【摘要】：硅(Si)是地球上豐度第二大的元素,廣泛分布于地球的各個圈層。陸地硅酸鹽的化學(xué)風(fēng)化和海洋中硅藻的光合作用分別在不同的時間尺度上影響著大氣CO2濃度。海洋儲碳的機制主要是“生物泵”作用。硅藻是全球海洋初級生產(chǎn)力最重要的貢獻者,其生長過程必須利用溶解態(tài)硅(DSi)以合成其硅質(zhì)外殼,因此海洋中的“生物碳泵”(Biological carbon pump)很大程度上是由“生物硅泵’驅(qū)動。鑒于此,研究硅從巖石圈向水體的遷移、DSi從陸地向海洋的輸送及其在近海水體的生物地球化學(xué)過程,對于認識硅循環(huán)及其對碳循環(huán)的影響尤為重要。東海具有非常高的初級生產(chǎn)力。已有研究表明東海DSi主要來源于黑潮入侵、長江淡水輸送以及經(jīng)臺灣海峽北上的水體。但是,各個水團貢獻的DSi對于東海陸架不同地區(qū)表層硅藻水華的貢獻尚未有細致研究。作為東海主要的淡水和重要的DSi來源,已有一些研究討論了長江水體中的溶解態(tài)硅組成,但是,對于長江輸出的DSi組成特征對流域內(nèi)的生物、地球化學(xué)過程以及人類活動如何響應(yīng),河口區(qū)對河流信號的改造作用,這些問題需進一步研究。本文首次將長江、長江口和東海陸架水體作為一個體系,借助于溶解態(tài)硅濃度和硅同位素組成,對硅在長江流域、長江口和東海陸架的行為進行初步研究。(一)硅同位素分析方法。通過優(yōu)化多接收電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(MC-ICP-MS)分析條件,δ29Si和δ30Si儀器分析的長期穩(wěn)定性可達到0.08‰～0.10‰(2sd)。以氨水作為共沉淀劑并優(yōu)化共沉淀條件,通過單次氫氧化鎂共沉淀和陽離子交換法聯(lián)用可實現(xiàn)不同水體中DSi的富集、純化,全流程回收率接近100%,且不存在同位素分餾。本實驗室參與了國際GEOTRACES首次海水硅同位素實驗室互校,所分析的ALOHA300和ALOHA1000兩個樣品∧30Si分別為+1.69±0.24‰(n=8,2sd)和+1.27±0.04‰(n=8,2sd),與全球7個國家11個實驗室所得平均值完全吻合。(二)長江流域內(nèi)溶解態(tài)硅同位素組成及影響因素。長江干流和支流中DSi濃度變化范圍分別為91.3μmol/L～124.7μmol/L和58.4μmol/L～194.0μmol/L,δ30Si變化范圍分別為+1.00‰～+1.86‰和+0.83‰～+2.27‰。從上游至下游,δ30Si呈現(xiàn)逐漸上升的趨勢,且非洪水季節(jié)的變化幅度大于洪水時期。質(zhì)量平衡估算結(jié)果表明,洪水時期長江輸出的δ30Si主要受控于上游來水和中下游支流、湖泊匯入的影響。但非洪水時期,淡水硅藻的利用可進一步增加下游水體δ30Si增加0.2‰左右。地下水補充對長江干流水體溶解態(tài)硅組成的影響有限。常量組分分析結(jié)果顯示,風(fēng)化過程不是控制長江流域水體δ308i的主要因素。土地利用數(shù)據(jù)與δ30Si統(tǒng)計結(jié)果發(fā)現(xiàn),闊葉林覆蓋率與支流δ30Si存在顯著正相關(guān)關(guān)系(r2=0.78,p0.05),反映了淡水硅藻和高等植物對溶解態(tài)硅的利用產(chǎn)生的生物分餾效應(yīng)的影響。依據(jù)對三峽庫區(qū)以及三峽出庫水體(宜昌站)的觀測結(jié)果,本研究認為目前尚無明顯證據(jù)顯示三峽庫區(qū)對長江中的溶解態(tài)硅有強烈的截留作用。與文獻對比發(fā)現(xiàn),不同時期調(diào)查中長江中硅同位素組成及沿程變化趨勢存在差異,且主要出現(xiàn)在存在支流匯入的采樣點,可能反映了支流匯入和不均勻混合的影響。(三)應(yīng)用穩(wěn)定硅同位素示蹤河流輸送的溶解態(tài)硅在河口區(qū)的生物地球化學(xué)行為。夏季、冬季長江口DSi濃度變化范圍分別為11.2 μmol/L～116.5μmol/L和5.92μmol/L～112.9μmol/L,δ30Si變化范圍分別為+1.48‰～+2.35‰和+1.54‰～+1.95‰。長江淡水端元DSi濃度和δ30Si平均值分別為112.7±3.2μmol/L和+1.61±0.07‰。DSi濃度分布受到受咸淡水混合的控制性影響。夏季鹽度20以內(nèi)δ308i與淡水端元一致,而鹽度20以上δ308i逐漸升高至+2.35‰,表明存在生物利用過程。冬季長江口溶解態(tài)硅的生物分餾程度明顯弱于夏季。鹽度20是夏季長江口浮游植物生長和溶解態(tài)硅生物分餾的重要邊界。鹽度20以內(nèi),光限制以及河流對營養(yǎng)鹽的補充使得硅藻對DSi的利用程度低,水體δ30Si主要體現(xiàn)長江淡水端元的組成特征；鹽度20以上,光限制解除同時營養(yǎng)鹽含量降低,硅藻對DSi利用程度增加,導(dǎo)致DSi明顯富集重�；陂L江口夏季樣品結(jié)果和穩(wěn)態(tài)開闊模型,本文模擬得到的長江口硅藻對溶解態(tài)硅的分餾系數(shù)308為-0.95‰,與中肋骨條藻(Skeletonema costatum)的實驗室培養(yǎng)結(jié)果一致。(四)東海陸架溶解態(tài)硅同位素組成以及不同水團對表層春季硅藻水華的貢獻。調(diào)查區(qū)域內(nèi),DSi濃度變化范圍為1.3 μmol/L～116.5μmol/L,∧30Si變化范圍為+0.85‰～+2.53‰,整體變化程度達1.68‰。表層DSi濃度呈現(xiàn)出近岸高于遠岸的趨勢,垂向上底層DSi濃度總體上高于表層。表層水體相比于底層具有更正的δ30Si值,反映了表層水體的生物分餾作用更強。東海陸架沿岸水體硅藻生長主要受長江沖淡水和浙閩沿岸流控制,陸架中部表層硅藻受黑潮次表層水入侵帶來的營養(yǎng)鹽支持,黑潮表層水也存在向岸輸送并與其它水體混合過程,但其影響限制在外陸架和陸坡區(qū)域。東海南部主要受臺灣海峽暖水控制,但其影響范圍在向北推進的過程中逐漸擠壓至陸架外側(cè)。東海陸架表現(xiàn)為很強的硅酸鹽泵效應(yīng),且從內(nèi)陸架至東海陸坡,生物硅的再礦化程度逐漸增加。本文針對長江流域、長江口以及東海陸架的溶解態(tài)硅行為的研究表明,溶解態(tài)硅在流域、河口區(qū)以及邊緣海地區(qū)受到物理混合、硅藻利用、生物硅再生等多種因素的控制,利用硅同位素組成可以幫助我們更好地區(qū)分物理過程與生物過程的影響。
【圖文】：

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本文編號：2590664