【摘要】：碳納米管具有十分獨特的物理化學(xué)性質(zhì),在材料學(xué)、電子學(xué)、醫(yī)藥學(xué)等多個領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用,這增加了其被釋放到環(huán)境中的機會。大量文獻證明碳納米管對微生物、動物、植物等的毒性效應(yīng),表明碳納米管會對生態(tài)環(huán)境造成負(fù)面影響。因此,了解碳納米管在自然界中的環(huán)境過程,尤其是其團聚與沉降等行為,對其安全使用具有重要的意義。本文以多壁碳納米管作為研究對象,將牛血清白蛋白吸附于碳納米管表面,研究吸附有蛋白質(zhì)的多壁碳納米管的團聚、沉降行為及在孔隙介質(zhì)中的遷移情況,并探討電解質(zhì)對多壁碳納米管的環(huán)境過程所造成的影響。碳納米管的團聚和沉降分別使用動態(tài)光散射和石英晶體微天平進行研究,而孔隙介質(zhì)中的遷移使用微模型的手段研究。與傳統(tǒng)的填充柱實驗相比,微模型實驗?zāi)軌蛑苯佑^察碳納米管在孔隙介質(zhì)中的遷移隨時間和空間的分布情況。研究表明,吸附有蛋白質(zhì)的多壁碳納米管的團聚行為符合膠體經(jīng)典的DLVO理論,團聚行為分為反應(yīng)控制階段和擴散控制階段,在NaCl和CaCl2溶液中,碳納米管的臨界團聚濃度分別為175 mM和2.7 mM。碳納米管的團聚行為影響其重力沉降行為,碳納米管達到最快團聚后才能夠達到最快重力沉降,使碳納米管達到最快重力沉降所需NaCl和CaCl2濃度分別為400 mM和4 mM。碳納米管在二氧化硅表面的界面沉降同樣符合DLVO理論,沉降行為分為不利沉降階段和有利沉降階段,在NaCl和CaCl2溶液中,碳納米管的臨界沉降濃度分別為100 mM和0.9 mM。碳納米管在氧化鋁表面的沉降始終處于有利沉降階段。電解質(zhì)的存在能夠加速碳納米管的團聚與沉降,表明靜電作用為碳納米管的團聚與沉降的主要控制機制。碳納米管在微模型中的遷移實驗表明,電解質(zhì)濃度的增大能夠加劇碳納米管在微模型中的沉積,減弱其遷移能力。在無電解質(zhì)的情況下也出現(xiàn)了沉積,說明流體運動的相向傳輸方式影響了碳納米管在微模型中的遷移。碳納米管的團聚和沉降行為影響其孔隙沉積行為,除了靜電作用以外,不同位置流速的差異以及碳納米管的獨特結(jié)構(gòu)也造成了碳納米管在微模型中團聚體的形成。碳納米管在微模型中的沉積分布較為均勻,且沉積多發(fā)生在孔隙較窄處,表明物理阻塞作用是導(dǎo)致碳納米管在孔隙介質(zhì)中沉積的主要原因。二價的Ca~(2+)對碳納米管的團聚、沉降以及孔隙沉積行為的影響均大于一價的Na+,除了 Ca~(2+)本身帶有更多電荷之外,其與碳納米管、牛血清白蛋白以及二氧化硅表面的基團產(chǎn)生的特異性作用也是重要的原因之一。也是由于這種特異作用,在高濃度的Ca~(2+)溶液中,碳納米管界面沉降的沉降層的剛性迅速增大。本研究證明了電解質(zhì)能夠影響碳納米管的環(huán)境過程,為預(yù)測碳納米管的環(huán)境行為、評估其風(fēng)險提供重要依據(jù)。
[Abstract]:Carbon nanotube (CNT) has been widely used in materials, electronics, medicine and other fields because of its unique physical and chemical properties, which increases the opportunity for CNT to be released into the environment. A large number of literatures have proved the toxic effects of carbon nanotubes on microorganisms, animals, plants and so on, indicating that carbon nanotubes will have a negative impact on the ecological environment. Therefore, it is of great significance to understand the environmental process of carbon nanotubes in nature, especially its agglomeration and deposition, for its safe use. In this paper, bovine serum albumin was adsorbed on the surface of multi-wall carbon nanotubes, and the agglomeration, sedimentation behavior and migration in porous media of multi-wall carbon nanotubes adsorbed with proteins were studied. The effect of electrolytes on the environmental process of multi-wall carbon nanotubes was also discussed. The agglomeration and settlement of carbon nanotubes were studied by dynamic light scattering and quartz crystal microbalance, respectively, while the migration in porous media was studied by means of micromodel. Compared with the traditional packed column experiment, the micromodel experiment can directly observe the distribution of carbon nanotube migration with time and space in porous media. The results show that the agglomeration behavior of multi-wall carbon nanotubes adsorbed with protein accords with the classical colloidal DLVO theory. The agglomeration behavior is divided into reaction control stage and diffusion control stage. In NaCl and CaCl2 solutions, the agglomeration behavior is divided into reaction control stage and diffusion control stage. The critical agglomeration concentrations of carbon nanotubes are 175 mM and 2.7 mM., respectively. The agglomeration behavior of carbon nanotubes affects the gravity deposition behavior. The NaCl and CaCl2 concentrations required for carbon nanotubes to reach the fastest gravity deposition are 400 mM and 4 mM., respectively. The interfacial settlement of carbon nanotubes on silicon dioxide surface is also in accordance with DLVO theory. The settlement behavior is divided into unfavorable settlement stage and favorable settlement stage. In NaCl and CaCl2 solutions, the critical deposition concentrations of carbon nanotubes are 100 mM and 0.9 mM., respectively. The deposition of carbon nanotubes on alumina surface is always in a favorable settlement stage. The existence of electrolytes can accelerate the agglomeration and deposition of carbon nanotubes, indicating that electrostatic interaction is the main control mechanism of agglomeration and deposition of carbon nanotubes. The migration experiment of carbon nanotube in micromodel shows that the increase of electrolyte concentration can aggravate the deposition of carbon nanotube in micromodel and weaken its migration ability. Deposition also occurs in the absence of electrolytes, which indicates that the phase transport mode of fluid movement affects the migration of carbon nanotubes in the micromodel. The agglomeration and sedimentation behavior of carbon nanotubes affect the pore deposition behavior. In addition to electrostatic action, the difference of velocity at different positions and the unique structure of carbon nanotubes also lead to the formation of aggregates of carbon nanotubes in the micromodel. The deposition distribution of carbon nanotubes in the micromodel is more uniform, and most of the deposition occurs in narrow pores, which indicates that physical blocking is the main reason for the deposition of carbon nanotubes in porous media. The effect of divalent Ca~ (2) on the agglomeration, sedimentation and pore deposition behavior of carbon nanotubes is greater than that of univalent Na, and it is more charged with carbon nanotubes than Ca~ (2) itself. The specific effect of bovine serum albumin and groups on silica surface is also one of the important reasons. It is also due to this specific effect that the rigidity of the settling layer deposited at the interface of carbon nanotubes increases rapidly in high concentration Ca~ (2) solution. This study proves that electrolytes can affect the environmental process of carbon nanotubes, and provides an important basis for predicting the environmental behavior of carbon nanotubes and evaluating their risks.
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X131

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