【摘要】：土霉素OTC是我國產(chǎn)量最大的抗生素之一,大量應(yīng)用于醫(yī)療、水產(chǎn)、畜禽養(yǎng)殖業(yè)。其廢水排放量巨大,排放進入水體中,對地下水及飲用水水源地的水體造成污染,對飲用水安全造成威脅,對人體健康造成危害。本文選取應(yīng)用最廣泛的四環(huán)素中的OTC作為目標(biāo)污染物,采用強電離放電方法進行降解研究。通過強電離放電能將H_2O與O_2分子電離,產(chǎn)生大量高濃度臭氧O_3、羥基·OH等自由基,可對OTC有效氧化降解。本文通過OTC初始濃度、外加電壓、溶液p H值、水中無機離子以及抑制劑等各影響因素進行的正交試驗,得到了最優(yōu)的實驗參數(shù);并采用LC-MS、HPLC、紫外分光光度法、TOC和紫外全波段掃描法等分析手段對降解過程中的產(chǎn)物進行了檢測與分析;同時對本處理系統(tǒng)的廢水處理能耗及運行費用進行了計算,并對·OH等自由基降解OTC進行了動力學(xué)分析。本處理方法可有效解決現(xiàn)有工藝中存在的不足,可規(guī)�；a(chǎn)生高濃度·OH等自由基,提高了OTC處理效率、降低了處理成本,可望盡快實現(xiàn)工業(yè)應(yīng)用。能為我國抗生素、化學(xué)有機物和病原微生物等污染物造成的飲用水水源地水體突發(fā)性污染提供一種有效的應(yīng)急處理方法。其研究結(jié)果如下:(1)通過對強電離放電過程和活性粒子降解有機物機理的研究,驗證了·OH與O_3在有效降解OTC過程中發(fā)揮了主要作用,并確定了O_3產(chǎn)生量與放電電壓之間的關(guān)系。研究結(jié)果表明:隨著輸入電壓的不斷升高,產(chǎn)生活性粒子的量也隨之增加,進而提高了OTC的降解效率。當(dāng)輸入電壓為3.8k V時,O_3產(chǎn)生量可高達58.2mg/L,水體中O_3溶解量達到13.39mg/L。濃度為20mg/L的OTC經(jīng)過60min處理后,水中OTC的降解率可達到94.85%。(2)確定了OTC初始濃度、外加電壓、反應(yīng)溶液中p H值、抑制劑和無機離子等影響因素對OTC降解效果的影響規(guī)律,并進行了正交試驗。研究結(jié)果表明:OTC溶液初始濃度與降解率成負(fù)相關(guān),當(dāng)OTC初始濃度為13mg/L時,降解效率99.68%,當(dāng)濃度提高至98mg/L時OTC降解效率為79.60%;電壓與降解率成正相關(guān),電壓為3.8k V時OTC降解效率可達95.68%;酸性條件下OTC更易分解,p H值為4.5時,OTC降解率可達92.93%;添加抑制劑后降解率下降,叔丁醇對羥基的抑制作用強于碳酸鈉;水中的HCO_3-和CO_32-離子抑制了活性粒子對OTC的降解,CO_32-對OTC降解影響最大,NO_3-對水中OTC的降解影響最小。正交試驗結(jié)果表明:影響OTC去除效率的因素由主到次依次為:外加電壓、OTC初始濃度、p H值。最佳實驗條件為:OTC初始濃度為13mg/L,外加電壓3.8k V,p H為4.5時,處理60min后OTC降解率可達99.87%。(3)采用強電離放電產(chǎn)生·OH等自由基降解廢水中OTC方法,每處理1t廢水需消耗電能0.133k Wh,每處理1t OTC廢水需0.11元,與我國現(xiàn)有有機廢水處理方法及其耗電量比較,該方法耗電量較低。(4)采用LC-MS、HPLC、紫外全波段掃描儀、TOC和紫外可見光掃描分光光度計等分析手段發(fā)現(xiàn),OTC經(jīng)過羥基化、去甲基化、脫羰基和脫水等反應(yīng)逐漸降解,產(chǎn)生了大量的小分子有機物和無機鹽。對OTC降解10min的中間降解產(chǎn)物進行檢測,保留時間分別為4.75min、9.60min、9.71min和13.52min時,對應(yīng)的產(chǎn)物質(zhì)荷比m/z分別為426、477、444和443;對OTC降解60min的最終降解產(chǎn)物進行檢測,保留時間分別為5.18min、6.59min、6.60min和7.69min時,對應(yīng)的產(chǎn)物質(zhì)荷比m/z分別為159、350、261和333。(5)對活性粒子氧化OTC的動力學(xué)分析結(jié)果表明:符合模擬二級反應(yīng),擬合方程為y=-0.018211x-0.05531,R~2=0.97595,說明了與t表現(xiàn)了良好的線性關(guān)系,驗證了強電離放電降解OTC反應(yīng)符合二級動力學(xué)方程。在上述條件下,濃度為20mg/L的OTC溶液與·OH、O_3等活性粒子的反應(yīng)速率為0.018211min~(-1)。
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X703

【參考文獻】

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本文編號：2561247