(yīng)用研究 分別以茜素紅和低濃度苯酚為模擬污染物，研究了BDD電極的電催化氧化性能。循環(huán)伏安的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在BDD電極上，苯酚的氧化峰可以和析氧峰完全分開。在含有不同濃度苯酚溶液的循環(huán)伏安實(shí)驗(yàn)中，苯酚的氧化峰電流密度和苯酚濃度成正比，證明氧化反應(yīng)為一級(jí)反應(yīng)，苯酚的氧化峰電流密度和掃描速率的平方根成正比，證明電極反應(yīng)受傳質(zhì)控制。茜素紅廢水降解的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在茜素紅廢水降解過程中，Ti/BDD電極可以直接將茜素紅降解為二氧化碳而產(chǎn)生很少的中間產(chǎn)物。 （3）多孔鈦基體BDD電極制備條件的探索研究 采用熱絲化學(xué)氣相沉積法制備了一系列的以多孔鈦為基體的BDD薄膜電極。以甲烷、氫氣、硼酸三甲酯作為氣源，分別考察了反應(yīng)氣體流速，反應(yīng)氣體比例，反應(yīng)偏壓對(duì)金剛石薄膜生長的影響。最終確定使得BDD電極電化學(xué)性能最好的生長條件為V_(CH_4):V_(B(OCH_3)_3/H_2):V_(H_2)=3（:9-3）:300，反應(yīng)腔體壓強(qiáng)為4kPa，反應(yīng)偏壓為57V。所制備的電極晶型良好，并且能夠在將多孔鈦基體完整的覆蓋，包括電極的表面和孔的內(nèi)部。 （4）多孔Ti/BDD電極的性質(zhì)及其在廢水處理中的應(yīng)用研究 利用SEM，Raman和XRD技術(shù)分析了金剛石薄膜電極的表面形態(tài)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明所制備的以多孔鈦為基體的硼摻雜金剛石薄膜電極結(jié)構(gòu)均勻，sp~3雜化的金剛石成分較純，并且大部分以（111）晶面呈現(xiàn)。循環(huán)伏安實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該電極具有較寬的電化學(xué)窗口，在鐵氰化鉀溶液中具有準(zhǔn)可逆性。在對(duì)苯二酚模擬廢水的降解實(shí)驗(yàn)中，多孔Ti/BDD電極比平板Ti/BDD電極對(duì)COD具有更高的去除速率。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類號(hào)】：X703

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2591104