【摘要】：土霉素OTC是我國(guó)產(chǎn)量最大的抗生素之一,大量應(yīng)用于醫(yī)療、水產(chǎn)、畜禽養(yǎng)殖業(yè)。其廢水排放量巨大,排放進(jìn)入水體中,對(duì)地下水及飲用水水源地的水體造成污染,對(duì)飲用水安全造成威脅,對(duì)人體健康造成危害。本文選取應(yīng)用最廣泛的四環(huán)素中的OTC作為目標(biāo)污染物,采用強(qiáng)電離放電方法進(jìn)行降解研究。通過(guò)強(qiáng)電離放電能將H_2O與O_2分子電離,產(chǎn)生大量高濃度臭氧O_3、羥基·OH等自由基,可對(duì)OTC有效氧化降解。本文通過(guò)OTC初始濃度、外加電壓、溶液p H值、水中無(wú)機(jī)離子以及抑制劑等各影響因素進(jìn)行的正交試驗(yàn),得到了最優(yōu)的實(shí)驗(yàn)參數(shù);并采用LC-MS、HPLC、紫外分光光度法、TOC和紫外全波段掃描法等分析手段對(duì)降解過(guò)程中的產(chǎn)物進(jìn)行了檢測(cè)與分析;同時(shí)對(duì)本處理系統(tǒng)的廢水處理能耗及運(yùn)行費(fèi)用進(jìn)行了計(jì)算,并對(duì)·OH等自由基降解OTC進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)分析。本處理方法可有效解決現(xiàn)有工藝中存在的不足,可規(guī)�；a(chǎn)生高濃度·OH等自由基,提高了OTC處理效率、降低了處理成本,可望盡快實(shí)現(xiàn)工業(yè)應(yīng)用。能為我國(guó)抗生素、化學(xué)有機(jī)物和病原微生物等污染物造成的飲用水水源地水體突發(fā)性污染提供一種有效的應(yīng)急處理方法。其研究結(jié)果如下:(1)通過(guò)對(duì)強(qiáng)電離放電過(guò)程和活性粒子降解有機(jī)物機(jī)理的研究,驗(yàn)證了·OH與O_3在有效降解OTC過(guò)程中發(fā)揮了主要作用,并確定了O_3產(chǎn)生量與放電電壓之間的關(guān)系。研究結(jié)果表明:隨著輸入電壓的不斷升高,產(chǎn)生活性粒子的量也隨之增加,進(jìn)而提高了OTC的降解效率。當(dāng)輸入電壓為3.8k V時(shí),O_3產(chǎn)生量可高達(dá)58.2mg/L,水體中O_3溶解量達(dá)到13.39mg/L。濃度為20mg/L的OTC經(jīng)過(guò)60min處理后,水中OTC的降解率可達(dá)到94.85%。(2)確定了OTC初始濃度、外加電壓、反應(yīng)溶液中p H值、抑制劑和無(wú)機(jī)離子等影響因素對(duì)OTC降解效果的影響規(guī)律,并進(jìn)行了正交試驗(yàn)。研究結(jié)果表明:OTC溶液初始濃度與降解率成負(fù)相關(guān),當(dāng)OTC初始濃度為13mg/L時(shí),降解效率99.68%,當(dāng)濃度提高至98mg/L時(shí)OTC降解效率為79.60%;電壓與降解率成正相關(guān),電壓為3.8k V時(shí)OTC降解效率可達(dá)95.68%;酸性條件下OTC更易分解,p H值為4.5時(shí),OTC降解率可達(dá)92.93%;添加抑制劑后降解率下降,叔丁醇對(duì)羥基的抑制作用強(qiáng)于碳酸鈉;水中的HCO_3-和CO_32-離子抑制了活性粒子對(duì)OTC的降解,CO_32-對(duì)OTC降解影響最大,NO_3-對(duì)水中OTC的降解影響最小。正交試驗(yàn)結(jié)果表明:影響OTC去除效率的因素由主到次依次為:外加電壓、OTC初始濃度、p H值。最佳實(shí)驗(yàn)條件為:OTC初始濃度為13mg/L,外加電壓3.8k V,p H為4.5時(shí),處理60min后OTC降解率可達(dá)99.87%。(3)采用強(qiáng)電離放電產(chǎn)生·OH等自由基降解廢水中OTC方法,每處理1t廢水需消耗電能0.133k Wh,每處理1t OTC廢水需0.11元,與我國(guó)現(xiàn)有有機(jī)廢水處理方法及其耗電量比較,該方法耗電量較低。(4)采用LC-MS、HPLC、紫外全波段掃描儀、TOC和紫外可見(jiàn)光掃描分光光度計(jì)等分析手段發(fā)現(xiàn),OTC經(jīng)過(guò)羥基化、去甲基化、脫羰基和脫水等反應(yīng)逐漸降解,產(chǎn)生了大量的小分子有機(jī)物和無(wú)機(jī)鹽。對(duì)OTC降解10min的中間降解產(chǎn)物進(jìn)行檢測(cè),保留時(shí)間分別為4.75min、9.60min、9.71min和13.52min時(shí),對(duì)應(yīng)的產(chǎn)物質(zhì)荷比m/z分別為426、477、444和443;對(duì)OTC降解60min的最終降解產(chǎn)物進(jìn)行檢測(cè),保留時(shí)間分別為5.18min、6.59min、6.60min和7.69min時(shí),對(duì)應(yīng)的產(chǎn)物質(zhì)荷比m/z分別為159、350、261和333。(5)對(duì)活性粒子氧化OTC的動(dòng)力學(xué)分析結(jié)果表明:符合模擬二級(jí)反應(yīng),擬合方程為y=-0.018211x-0.05531,R~2=0.97595,說(shuō)明了與t表現(xiàn)了良好的線性關(guān)系,驗(yàn)證了強(qiáng)電離放電降解OTC反應(yīng)符合二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。在上述條件下,濃度為20mg/L的OTC溶液與·OH、O_3等活性粒子的反應(yīng)速率為0.018211min~(-1)。
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：X703

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 孫艷;蒲陸梅;龍海濤;張慧秀;薛華麗;畢陽(yáng);;輝光放電等離子體對(duì)蘋(píng)果汁中棒曲霉素降解作用及對(duì)蘋(píng)果汁品質(zhì)的影響[J];食品工業(yè)科技;2015年24期

2 張鵬;洪延姬;沈雙晏;丁小雨;;等離子體中活性粒子分析及化學(xué)動(dòng)力學(xué)機(jī)理[J];強(qiáng)激光與粒子束;2015年03期

3 李敏睿;柳淑娟;班寧寧;李淑珍;俞潔;;輝光放電電解等離子體降解水體中的亞甲基藍(lán)[J];西北師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2015年02期

4 姜國(guó)平;趙俊娜;李貴霞;楊嵐;高湘;耿曉玲;李再興;;土霉素廢水處理技術(shù)研究進(jìn)展[J];煤炭與化工;2014年04期

5 茍世霞;王春榮;于曉華;田盛;馬友千;;Photo-Fenton高級(jí)氧化技術(shù)處理土霉素廢水的研究[J];甘肅科學(xué)學(xué)報(bào);2013年03期

6 李再興;劇盼盼;左劍惡;趙慶軍;梁靜芳;余忻;;微電解/Fenton法深度處理土霉素廢水的研究[J];中國(guó)給水排水;2012年05期

7 黃麗萍;陳東輝;黃滿紅;陳亮;;TiO_2光催化降解水中土霉素的動(dòng)力學(xué)研究[J];環(huán)境工程學(xué)報(bào);2012年01期

8 白羽;蔡體久;陳兆波;王鴻程;焦安英;;MBR處理抗生素廢水試驗(yàn)研究[J];昆明理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2011年03期

9 紀(jì)國(guó)慧;向瓊;張文德;王丕新;;水介質(zhì)分散型陽(yáng)離子聚丙烯酰胺在制藥廢水處理中的應(yīng)用[J];工業(yè)水處理;2006年05期

10 孟月東;鐘少鋒;熊新陽(yáng);;低溫等離子體技術(shù)應(yīng)用研究進(jìn)展[J];物理;2006年02期

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前7條

1 李洋;強(qiáng)電離放電降解飲用水中突發(fā)性氮雜環(huán)化合污染物研究[D];江蘇大學(xué);2016年

2 張艷;高壓脈沖放電等離子體對(duì)水中土霉素的降解研究[D];南京大學(xué);2014年

3 何永淼;兩級(jí)厭氧—好氧—厭氧氨氧化組合工藝處理金霉素廢水的試驗(yàn)研究[D];北京交通大學(xué);2011年

4 趙海洋;脈沖放電等離子體處理難降解有機(jī)物[D];復(fù)旦大學(xué);2011年

5 吳曉東;強(qiáng)電離放電調(diào)控模擬內(nèi)燃機(jī)尾氣中NO_x實(shí)驗(yàn)研究[D];大連海事大學(xué);2005年

6 依成武;高深度臭氧產(chǎn)生方法的基礎(chǔ)研究[D];大連海事大學(xué);2004年

7 黃桂兵;強(qiáng)電離放電強(qiáng)化內(nèi)燃機(jī)燃燒及尾氣治理研究[D];大連海事大學(xué);2004年

，

本文編號(hào)：2561247