【摘要】：垃圾焚燒技術(shù)的局限在于其產(chǎn)生的二次污染會(huì)給人類、環(huán)境帶來危害,焚燒煙氣中的鉛是污染的源頭之一,非碳基吸附劑捕集技術(shù)是這一領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。本文結(jié)合我國(guó)垃圾成分中水含量大的特點(diǎn),利用雙溫區(qū)水平管式爐系統(tǒng)考察4種非碳基吸附劑(高嶺土、沸石、氧化鈣、二氧化硅)在有水蒸氣和無水蒸氣條件下對(duì)氯化鉛蒸氣的吸附性能,重點(diǎn)探究了高嶺土對(duì)氯化鉛蒸氣的吸附規(guī)律及機(jī)理。結(jié)果表明:在氧氣無水蒸氣氛圍下,4種吸附劑的鉛吸附能力依次為高嶺土氧化鈣沸石二氧化硅,吸附劑的化學(xué)組成和結(jié)構(gòu)共同決定其吸附性能;在氧氣有水蒸氣氛圍下,高嶺土的吸附能力顯著提高,而水對(duì)其他3種吸附劑的吸附能力影響不大;對(duì)于高嶺土而言,利用X射線衍射(XRD)表征發(fā)現(xiàn),兩種氛圍下的吸附產(chǎn)物均為PbAl_2Si_2O_8;通過對(duì)比高嶺土吸附前后的掃描電子顯微鏡及X射線能譜儀(SEM-EDS)圖譜,發(fā)現(xiàn)有水氛圍下樣品的整個(gè)表面都呈熔融狀,與原始高嶺土、無水氛圍下高嶺土的表面形成強(qiáng)烈對(duì)比,是水分的影響在其微觀形貌上的體現(xiàn);水分對(duì)高嶺土鉛吸附能力的促進(jìn)作用可能在于:(1)水能參與吸附反應(yīng),(2)水的存在促進(jìn)了高嶺土表面共晶融化,使得吸附增強(qiáng)。700~900℃時(shí),在兩種氛圍中溫度升高均有利于吸附,氧氣無水氛圍中的高嶺土吸附效率在20%~40%,氧氣有水氛圍中的高嶺土吸附效率在75%~85%。
【圖文】：

燒失重/%≤1515～30≤2≤1.5乙酸不溶物/%——0.05—氯化物/%≤0.037—≤0.003≤0.002硫酸鹽/%—0.50.1—硝酸鹽/%—0.50.004—鐵/%——0.0150.005重金屬/%≤0.001—≤0.005≤0.003Al2O3/%36.9822.46——SiO2/%42.8149.00—99.00Na2O/%0.2614.30——K2O/%0.220.12——CaO/%——98.00—平均粒徑/mm0.250～0.4250.250～0.4250.250～0.4250.180～0.425平均孔徑/nm24.6230.6414.2768.43平均孔容/cm3·g-10.120.890.020.29比表面積/m2·g-119.80116.025.064.74圖1固定床吸附裝置系統(tǒng)圖1—微量注射泵；2—注射器；3—流量計(jì)；4—雙溫區(qū)管式爐爐體；5—重金屬蒸氣發(fā)生區(qū)；6—吸附劑夾層吸附區(qū)；7—一級(jí)尾氣吸收瓶；8—二級(jí)尾氣吸收瓶用三酸消解法消解吸附后的吸附劑顆粒，重金屬濃度采用原子吸收分光光度計(jì)（atomicabsorptionspectroscopy，AAS）測(cè)量。實(shí)驗(yàn)考察兩種氛圍，即純氧、氧氣加水，氧氣流量為130mL/min，注射泵水流量0.011mL/min；重金屬發(fā)生區(qū)溫度為700℃，升溫速率為10℃/min，維持時(shí)間為30min，共計(jì)100min；吸附區(qū)的升溫速率與重金屬蒸氣發(fā)生區(qū)一致，且總時(shí)間和重金屬發(fā)生區(qū)相同；重金屬氯化物質(zhì)量取0.2g，由剛玉坩堝裝載，實(shí)驗(yàn)表明在加熱時(shí)間內(nèi)重金屬在坩堝內(nèi)可完全揮發(fā)；吸附劑質(zhì)量均取1.5g，層高約為0.7cm，由兩層高溫棉包裹形成吸附夾層；尾部?jī)杉?jí)重金屬收集瓶中的硝酸質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%，體積為50mL。實(shí)驗(yàn)具體考察的吸附工況如表3所示，每個(gè)工況重復(fù)測(cè)量4次。表3吸附工況吸附劑重金屬氯化物吸附區(qū)溫度/℃氛圍高嶺土氯化鉛900純氧高嶺土氯化鉛800純氧高嶺土氯化鉛700純氧沸石氯化鉛900純氧氧化鈣氯化鉛900純氧二氧化硅氯化鉛900純氧高嶺土氯化鉛90

第9期夏文青等：非碳基吸附劑高溫捕集氯化鉛蒸氣·3511·圖2高嶺土、沸石、氧化鈣、二氧化硅對(duì)氯化鉛蒸氣的吸附效率（900℃、純氧）PbCl2+Al2O3·2SiO2·2H2O—→PbO·Al2O3·2SiO2+HCl(2)同樣地，對(duì)于氧化鈣而言，雖然其物理結(jié)構(gòu)不如沸石，但是其吸附能力優(yōu)于沸石。原因在于除了物理吸附，氧化鈣還具有化學(xué)吸附能力。吸附反應(yīng)方程如式(3)[12]。2PbCl2+6CaO+O2—→2Ca2PbO4+2CaCl2(3)但是，對(duì)于同樣可以發(fā)生化學(xué)吸附的氧化鈣、高嶺土來說，他們的吸附效率相差很大，原因有兩個(gè)：①高嶺土的孔隙結(jié)構(gòu)、比表面積優(yōu)于氧化鈣；②組成吸附劑的化學(xué)成分對(duì)吸附反應(yīng)有著重要影響[11]。2.2有水蒸氣條件下非碳基吸附劑對(duì)氯化鉛蒸氣的吸附鑒于固廢焚燒中含水量較大，本實(shí)驗(yàn)考察了水分對(duì)4種吸附劑鉛吸附效率的影響。900℃時(shí)4種吸附劑對(duì)PbCl2吸附效率如圖3所示。在有水氛圍下，4種吸附劑對(duì)氯化鉛均有一定的吸附能力，吸附效率依次為：高嶺土＞氧化鈣＞二氧化硅＞沸石。對(duì)比圖2和圖3，水分的存在顯著提高了高嶺土的吸附能力，，此時(shí)高嶺土的吸附效率高達(dá)85%，對(duì)氧圖3高嶺土、沸石、氧化鈣、二氧化硅對(duì)PbCl2蒸氣的吸附效率（900℃、純氧加水）化鈣、沸石、二氧化硅的吸附能力影響有限。由于水的存在顯著提升了高嶺土的吸附性能，因此對(duì)高嶺土進(jìn)行深入考察。利用X射線衍射（XRD）表征后的高嶺土圖譜如圖4所示。結(jié)果發(fā)現(xiàn)900℃、兩種氛圍下吸附后的高嶺土樣品中均存在同一種鉛的硅鋁酸鹽PbAl2Si2O8，這與SCOTTO、WENDT的研究結(jié)果一致[4]。說明在氧氣占主要成分的氛圍中，氯化鉛蒸氣與高嶺土的反應(yīng)可能偏向于生成該種屬于六方晶系的鉛的硅鋁酸鹽。圖490
【作者單位】： 東南大學(xué)能源熱轉(zhuǎn)換及其過程測(cè)控教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;南京師范大學(xué)江蘇省材料循環(huán)與污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;
【基金】：國(guó)家自然科學(xué)基金(51676040,51476031) 江蘇省環(huán)保科研課題(2015013)
【分類號(hào)】：X701

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本文編號(hào)：2523716