【摘要】：十溴聯(lián)苯醚(BDE209)是電子廢物拆解區(qū)典型污染物,由于其對環(huán)境具有潛在危害,已經引起了人們的廣泛關注。現有報道主要采用零價鐵等強還原性物質對BDE209進行脫溴,而毒性更大的低溴代聯(lián)苯醚產物很難被進一步降解�；诖�,本論文采用高級氧化技術對土壤中BDE209進行去除,研究不同過硫酸鈉(PS)活化體系中BDE209的降解動態(tài),探明其可能的降解路徑及其機理。主要研究成果如下:(1)在亞鐵活化PS體系中,較低的pH有利于BDE209的降解;當[Fe2+]0/[PS]0=0.5/1,[PS]0= 0.2 mol L-1,pH=3.0 時,反應 6 h 后 BDE209 的去除率為53.0%;投加適量的羥胺(HA)能夠使二價鐵再生促進BDE209的降解,當[HA]0/[Fe2+]0=4/1時,可使BDE209的去除效率提升13%。環(huán)境友好型螯合劑葡萄糖酸鈉(Glu)能夠極大促進BDE209降解,在pH=3.0時,BDE209去除率高達71.8%,降解動態(tài)符合準一級反應動力學方程,反應動力學常數(k1)與過硫酸鈉初始濃度符合二次函數關系:k1=-0.019×[PS]02+0.031×[PS]0+0.007,R2=0.933,[PS]0=0.1-1.0 M。(2)在熱活化PS體系中,當T=50℃,pH=5.0時,BDE209降解率最高,為53.8%;降解速率常數與過硫酸鈉濃度符合較好的二次函數關系:k1=-0.293×[PS]02+0.267×[PS]0+0.046,R2=0.917,[PS]0=0.05-0.5 M,與土壤中 BDE209 濃度呈負相關關系:kI=-0.004×[BDE209]0+0.312,R2=0.994。(3)單一堿活化過硫酸鈉體系對BDE209降解效率不佳,即便投加較高濃度(0.2 mol L-1)的過硫酸鈉,反應360 min后,去除率僅為30.3%;而熱、螯合亞鐵和超聲等與堿活化復合后能夠明顯促進BDE209降解。在熱+堿復合活化體系中,當反應溫度為55℃時,降解率達到46.6%,k1與體系溫度符合Arrhenius方程,活化能為41.kJmol-1;而在螯合亞鐵+堿復合活化體系中,當[Fe2+-Glu]0/[PS]0=0.1/1時,降解率達到51.5%;在超聲+堿復合活化體系中,超聲對PS活化作用有限,但能促進BDE209從土壤中脫附,同時也可促進氧化劑進入到土壤間隙中,從而使降解效率提升了 11.7%。(4)GC-MS分析結果表明BDE209在不同活化過硫酸鈉體系中降解路徑類似,均伴隨脫溴反應,自由基與低溴代聯(lián)苯醚進一步發(fā)生羥基化反應,最終礦化成C02、H20、短鏈羧酸等小分子物質。
【學位授予單位】：華東理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：X53

【參考文獻】

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本文編號：2553424