發(fā)布時間：2019-08-08 08:34

【摘要】：近年來,作為持久性污染物,多環(huán)芳烴和重金屬廣泛存在于各種環(huán)境系統(tǒng)中,尤其是在各種水環(huán)境中。由于多環(huán)芳烴和重金屬都具有一定的毒性,而近年來的研究表明當(dāng)多環(huán)芳烴和重金屬共存時,會產(chǎn)生復(fù)合污染的特性,其對水體所造成的污染以及由此產(chǎn)生的環(huán)境效應(yīng)也越來越受到人們關(guān)注。本論文主要針水中多環(huán)芳烴芘與其共存的重金屬銅,在分析其理化特征的基礎(chǔ)上,采用金屬摻雜的方法制備出具有特征官能團的硅基吸附材料,研究該吸附材料對水中多環(huán)芳烴芘與其共存的重金屬銅的吸附效能、過程與機理。主要得到了以下結(jié)論:(1)成功制備了SBA15和MCM-41兩種硅基吸附劑,并研究其對水中芘和銅的去除效能。結(jié)果表明SBA15和MCM-41對芘和銅的吸附速率都很快,動力學(xué)都更符合準二級動力學(xué)模型;等溫線也都符合Langmuir模型,即說明吸附過程是一種單層的化學(xué)絡(luò)合反應(yīng)。溶液的pH值影響這兩種吸附劑對芘和銅的吸附。SBA15對芘和銅的去除具有相互抑制的作用,MCM-41對芘和銅的去除具有相互促進的作用;為達到協(xié)同高效去除兩種污染物的目的,MCM-41比較有優(yōu)勢,但由于它具有水熱穩(wěn)定性差、制備時模板劑昂貴等缺點,故選擇SBA15,希望通過對SBA15的改性達到預(yù)期的目標。(2)分別將活性基團Fe和Mn摻雜到SBA15中的骨架結(jié)構(gòu)中制備出Fe-SBA15和Mn-SBA15吸附劑。制備的兩種吸附劑依然是典型的介孔吸附劑,進一步研究兩種吸附劑對芘和銅的協(xié)同吸附效能,發(fā)現(xiàn)Fe-SBA15和Mn-SBA15對芘和銅的吸附速率都較快,且吸附動力學(xué)符合準二級動力學(xué)模型,吸附主要受化學(xué)吸附影響。溶液pH值對吸附影響較大,隨著pH升高,吸附劑對芘的吸附量都有降低的趨勢,而對銅的吸附量都是增加的趨勢。Fe-SBA15對芘和銅的最大吸附容量分別為0.161mg/g、6.77mg/g,而Mn-SBA15對芘和銅的最大吸附容量分別為0.091mg/g和25.35mg/g。溶液離子強度對吸附影響較大,隨著離子強度的升高,吸附劑對芘的吸附量都有增加的趨勢,而對銅的吸附量都是降低的趨勢。Fe-SBA15和Mn-SBA15對芘和銅的去除均具有相互促進的作用。(3)運用水熱法同時將Fe和Mn摻雜到SBA15的骨架結(jié)構(gòu)中,制備出含有雙金屬的Fe/Mn-SBA15吸附劑。結(jié)果表明,Fe/Mn的同時摻雜對分子篩的結(jié)構(gòu)沒有明顯的影響,制備的吸附劑依然是一種優(yōu)良的介孔吸附劑。Fe/Mn-SBA15對芘和銅的吸附速率較快,動力學(xué)符合準二級動力學(xué)模型。對芘和銅最大吸附容量分別為0.170mg/g和15.29mg/g。芘和銅能促進對方在吸附劑Fe/Mn-SBA15上的吸附,吸附速率也有明顯的增加,這是由于芘與銅可以形成絡(luò)合物,而其對應(yīng)吸附劑上的吸附位點不同,可以利用彼此不同的吸附位點提高吸附能力。pH值對芘和銅的吸附影響較大,這與溶液中吸附劑表面電荷變化有關(guān)。該吸附劑保持了對芘的較好的去除效果,同時對銅的去除效果有較大的提高,即Fe/Mn-SBA15實現(xiàn)了對芘和銅的協(xié)同高效去除。
【學(xué)位授予單位】：中國地質(zhì)大學(xué)(北京)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X703

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本文編號：2524265