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Fe-Mn硅基介孔吸附劑的制備及其對(duì)水中芘和銅的共去除研究

發(fā)布時(shí)間:2019-08-08 08:34
【摘要】:近年來,作為持久性污染物,多環(huán)芳烴和重金屬廣泛存在于各種環(huán)境系統(tǒng)中,尤其是在各種水環(huán)境中。由于多環(huán)芳烴和重金屬都具有一定的毒性,而近年來的研究表明當(dāng)多環(huán)芳烴和重金屬共存時(shí),會(huì)產(chǎn)生復(fù)合污染的特性,其對(duì)水體所造成的污染以及由此產(chǎn)生的環(huán)境效應(yīng)也越來越受到人們關(guān)注。本論文主要針?biāo)卸喹h(huán)芳烴芘與其共存的重金屬銅,在分析其理化特征的基礎(chǔ)上,采用金屬摻雜的方法制備出具有特征官能團(tuán)的硅基吸附材料,研究該吸附材料對(duì)水中多環(huán)芳烴芘與其共存的重金屬銅的吸附效能、過程與機(jī)理。主要得到了以下結(jié)論:(1)成功制備了SBA15和MCM-41兩種硅基吸附劑,并研究其對(duì)水中芘和銅的去除效能。結(jié)果表明SBA15和MCM-41對(duì)芘和銅的吸附速率都很快,動(dòng)力學(xué)都更符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型;等溫線也都符合Langmuir模型,即說明吸附過程是一種單層的化學(xué)絡(luò)合反應(yīng)。溶液的pH值影響這兩種吸附劑對(duì)芘和銅的吸附。SBA15對(duì)芘和銅的去除具有相互抑制的作用,MCM-41對(duì)芘和銅的去除具有相互促進(jìn)的作用;為達(dá)到協(xié)同高效去除兩種污染物的目的,MCM-41比較有優(yōu)勢(shì),但由于它具有水熱穩(wěn)定性差、制備時(shí)模板劑昂貴等缺點(diǎn),故選擇SBA15,希望通過對(duì)SBA15的改性達(dá)到預(yù)期的目標(biāo)。(2)分別將活性基團(tuán)Fe和Mn摻雜到SBA15中的骨架結(jié)構(gòu)中制備出Fe-SBA15和Mn-SBA15吸附劑。制備的兩種吸附劑依然是典型的介孔吸附劑,進(jìn)一步研究?jī)煞N吸附劑對(duì)芘和銅的協(xié)同吸附效能,發(fā)現(xiàn)Fe-SBA15和Mn-SBA15對(duì)芘和銅的吸附速率都較快,且吸附動(dòng)力學(xué)符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,吸附主要受化學(xué)吸附影響。溶液pH值對(duì)吸附影響較大,隨著pH升高,吸附劑對(duì)芘的吸附量都有降低的趨勢(shì),而對(duì)銅的吸附量都是增加的趨勢(shì)。Fe-SBA15對(duì)芘和銅的最大吸附容量分別為0.161mg/g、6.77mg/g,而Mn-SBA15對(duì)芘和銅的最大吸附容量分別為0.091mg/g和25.35mg/g。溶液離子強(qiáng)度對(duì)吸附影響較大,隨著離子強(qiáng)度的升高,吸附劑對(duì)芘的吸附量都有增加的趨勢(shì),而對(duì)銅的吸附量都是降低的趨勢(shì)。Fe-SBA15和Mn-SBA15對(duì)芘和銅的去除均具有相互促進(jìn)的作用。(3)運(yùn)用水熱法同時(shí)將Fe和Mn摻雜到SBA15的骨架結(jié)構(gòu)中,制備出含有雙金屬的Fe/Mn-SBA15吸附劑。結(jié)果表明,Fe/Mn的同時(shí)摻雜對(duì)分子篩的結(jié)構(gòu)沒有明顯的影響,制備的吸附劑依然是一種優(yōu)良的介孔吸附劑。Fe/Mn-SBA15對(duì)芘和銅的吸附速率較快,動(dòng)力學(xué)符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。對(duì)芘和銅最大吸附容量分別為0.170mg/g和15.29mg/g。芘和銅能促進(jìn)對(duì)方在吸附劑Fe/Mn-SBA15上的吸附,吸附速率也有明顯的增加,這是由于芘與銅可以形成絡(luò)合物,而其對(duì)應(yīng)吸附劑上的吸附位點(diǎn)不同,可以利用彼此不同的吸附位點(diǎn)提高吸附能力。pH值對(duì)芘和銅的吸附影響較大,這與溶液中吸附劑表面電荷變化有關(guān)。該吸附劑保持了對(duì)芘的較好的去除效果,同時(shí)對(duì)銅的去除效果有較大的提高,即Fe/Mn-SBA15實(shí)現(xiàn)了對(duì)芘和銅的協(xié)同高效去除。
【學(xué)位授予單位】:中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號(hào)】:X703

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本文編號(hào):2524265

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